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甲醇直接气相羰基化Mo/C催化剂 总被引:12,自引:3,他引:9
为了“优化燃料资源,创建能源化工体系”,开展甲醇下游产品的研究是当今燃料化工的重要内容之一。70年代初美国Monsanto开发的Rh-Ⅰ催化体系使甲醇液相羰基化制醋酸大规模工业化,由于该体系采用昂贵紧缺的金属铑,催化剂需精心回收;并且由于需要大量碘化... 相似文献
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甲醇直接气相羰基化研究 ,是在无任何促进剂下 ,CO与甲醇直接进行羰基化反应 ,这与目前公认的甲醇必须有碘化物作用下构成催化循环的间接羰化不同 ,在催化理论上有可能提出新的羰基化机理。彭峰等在甲醇直接气相羰基化方面 ,对具有高活性与选择性的非铑非卤素Mo C催化剂体系进行了系列研究 ,并取得了较好的实验结果[1~ 5] 。有碘甲烷参与的甲醇羰基化液相或者气相反应 ,大多数文献认为控制步骤是碘化物中C -I键的解离及CO的插入 ,羰基化反应是由一系列平行和连串反应组成的[6~ 8] 。催化剂类型不同得到的动力学参数也不相同 ,难… 相似文献
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在没有 CH3I促进下 ,新发现的硫化 Mo/C催化剂对甲醇气相羰化生成醋酸甲酯有高的活性和选择性。室验发现生成羰化产物的最佳温度为 5 73K,醋酸甲酯的时空收率达到 4.33mol/kgcat.h。 相似文献
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甲醇直接气相羰基化Mo/C催化剂表征 总被引:2,自引:1,他引:1
甲醇在无任何促进剂作用下,直接与一氧化碳气相羰基化合成醋酸甲酯是对传统的甲醇必须在碘化物作用下液相羰基化的挑战[1]。作者已报道了负载的硫化物钴钼和硝酸镍两类催化剂用于甲醇的直接气相羰基化具有较好的活性[2,3],最近又发现硫化后再还原的MoC催化剂比硫化的C... 相似文献
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乙醇直接气相羰基化新催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
醇的羰基化合成是极有工业价值的过程 ,也是绿色化学中提倡的原子经济性反应 [1] .甲醇均相羰基化合成醋酸是 Monsanto公司成功开发应用的典范 [2 ] ,而乙醇羰基化合成丙酸或丙酸乙酯的研究尤其重要 .前文对一种性能优良的负载型 Ni系催化剂用于乙醇常压气相羰基化合成丙酸及其酯作了报道 [3,4] ,与均相羰基化相比 ,该反应具有条件温和 ,不使用贵金属铑 ,催化剂与产物不存在分离上的困难等优点 ,但反应体系仍需使用卤化物作促进剂 .由于碘乙烷的存在 ,反应系统设备腐蚀严重 (有 HI生成 ) ,产物分离精制复杂 .目前 ,醇的均相羰基化及多相羰… 相似文献
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碳纳注管作为一类纳米级新型碳素材料,具有对反应物质和反应产物的特殊吸咐性能、特殊的孔腔空间立体选择性、碳与金属催化剂的金属-载体强相互作用(SMSI)以及管壁的可改性官能团等优点,近年来,已引起国内外学者的广泛关注。…… 相似文献
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甲醇气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯的研究 总被引:11,自引:2,他引:11
制备了甲醇气相氧化羰基化催化合成碳酸二甲酯催化剂,在常压固定床反应装置上评价了其反应性能,考察了且剂和载体的影响。结果表明:负载在活性炭载体上的单一金属氯化物催化剂的活性相当低,而双金属氯化物催化剂PdCl2-CuCl2/AC可明显提高碳酸二甲酯的产率。不同的活性炭载体显著地反应活性。碱性助剂K、Mg能大幅度增加碳酸二甲酯的时空收率和对CO的选择性,但必需以乙酸的形式加入,PdCl-CuCl2-C 相似文献
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用于甲醇直接气相氧化羰基化的负载铜催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了负载型铜基催化剂,并用其催化甲醇直接气相氧化羰基化合成碳酸二甲酯(DMC), 考察了浸渍溶剂、载体、助催化剂和铜含量的影响. 结果表明,以CuCl为活性组分原料、浓氨水为浸渍溶剂和活性炭为载体制得的负载铜催化剂显示出很高的催化活性,在特定的反应条件下,该催化剂上甲醇的转化率可达27.7%, DMC选择性可达95%. 分子筛负载的铜催化剂上甲醇的转化率低于1%, 但是生成DMC的选择性高达100%. 催化剂活性随着Cu负载量的增加而增大,但负载量过高可引起甲醇的过度氧化反应,导致DMC选择性下降. 催化剂中添加KOH或钯化合物,有利于提高以CuCl2为活性组分原料制得的铜催化剂的活性,但同时也促进了副反应的发生. 随着反应时间的延长,催化剂的活性组分流失,活性下降,但是生成DMC的选择性维持在95%左右. 相似文献
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反应条件对甲醇直接气相羰化反应的影响 总被引:3,自引:1,他引:3
在新研制的Mo C催化剂上 ,对甲醇直接气相羰化反应工艺条件与反应气中H2 的影响进行了研究 ,结果表明此新的Mo C催化剂初活性高 ,稳定性高。优化的工艺条件为 :反应温度 30 0℃ ,甲醇进料浓度 2 3% ,CO空速30 0 0L kgcat h ,此时甲醇转化率达 50 % ,醋酸甲酯选择性达 80 % (mol) ,产物时空收率为 8mol kgcat h ,已接近甲醇在有碘化物促进剂下间接气相羰化的水平。对反应气中H2 的影响研究表明 :H2 促进甲醇甲烷化反应 ,羰化产物选择性随H2 含量增加迅速下降 ,而且甲醇转化率也明显降低 ,H2 的影响是参与甲烷化反应 ,而没有引起催化剂失活 ,除去H2 后 ,催化剂活性很快恢复 ,其影响是可逆的。 相似文献
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甲醇羰基化制醋酸镍基双金属催化剂的研究 总被引:7,自引:3,他引:7
在NiC催化剂中分别添加了九种不同的金属组分,在加压和碘甲烷助剂的存在下考察了第二金属组分及含量对甲醇羰基化反应性能的影响。结果表明:分别添加Pd、Mo、La三种组分可不同程度地提高NiC催化剂的羰基化活性,其中以Pd的效果最佳,Ni和Pd之间存在着明显的相互作用。Pd含量为1%时,羰基化活性达到最高,甲醇转化率和醋酸收率分别为9240%和4973%。Ni-PdC双金属催化剂的活性中心主要为Ni0,还有少量Pd0存在,Pd能够显著促进NiO的还原,这可能是氢溢流现象所致 相似文献
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Ni-Zn/C催化剂上乙醇气相羰基化 总被引:9,自引:0,他引:9
对镍催化剂上常压下乙醇气相羰基化合丙酸及丙酸乙酯进行了研究,结果发现,Ni-Zn/C催化剂比Ni/C具有更高的活性与选择性,实验对催化剂中Ni及Zn含量进行了优化,Ni含量5%,Zn含量3.5%时最佳,考察了反应温度对产物分布的影响,结果表明250℃为最佳反应温度,采用程序升温脱附技术(TPD)对促进剂碘乙烷在活性炭,Ni/C,Zn/C及Ni-Zn/C上的行为进行了考察。实验结果表明,乙醇的甲烷化 相似文献