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NiP/SAPO催化脂肪酸甲酯加氢脱氧及产物的异构化 《燃料化学学报》2016,44(10):1211-1216
采用过量浸渍法制备了不同镍负载量的Ni P/SAPO-11催化剂,并用N2吸附-脱附、吡啶红外光谱、NH3-TPD、H2-TPR等技术对催化剂的物理化学性能进行了测试。脂肪酸甲酯催化加氢脱氧及产物异构化反应在固定床反应器上进行,液体产品分别用GC-MS和GC进行定性和定量分析。结果表明,在温度为340℃,压力为2.0 MPa,氢气流量为60 m L/min,重时空速为2.5 h-1的操作条件下,当Ni负载量为3%(质量分数)时,原料转化率可以达到97.8%,C15-18的收率84.5%,异构化率14.0%。 相似文献
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SAPO-11分子筛的性质与催化应用 总被引:5,自引:0,他引:5
随着世界经济的增长,对能源的需求日益加大.石油作为当今世界最重要的能源之一,必将进一步得到发展,因此炼油工业在21世纪仍将保持其在能源利用方面的主导地位.在我国,流化催化裂化装置(FCCU)因对原料的适应性强、轻质油产品收率高、汽油的辛烷值高等优点,一直是炼油厂 相似文献
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在固定床反应器中,以大豆油为模型原料,研究了反应温度、压力、氢油比和空速等条件对Pt/SAPO-11催化油脂一步加氢制异构烷烃反应的影响,并分析了反应中间产物、气体产物(CO,CO2)及烷烃终产物的变化趋势. 结果表明,高温、低压或低氢油比可抑制酯、羧酸和醛的氢解以及醇的生成,促进油脂脱氧选择性地向脱羧和脱羰方向进行;异构烷烃收率随温度升高或空速减小而先增加后下降,但反应压力和氢油比的影响不大. 另外,对油脂一步加氢过程可能的反应历程进行了讨论. 相似文献
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采用水热法合成出不同硅铝比的SAPO-11分子筛,负载Pt后的催化剂在固定床反应器上对正十八烷进行临氢异构化反应。采用XRD、BET、SEM、TEM和NH3-TPD对载体及催化剂进行表征。考察了Si含量的变化对正十八烷临氢异构性能的影响。通过改变温度、压力、空速以及氢油比等反应参数,考察了硅铝比为0.3的0.5%Pt/SAPO-11催化剂的异构化性能。确定最佳反应条件:在温度为340 ℃、压力为3 MPa、空速为1 h-1和氢油比为1000:1时,正十八烷转化率可达73.1%,煤气比为1.44,异构率为64.2%。 相似文献
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采用H2-TPR、NH3-TPD、H2脉冲化学吸附和H2-O2化学滴定等方法对Pt/SAPO-11催化剂上金属分散进行了表征,并与该催化剂制备因子及其正构烷烃骨架异构化反应性能进行关联。实验表明,以与NH3配位的阳离子形式制备的催化剂,Pt的分散效果最好;用低浓度浸渍液、多次浸渍的方式制备的催化剂,Pt的分散度高;Mn2+、Sm3+、Zn2+等作助剂和Pd-Pt复合浸渍可提高Pt的分散度。调整分子筛的酸量使之与金属含量达到平衡时,催化剂活性和选择性最佳。 相似文献
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SAPO-11分子筛的合成 总被引:12,自引:0,他引:12
以二正丙胺(DPA)为模板剂、利用水热法合成SAPO-11分子筛,系统考察了硅源、硅含量、模板剂用量以及晶化条件(晶化温度、时间以及pH值)对SAPO-11分子筛合成的作用。研究结果表明:硅源是决定SAPO-11分子筛合成及结构的关键组分之一,其释放出活性硅物种的速率要与磷酸铝分子筛的前驱体生成的速度相一致;酸性硅溶胶是合成SAPO-11的合适硅源;在SiO2/Al2O3=0~0.7,DPA/P2O5=0.8~1.8,pH=5.8~7.8条件下,可合成纯SAPO-11分子筛。此外,SAPO-11分子筛的合成,还存在明显的诱导期以及晶型的转化过程。在合成条件下,晶化时间4?h时,SAPO-11开始晶化,至24 h,SAPO-11分子筛可晶化完全。继续延长晶化时间,SAPO-11分子筛与SAPO-31分子筛之间发生转晶现象。 相似文献
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采用干凝胶法,通过向合成体系中添加适量的十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)或氟化氢(HF)控制SAPO-11分子筛的粒度。采用SEM、XRD、IR、MAS NMR、TPD、TEM、TG-DSC以及低温N2吸附脱附对产物进行表征。结果表明,CTAB或HF的加入不仅能够减小分子筛的粒度,而且能调控分子筛骨架元素组成、表观形貌、孔道结构及酸性质等。其中,CTAB的加入有利于Si进入分子筛骨架,增加产物的酸量;HF的加入使样品由不规则的微米级颗粒调控为500 nm左右的棒状单晶,增强了分子筛的稳定性,但阻止了硅进入骨架,降低产物的酸量。 相似文献
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采用水热法合成了小粒径、具有介孔结构的SAPO-11分子筛.采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/SAPO-11催化剂.并采用X射线衍射,扫描电镜,N_2物理吸附-脱附,NH_3程序升温脱附,热重和H_2化学吸附技术对该类催化剂的物理化学性质进行了详细表征.结果表明,SAPO-11较大表面积和介孔结构可分散Ni,使得Ni粒子尺寸较小.在棕榈油加氢脱氧制备液体烃类燃料反应中,液体烷烃产物由相关脂肪酸中间产物的直接加氢脱氧和脱羰-加氢脱氧两种途径产生.Ni/SAPO-11催化剂的弱/中强酸性质及其匹配的金属-酸双功能可显著抑制积炭反应,提高催化剂的寿命,液体烷烃收率高达70%,异构烷烃选择性超过80%. 相似文献
10.
采用水热法合成了小粒径、具有介孔结构的SAPO-11分子筛.采用浸渍法制备了不同Ni负载量的Ni/SAPO-11催化剂.并采用X射线衍射,扫描电镜,N2物理吸附-脱附,NH3程序升温脱附,热重和H2化学吸附技术对该类催化剂的物理化学性质进行了详细表征.结果表明,SAPO-11较大表面积和介孔结构可分散Ni,使得Ni粒子尺寸较小.在棕榈油加氢脱氧制备液体烃类燃料反应中,液体烷烃产物由相关脂肪酸中间产物的直接加氢脱氧和脱羰-加氢脱氧两种途径产生.Ni/SAPO-11催化剂的弱/中强酸性质及其匹配的金属-酸双功能可显著抑制积炭反应,提高催化剂的寿命,液体烷烃收率高达70%,异构烷烃选择性超过80%. 相似文献
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硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化正十二烷临氢异构化反应性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
利用X射线衍射、N2物理吸附与NH3-程序升温脱附等手段以及异辛烷加氢裂化探针反应研究了硅烷化处理对Pt/SAPO-11催化剂结构和酸性的影响, 并考察了催化剂对正十二烷临氢异构化反应的催化性能. 结果表明,硅烷化处理有效清除了样品外表面的酸性位,减少了发生在外表面的非选择性裂化反应. 硅烷化处理后,催化剂对单支链异构体的选择性明显提高,尤其对单支链端甲基异构体的选择性显著提高,但催化剂的总体异构化选择性有所降低. 硅烷化处理可能造成催化剂的孔口窄化,从而提高单支链异构体的选择性,但同时也导致其微孔孔道内裂化反应的增多. 相似文献
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以正庚烷为模型化合物,在10 mL连续流动固定床反应装置上,考察了温度、压力、空速与氢烃摩尔比对0.4%Pt/SAPO-11催化剂临氢异构化反应性能的影响。结果表明,催化反应以烷烃异构化为主,正庚烷转化率达70%时异构产物选择性保持在90%以上,压力和氢烃摩尔比较小时,产物的选择性较高;压力太高裂解产物生成量增多对异构化选择性不利。获得了正庚烷在Pt/SAPO-11催化剂上临氢异构化的优化反应条件为,360 ℃~380 ℃,0.5 MPa~1.0 MPa,2.1 h-1~4.1 h-1,H2/CH(摩尔比)2~6;烷烃临氢异构化反应的一个条件变化,需要其他条件的改变来达到最佳的匹配。 相似文献
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通过浸渍法制备了Pt/SAPO-11催化剂,分步浸渍法制备了LaPt/SAPO-11、CePt/SAPO-11和SnPt/SAPO-11双金属催化剂。通过X射线衍射、低温氮物理吸附、氨程序升温脱附、氢气化学吸附和吡啶吸附红外等手段对所得样品进行了表征。实验结果表明,助剂的引入导致了催化剂的比表面积和微孔孔容降低,B酸量减少而L酸量增加,总酸量有所下降,Pt组分的分散度提高。在360℃时,对正庚烷的临氢异构化反应中,Pt/SAPO-11催化剂的正庚烷转化率为65.14%,C7异构体收率为61.67%;当分别加入La和Ce,Pt/SAPO-11的正庚烷转化率提高至77.40%和78.12%,C7异构体收率分别提高至69.72%和68.48%;而加入Sn后,Pt/SAPO-11的正庚烷转化率和C7异构体收率分别降至63.22%和59.09%。 相似文献
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Zheming Wang Zhijian Tian Guodong Wen Fei Teng Yunpeng Xu Zhusheng Xu Liwu Lin 《Reaction Kinetics and Catalysis Letters》2006,88(1):81-88
Summary SAPO-11 molecular sieves were synthesized from aqueous and nonaqueous systems by using different alcoholic solvents and their
physicochemical properties were compared. The SAPO-11 samples synthesized from alcoholic systems had larger external surface
area, higher Si contents and higher acidity than those of the sample synthesized from the aqueous system. Thereby, loaded
with 0.5 wt.%Pt, the resulting Pt/SAPO-11 catalysts synthesized from alcoholic systems exhibited higher catalytic activities
and selectivity for n-dodecane hydyroisomerization. Among the catalysts synthesized from alcoholic systems, the Pt/SAPO-11
catalyst synthesized from polybasic alcohol systems possessed the highest catalytic activities. 相似文献
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不同链长正构烷烃在Pt/SAPO催化剂上的临氢转化规律研究 《燃料化学学报》2016,44(1):91-98
采用SAPO-11分子筛制备的双功能催化剂,以碳链长度为10-14的正构烷烃为模型化合物,探索了不同碳数的长链正构烷烃临氢转化反应规律。结果表明,低温下不同碳数的正构烃都表现出较高的异构化选择性,改变反应温度使反应转化率控制在85%以下时,正构烷烃的异构化选择性可以达到90%左右;随着碳数和温度升高,正构烷烃由于发生明显的裂化反应导致转化率提高和异构化选择性降低。采用SAPO-11分子筛催化材料的双功能催化剂具有明显的产物择形异构效应,异构化产物以甲基位于端位和碳链中心的单侧链异构体为主,双(多)支链产物较少。长链正构烷烃在Pt/SAPO-11催化剂上的裂化反应在低转化率以加氢裂化为主,裂化产物的碳数呈均匀分布;在高转化率下以酸催化裂化为主,裂化产物的碳数分布呈现明显的不对称分布特征。 相似文献