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沸石分子筛吸附和催化降解亚硝胺 总被引:9,自引:0,他引:9
综述了近年来国内外在使用沸石和介孔分子筛吸附和催化分解以及检测亚硝胺方面的新进展.亚硝胺属于强致癌物,是吸烟导致癌症的重要原因.本文剖析了沸石对亚硝胺的选择性吸附以及大体积亚硝胺在小微孔沸石上的"嵌入式"吸附模式,探讨了沸石在气相和液相中吸附挥发性亚硝胺的规律和影响因素;研究了介孔分子筛材料对于催化降解烟草特有亚硝胺的高活性,阐述了修饰金属氧化物对于提高沸石吸附或催化分解亚硝胺能力的促进作用,并展望消除亚硝胺污染功能新材料的发展方向. 相似文献
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亚硝胺是吸烟导致癌症的重要因素, 如何在成分复杂的环境烟气中吸附和催化降解亚硝胺成为沸石吸附和催化的难题. 本文剖析了沸石对亚硝胺的特殊选择性吸附, 讨论了沸石降解亚硝胺的机制以及金属氧化物对沸石去除亚硝胺效率的促进作用, 并回顾了相关研究领域的动态和展望环境净化沸石新材料的发展方向. 相似文献
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Fe2O3改性NaY沸石上吡咯烷亚硝胺的降解 总被引:8,自引:0,他引:8
采用程序升温表面反应(TPSR),NH3-TPD,TG-MS和脉冲催化反应等手段研究了吡咯烷亚硝胺(NPYR)在Fe2O3改性NaY沸石上的催化降解.结果表明,用微波辐射、浸渍或焙烧等不同方法制备的改性沸石对NPYR降解的催化性能各不相同,以浸渍法制备的样品活性最高,但该样品对降解产物NO2的吸附作用较弱.在NPYR的降解反应中,Fe2O3改性NaY沸石上的Fe向沸石外表面迁移和富集,覆盖了沸石表面的铝,使催化剂表现出Fe2O3的性质. 相似文献
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环氧丙烷的溶剂分解反应研究 总被引:4,自引:1,他引:4
考察了双氧水浓度、溶剂种类及添加的酸性或碱性物质等因素对环氧丙烷的溶剂分解反应的影响.结果表明:双氧水和TS-1沸石上的SiOH(硅羟基)及TiO2(锐钛矿)对环氧丙烷的溶剂分解反应无催化活性;而TS-1中的骨架铝,沸石骨架中配位不饱和的Ti4+形成的L酸中心,TS-1水解产生的钛羟基和由TS-1,双氧水及溶剂(甲醇)相互作用所生成的五元环中间活性钛等物种对环氧丙烷的溶剂分解反应具有催化活性.原料中加入碱性物质可以显著抑制TS-1催化环氧丙烷的溶剂分解反应活性;添加酸性物质可以提高TS-1催化环氧丙烷的溶剂分解反应活性.由于空间位阻效应,使得环氧丙烷的溶剂分解反应活性随着醇类溶剂分子的增大而降低.在甲醇-水混合溶剂中,当水含量增加时,活性中间过渡物种的变化导致环氧丙烷的溶剂分解活性降低和双氧水分解率升高.TS-1沸石晶粒大小对环氧丙烷的溶剂分解反应活性的影响显著:大晶粒TS-1对环氧丙烷的溶剂分解反应的催化活性明显高于小晶粒TS-1.这是由于大晶粒TS-1内扩散距离较远所致. 相似文献
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MFI沸石上对二甲苯的热脱附 总被引:4,自引:0,他引:4
MFI沸石(ZS-5型)的骨架结构内含十氧元环的二维孔道[‘],孔容积0.18cm‘·g-‘,硅沸石(Silicallte-1)是骨架中不合铝的ZSM-5.’‘StMASNMR话可揭示沸石的结构对称性、硅铝比和局部缺陷[习.Nagy等人间提出St-OH缺陷在含铅量高时形成.Woolery等门则认为出OH完全是由于骨架内包藏的桂的存在而产生,并随铝合量降低而增大.ZSM-5、硅沸石的结构特征和对二甲苯(Px)的性质决定了Px在ZSM-5上的吸附特性·本文用’‘StMASNLDEL表征硅沸石及不同含铅量的H、Na型ZSM-5的结构,并用*W**G巾TA分析吸附于… 相似文献
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不同沸石分子筛对乙基叔丁基醚合成反应的催化性能 总被引:6,自引:0,他引:6
研究了液相、加压条件下,不同沸石分子筛对低温合成乙基叔丁基醚(ETBE)的催化性能.发现Hβ沸石的催化活性与A-35树脂催化剂的相当,远远高于其他沸石分子筛催化剂.醇/烯比对Hβ分子筛催化剂及A-35催化剂上ETBE的合成影响比较大.但是Hβ沸石分子筛上ETB
E的选择性基本不受醇/烯比的影响,而醇/烯比对树脂催化剂上ETBE的选择性影响相对较大.加入粘合剂后,Hβ沸石分子筛催化剂的活性有所下降,但是加入致孔剂后,其活性有所提高.加入5%聚乙二醇4000后,在温度高于65℃时,Hβ沸石的催化活性已经与A-35的相当,在某些温度下,甚至高于A-35树脂催化剂的活性. 相似文献
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微波辐射促进ZnCl2与Y分子筛固相反应的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
ZnCl2/Y catalysts prepared by solid-state reaction of anhydrous ZnCl2 and Y zeolites under microwave irradiation were characterized by XRD, IR and AAS. ZnCl2 was intercalated in Y zeolites and dispersed on the surface of Y zeolite, part of ZnCl2 dispersed could result in solid-state ion exchange with Y. The amount of dispersion and solid-state ion exchange were related to ZnCl2 loading and the surface acid property of the zeolite. When ZnCl2 loading was 37.5% (mass fraction) in NaY zeolite, ZnCl2 was still completely dispersed on the surf are of zeolite and the degree of solid- state ion exchang was 84%. The appearance of new band at 890 cm-l in the framework IR spectra of ZnCl2/NaY sample was due to the dispersed ZnCl2 coordinating strongly with oxygen of NaY surface. With the increasing of the number of arid centers and the acid strength of the surface of Y zeolite the amount of solid-state ion exchange decreased. 相似文献
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微波辐射促进ZnCl_2与Y分子筛固相反应的研究 总被引:6,自引:0,他引:6
采用XRD、IR和原子吸收光谱等手段对微波固相法制备的ZnCl2/Y催化剂进行了表征·微波辐射促进了ZnCl2在分子筛表面分散和固态离子交换,分散的ZnCl2可与分子筛表面氧原子发生较强的配住键合作用.当ZnCl2的负载量达到37.5%时,ZnCl2仍可完全分散于NaY分子筛表面,此时的固态离子交换度为84%.随着分子筛表面酸菌和区强度的增加,ZnCl2与分子筛的固态离子交换量减少. 相似文献
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本文制备了不同形态的含镍Y沸石, 研究了温度, 时间和H~2S浓度对含镍Y沸石硫化的影响, 发现负载型含镍Y沸石最易硫化, 离子交换型次之, 骨架型最难硫化。考察了沸石表面硫化物物种的热稳定性和水热稳定性。指出高温下沸石脱附的水蒸汽能使硫化物发生水解, 导致催化剂失硫。用XRD, IR和化学分析等方法对硫化的含镍沸石催化剂进行表征, 硫化后沸石表面形成的NiS~x有可能是属正交晶系的Ni~7S~6化合物。对噻吩加氢脱硫反应, 硫化的含骨架镍Y沸石无催化活性, 硫化的离子交换型含镍Y沸石活性比负载型含镍Y沸石高5-6倍左右, 因其酸性较强。催化剂表面酸性位和硫化镍活性位共存, 对噻吩加氢脱硫反应是有利的。 相似文献
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H. -L. Hsu Rosilda Selvin T. -M. Her 《Journal of Thermal Analysis and Calorimetry》2007,89(2):379-383
In the present study, non-conventional solid acid catalysts such as NaY, metal ion exchanged zeolite NaY (Zn2+, Fe3+, Ce3+, La3+ and Nd3+), H-mordenite, H-β and HZSM-5 were used in order to overcome the disadvantages of conventional Friedel-Crafts catalysts for the acylation of anisole with acetic anhydride. Among the various zeolites studied, the HY zeolite shows an intermediate activity. Zeolite containing transition metal ions (Zn2+ and Fe3+) are less active and zeolite NaY is nearly inactive. The catalysts exhibit the activity in the order H-β>transition metal ions (Zn2+ and Fe3+)>HY>NaY zeolite. The highest catalytic activity of H-β could be due to its larger pore size. The type of acidity and the acid strength in zeolite Y were determined by FTIR and differential scanning calorimetric (DSC) studies on the pyridine adsorbed catalysts. The correlation of catalytic activity with acidity reveals that Brönsted acid sites in zeolite promote the acylation of anisole. 相似文献
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本文以程序升温脱附(TPD)为主要实验手段,对环己胺在5种不同沸石分子筛上的吸脱附行为进行了研究。结果表明,沸石分子筛对环己胺有着较强的吸附作用,不同的沸石分子筛对环己胺的吸附能力受其结构和表面酸性特征的影响而异。有效吸附部位为与沸石分子筛表面酸性有关的弱化学吸附位;环己胺从不同沸石分子筛表面脱附的动力学与晶内扩散有关,其表观脱附活化能分别为:63.6kJ/mol(5A),68.6kJ/mol(13X),20.1kJ/mol(菱沸石),46.9kJ/mol(NaY)和47.3KJ/mol(ZSM-5)。 相似文献