多铁性材料的第一性原理模型哈密顿量研究

由于在某些多铁性材料中存在着自旋、轨道和晶格等多种自由度的强耦合,它们会表现出丰富而有趣的相图与物理性质。但目前第一性原理方法还不能直接用来研究这些材料在有限温度下的物理性质。而基于第一性原理的有效哈密顿量方法却可突破这一限制。文章通过介绍几项研究工作,包括磁致铁电体RMn₂O₅和CuO的相图,以及RMn₂O₅中的电磁子,来说明这个方法在多铁性材料研究中的应用。     

锂离子电池电极材料的第一性原理研究进展

文章综述了第一性原理计算在锂离子电池电极材料模拟与设计方面的研究进展.电极材料的研究包括电极材料的电子结构和电子导电性的研究,嵌锂电位、锂离子输运特性、嵌锂过程中局部结构弛豫与相变以及材料表面特性研究等方面,第一性原理计算在上述诸方面的研究都取得了一定的进展.这些理论上的研究成果,可以帮助人们加深对材料性能与机理的理解,同时对材料的设计也具有指导意义.     

外加电磁场下周期性体系的第一性原理计算方法

电磁场对物质性质的影响和调控一直是科学研究的核心议题.然而,在计算凝聚态物理领域,由于传统的密度泛函理论并不能轻易推广至含有外加电磁场的情景,且外场往往会破缺周期性体系原本具有的平移对称性,从而使得布洛赫定理失效.因此,利用第一性原理方法计算外场作用下的物质性质并非易事,特别是在外场不能被视为微扰的情况下.在过去的二十年中,许多计算凝聚态物理学者致力于构建和发展适用于有限外场下周期性体系的第一性原理计算方法.本文旨在系统地回顾这些理论方法及其在铁电、压电、铁磁、多铁等领域的应用.本文首先简要介绍现代电极化理论,并阐述基于此理论以及密度泛函理论,构建出两种用于有限电场下计算的方法.然后探讨将外磁场纳入密度泛函理论,并对相关的现有计算手段以及所面临的挑战进行讨论.接着回顾了被广泛用于研究磁性、铁电和多铁体系的第一性原理有效哈密顿量方法,以及该方法在考虑外场时的延伸.最后,介绍了当下备受瞩目的利用机器学习中的神经网络方法构建有效哈密顿量模型的发展成果及在考虑外场下的拓展.     

单相多铁性材料中静态与动态磁电效应研究新进展

多铁性材料是一类新型多功能材料,其中磁有序与铁电序共存,且序参量之间存在非平庸的相互耦合效应。这使其具有巨大的工业应用前景并蕴含着丰富和有趣的基础物理问题。本文首先简要回顾多铁性材料研究的历史,重点介绍由磁有序引起的新型多铁性材料的实验和理论的新进展。随后,我们系统地概述多铁性材料中演生的一类新的元激发(即电磁振子)的物理特性以及当前对其产生机制的理解。最后,我们总结了多铁性材料研究中尚未解决的技术问题,并展望了多铁性材料的发展趋势。     

二噻吩硼烷异构体分子结构测定的第一性原理研究

本文在第一性原理计算基础上结合非平衡格林函数方法,研究了量子干涉效应对连接镍电极的二噻吩硼烷(dithienoborepin,DTB)分子结自旋输运性质的影响,并通过氨基和硝基钝化实现了对二噻吩硼烷分子异构体(DTB-A和DTB-B)的区分.结果表明,原始的DTB-A和DTB-B分子结在费米能级两侧都有一个自旋向上透射峰和一个自旋向下透射峰,且两个透射峰的能量位置和高度基本相同.因此,原始DTB-A和DTB-B分子结的自旋向上和自旋向下电流曲线基本重合,不能被明显区分.然而,研究发现量子干涉效应能不同程度地增强氨基钝化DTB-A分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力,并减弱氨基钝化DTB-B分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力.此外,研究还发现量子干涉效应可以显著提高硝基钝化DTB-B分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力,同时减弱硝基钝化DTB-A分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力.由于量子干涉效应对氨基和硝基钝化的DTB异构体分子结自旋输运能力有不同的调制作用,因此可以通过测量氨基和硝基钝化分子结的自旋电流值来区分DTB分子的两种异构体.     

原子尺度构建二维材料的第一性原理计算研究

随着信息技术的不断进步,核心元器件朝着运行速度更快、能耗更低、尺寸更小的方向快速发展.尺寸不断减小导致的量子尺寸效应使得材料和器件呈现出许多与传统三维体系不同的新奇物性.从原子结构出发,预测低维材料物性、精准合成、表征、调控并制造性能良好的电子器件,对未来电子器件的发展及相关应用具有至关重要的意义.理论计算能在保持原子级准确度的情况下高效、低耗地预测材料结构、物性、界面效应等,是原子制造技术中不可或缺的重要研究手段.本综述从第一性原理计算角度出发,回顾了近年来其在二维材料结构探索、物性研究和异质结构造等方面的应用及取得的重要进展,并展望了在原子尺度制造背景下二维材料的发展前景.     

多铁材料BaCoF4电子结构的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的广义梯度近似方法和赝势平面波法,对多铁材料BaCoF4的铁电反铁磁相和可能的顺电相的电子结构进行了第一性原理研究.研究表明,反铁磁态很可能有利于低温下的铁电稳定性,F的强负电性使得体系内原子间主要是离子键相互作用.Co离子与在bc面上的F(2),F(3)离子间完全是离子键作用,而与F(4)间有较弱的共价作用,与F(1)间作用介于两者之间.铁电畸变主要来源于Ba离子与F(1),F(2),F(3)离子沿着c轴方向的相对位移,F(4)对铁电性的贡献最少.铁电相中F(2),F(3)离子的能量低于中心对称相,最大位移贡献者F(1)的化学键性由弱共价作用到离子键的变化也是最大的,这均有利于体系的稳定.     

FemB20(m=1,2)团簇中超快自旋动力学的第一性原理研究

利用量子化学第一性原理计算,对FeB20和Fe2B20团簇的几何构型、电子结构以及由激光诱导的超快自旋动力学进行了研究.计算结果发现,FeB20团簇中Fe原子倾向吸附于B20管内,而Fe2B20团簇的两个Fe原子分居管内外时更稳定.后者由于磁原子个数的增多,引入了更多的d电子态而表现出结构整体能级的下移;同时,由于该结...     

Cu台阶面多层弛豫的第一性原理研究

采用基于密度泛函理论的第一性原理赝势平面波方法对Cu(311),(511),(331)和(221)四个高指数台阶表面的弛豫结构和弛豫后表面各层的电子特性进行了系统研究.发现四个台阶面的层间弛豫规律依次为-+-…,--+-…,--+-…和---+-…,与其平台-阶梯n(hkl)×(uvw)的表示法2(100)×(111),3(100)×(111),3(111)×(111)和4(111)×(111)中的原子排数n相关,即     

He原子掺杂铝材料的第一性原理研究

采用基于第一性原理的平面波超软赝势方法,结合广义梯度近似(GGA),计算了铝及铝晶胞间隙位置掺入He原子后体系的几何结构、电子结构、总体能量和电荷布居值.计算结果表明:随着氦在金属铝中逐渐形成,铝晶胞体系会发生晶格畸变,但总的趋势是He在铝体系的八面体位置的晶格畸变小于其在四面体位置的晶格畸变.He在铝晶胞八面体和四面体间隙的杂质形成能分别为1.3367 eV和2.4411 eV.由此可知,He在铝晶胞中最稳定位置是八面体间隙位置.同时,文中还从原子尺度层面分析了He原子在铝晶胞中的占位及其键合性质,讨论 关键词： 铝材料 第一性原理 形成能     

W-Cu合金力学性能的第一性原理计算

采用基于密度泛函理论的第一性原理分析方法的CASTEP软件,计算了W-Cu_x(x=6.25,12.5,18.75,25,31.25,37.5,43.75,50)合金的晶格参数、体模量、剪切模量、杨氏模量等力学常数,还计算了焓变值、能带结构、电子态密度和电荷布局,研究Cu不同含量对W-Cu合金力学性能的影响.结果表明：Cu的添加会增加W基体触头材料的可塑性,韧性大小随着Cu含量的升高而增加,在掺杂比例为43.75%时达到最大值,韧性增加使得产生微裂纹的概率减小;另外还计算了W-Cu合金的态密度、能带结构和电荷布局,结果表明随着Cu含量的增加,共价性降低,金属性增强,便于加工成型.     

新型轻质储氢材料的第一性原理原子尺度设计

综述了近几年涌现出的一批新型轻质储氢材料,包括：碳纳米管、金属有机框架多孔材料、Al/B系复杂氢化物、金属-氮-氢系、金属有机复合物等,对其中采用第一性原理研究所取得的成果和最新的进展做了介绍,并结合实验结果做了应用分析.总结了各轻质储氢材料关联,为各种储氢材料设计之间提供了可以相互借鉴的方法,以便发展新的研究思路. 关键词： 储氢材料 第一性原理 从头算 密度泛函理论     

磁电耦合对于多铁性材料CdCr2S4介电性质的影响

多铁性材料CdCr2S4在磁相变温度附近的介电异常现象,为一定温度区间内共存的弛豫铁电性和铁磁性提供了磁电耦合的依据.基于Heisenberg模型,我们计算出了最近邻磁自旋对关联,最近邻磁自旋对关联通过磁电耦合修正阻碍极化翻转的激活能大小,使得被冻结在某一特定方向上的极化又能够在其它的可能取向上进行热翻转,改变了极化弛豫时间的分布,从而导致了介电性质在磁相变温度附近发生介电异常.同时,考虑温度、测量频率和磁场对介电性质的影响,得出的结果和实验数据很好吻合.     

Gd掺杂的多铁性陶瓷BiFeO3结构与磁性能研究

通过固相反应法制备了Bi1-xGdxFeO3多铁性陶瓷,XRD图谱表明,随着掺杂量的增大其由三角钙钛矿结构转变为正交钙钛矿结构,Raman图谱研究亦表明Gd掺杂可能引起了其结构的转变;且随着Gd掺杂量的增大,样品的矫顽力、剩磁与饱和磁化强度都大大提高,说明Bi1-xGdxFeO3陶瓷的铁磁性在不断增强,这可能是由于Gd...     

杂多酸型离子液体杂化材料的第一性原理研究

构建了三种同系杂多酸型离子液体模型,随后用密度泛函理论分析并讨论了它们微观结构、结合能、载流子有效质量.结果表明杂多酸的取代配位原子数目会对杂化物的性质产生较大影响.在钼取代的磷钨酸中,当钼取代数目低时,杂化物载流子有效质量较低,呈较强的导电性.高钼取代数时载流子的相对质量较大,因此传输阻力增大,其导电性于低钼取代数目的杂化物.以此对所合成材料的性质进行预测与验证,为以后合成、分析这类物质提供理论依据和指导作用.     

Bi4Se3薄膜的声子结构及电声子相互作用的第一性原理研究

基于密度泛函微扰理论,运用第一性原理研究两种终结面的Bi₄Se₃薄膜的声子结构和电-声子相互作用.结果表明两种终结面的Bi₄Se₃薄膜体系都是动力学稳定的. Bi₄Se₃薄膜中插入的Bi₂双原子层与Bi₂Se₃五原子层的声子投影态密度并不完全匹配,这会阻碍部分声子的输运,降低热导,从而有利于提高材料的热电性能.另外,两种终结面的Bi₄Se₃薄膜的电-声子耦合系数都不太大（约0.278）,有利于制备基于室温工作的电子学器件.     

蛋白质分子电子结构的第一性原理从头计算

蛋白质分子电子结构的计算对生命科学和计算机药物设计有重要的科学意义和应用价值,但对计算方法和计算机也是巨大的挑战。团簇埋入自治计算法是近年来发展起来的“第一性原理”、从头计算法。它采用局域化无相互作用单电子模型,结合“分块－合拢”技术,使计算量大大减少。最近,应用该方法,对一个真实蛋白质分子（南瓜种子中的胰蛋白酶抑止因子ＣＭＴＩ－Ｉ）电子结构的首次“第一性原理”、全电子、全势场、从头计算获得成功。表明生物大分子电子结构的计算在现有计算机条件下已成为现实,使从本质上揭开生命奥秘成为可能。本介绍了上述计算的基本理论、方法和结果。     

CO分子在Co(0001)表面吸附的第一性原理研究

应用第一性原理对CO分子在Co(0001)表面( squar3× squar3)R30°−CO吸附结构进行不同形式的密度泛函计算研究. 结果表明：吸附能修正前,仅RPBE泛函预测CO顶位吸附;而修正后PW91、PBE和PKZB泛函结果也表明CO分子Top顶位吸附最稳定,与实验结果一致.对于吸附几何结构、吸附前后体系功函、C-O伸缩振动频率和CO分子态密度分布,所有泛函给出一致的结果,且与已有实验结果符合.     

多壳层铜纳米线结构和电子特性的第一性原理研究

基于密度泛函理论框架下的第一性原理计算,系统地研究了多壳层Cu纳米线的稳定结构和电子特性.得到不同线径多壳层Cu纳米线的平衡态晶格常数相差不大,都表现出金属特性,且其单原子平均结合能和量子电导随着纳米线直径的增加而增加.纳米线中内壳层Cu原子表现出体相结构Cu原子相似的电子特性,而表面壳层由于配位数的减少,其3d态能量范围变窄且整体向费米能级发生移动.电荷密度分析表明,相对于体相Cu晶体中原子间的相互作用,纳米线表面壳层Cu原子与其最近邻原子间的相互作用明显增强.