基于CdSe/ZnS量子点光转化层的高稳定性白光LED器件

采用一步法合成了510,550和630 nm三种峰值的高稳定性、高量子效率核壳结构CdSe/ZnS量子点材料,其量子产率分别达到82%,98%,97%。将该量子点材料取代传统的荧光粉材料,与硅胶均匀混合后作为光转换层涂覆到蓝色InGaN LED芯片上,制备了白光LED器件。通过依次添加不同颜色量子点制备的量子点光转换层,考察了510,550和630 nm三色CdSe/ZnS量子点在硅胶中的不同配比对白光LED器件性能的影响,研究了不同颜色量子点之间的能量转换机制,利用量子点对白光光谱及其色坐标的影响机制,得到优化的白光器件结果及其三色量子点的配比,结果表明,当绿色、黄绿色、红色三种量子点之间的配比为24∶7∶10时,得到高稳定性、高效率的正白光器件特性,在电流20～200 mA范围内,色温变化为4 607～5 920 K,色坐标变化为（0.355 1,0.348 3）～（0.323 4,0.336 1）,显色指数变化为77.6～84.2,器件最高功率效率达到31.69 lm W-1@20 mA。另外,为了进一步考察器件性能稳定的原因,研究了时间、温度以及UV处理对CdSe/ZnS QDs/硅胶混合光转换材料稳定性的影响,结果表明,器件的高稳定性可归因于所采用的一步法合成的核壳结构量子点材料本身的稳定性,研究的优化器件结果是一种低能耗的优质白光光源,可使人们真实地感知物体的原貌,在正白光光源领域具有很好的应用前景。     

垂直结构多色量子点LED(QD-LED)最新进展

量子点LED以胶体量子点为发光层,通过调节作为发光层量子点的尺寸可以制作出覆盖可见(380-780nm)以及近红外光谱的量子点LED(QD-LED),而且量子点LED器件发出的光谱范围很窄,其光谱半高宽可达30nm。简述了当今国内外关于QD-LED器件结构的研究成果以及器件的制作工艺,介绍了目前课题组最新的一些相关成果。重点阐述了目前已经得到验证的几种量子点器件结构,分析了其存在的优缺点,这些结论对进一步改进QD-LED的结构以及使其可以更有利于商业化提供了参考。     

半导体量子点在白光LED器件上的应用研究

以CdSe, CuInS₂和CdS:Mn量子点为例, 本文基于量子点白光LED器件的电光转换过程, 引入量子点的“类”光谱光效率函数, 给出了该器件的色坐标、光效和量子点配比等计算公式, 理论计算结果和实验结果基本一致. 研究结果表明量子点的荧光峰位和峰宽对白光器件的显色指数有显著影响.     

界面调控对柔性量子点电致发光器件性能的影响

近年来,柔性显示技术引起了人们的广泛关注,尤其在折叠手机、可穿戴电子等领域,柔性显示屏幕更是不可或缺。量子点发光二极管（Quantum dot light emitting diodes,QLEDs）因具有高色纯度、高效率、高稳定性等特点而在柔性显示领域展现了独特的优势。本文首先介绍了柔性量子点发光二极管（flex-QLEDs）及其近期进展,然后讨论了器件结构及界面调控对发光性能的影响。在多层异质结构的flex-QLEDs的基础上,总结了三种界面调控方法：阳极界面调控、阴极界面调控、发光层调控。调控聚焦于降低表面粗糙度、增强界面结合力、优化各层能级。最后,对目前flex-QLEDs的性能进行了比较与总结,并对未来面临的挑战和机遇进行了展望。     

巯基乙胺稳定合成CdSe量子点及其发光性能的研究

CdSe量子点是一种重要的半导体纳米材料。以巯基乙胺(CA)为稳定剂,CdCl₂·2.5H₂O为镉源,SeO₂为硒源,采用简单的一步水相法合成水溶性的CdSe量子点。详细地研究了加热回流时间、初始pH值、硒与镉的摩尔比和回流温度等实验条件对CdSe量子点发光性能的影响。利用X-射线粉末衍射、透射电子显微镜、紫外-可见光谱和荧光光谱等表征量子点的结构和光学性能。结果表明,采用巯基乙胺为稳定剂制备的CdSe量子点为立方晶相,颗粒大小约为2.0nm,量子点的荧光发射峰在560～589nm内连续可调。     

基于量子点-CBP混合层的量子点LED的制备

采用一锅法制备出高质量的具有核壳结构的Cd Se@Zn S、Cd Zn S/Zn S量子点。将量子点混入空穴传输材料CBP中形成复合的有源材料,经过几步简单的旋涂操作,制备出相应的绿光、蓝光量子点LED器件。这种方法利用了油溶性量子点和CBP材料的相容性,减少了旋涂操作的步骤,有利于快速制备基于量子点的电致发光器件。基于两步旋涂操作制备的量子点LED,由于阴极与复合有源层之间的能级差较大,导致需要较高的开启电压。在CBP材料中,注入的载流子有可能会被量子点表面缺陷捕获,形成表面态的发光。表面态发光的相对强度依赖于载流子浓度。     

GaN基LED量子阱内量子点发光性质的模拟分析

采用模拟计算的方法,运用量子点模型对GaN基LED器件中不同尺寸量子点的电致发光光谱进行模拟分析,并对器件结构中电子空穴浓度,辐射复合强度进行了研究．分析结果显示,随着量子点尺寸的增大,量子点发光波长存在红移,当圆柱状量子点半径从1．8nm增长到13nm时,波长红移309．6meV,在量子阱中生长单一尺寸的量子点可以达到不同波长的单色发光器件,而在不同量子阱中生长不同尺寸的量子点可以实现多波长发光,以及单颗LED的白色显示,并通过调节量子点的分布密度达到调节各发光波长强度的目的．结果表明,量子点分布密度调节之后多波长发光均匀性得到有效改善．     

混合量子点器件电致发光的能量转移研究

在量子点的研究中,对于量子点光致发光研究报道较多,而量子点电致发光研究报道较少,特别是对于混合量子点电致发光器件中能量转移机理的研究未见报道,由于不同量子点之间的能量转移机理决定着器件的性能,为此本论文对该方面进行了研究.分别制备了单种量子点器件和混合器件,混合器件是利用红、绿、蓝三种量子点按照1:1的比例两两混合,做成结构为ITO/PEDOT:PSS/QDs/Al的器件.研究发现在一定电压范围内,单种量子点器件的发光强度随着电压增加持续上升,而混合量子点器件的发光出现了短波长下降,长波长上升的现象,表明当有外加电场时不同尺寸的量子点间产生了较高效率的能量转移.同时首次对混合量子点电致发光器件能量转移的各项参数进行了计算,得到了能量转移效率E、临界能量转移距离R0与外加电场的关系,对制备混合量子点电致发光器件具有指导意义.     

ZnO作为电子传输层的绿光胶体CdSe量子点LED(QD-LED)的制备与表征

通过调节作为发光层的量子点的尺寸,可以制作出覆盖可见光(380～780 nm)以及近红外光谱的量子点LED(QD-LED),其光谱范围很窄且半高宽可达30 nm。然而量子点LED的寿命、亮度以及效率需要进一步提高才能满足商业化的需求。为了研究QD-LED器件的特性,本文采用523 nm波长的CdSe/ZnS核壳型量子点为发光层、poly-TPD为空穴传输层、ZnO为电子传输层,制备了绿光量子点LED,并表征了器件的特性。     

壳层相关的CdSe核/壳量子点发光的热稳定性

测量了CdSe/ZnS(3 ML)核/壳结构及CdSe/CdS(3 ML)/ZnCdS(1 ML)/ZnS(2 ML)核/多壳层结构量子点在80~460 K范围内的光致发光光谱,研究了壳层结构对CdSe量子点发光热稳定性的影响。详细地分析了CdSe量子点的发光峰位能量、线宽和积分强度与温度之间的关系,发现CdSe量子点的发光热稳定性依赖于壳层结构。CdS/ZnCdS/ZnS多壳层结构包覆CdSe量子点在低温和高温部分的热激活能均大于ZnS壳层包覆的CdSe量子点,具有更好的发光热稳定性。此外,在300-460-300 K加热-冷却循环实验中,CdS/ZnCdS/ZnS多壳层结构包覆CdSe量子点的发光强度永久性损失更少,热抵御能力更强。     

Recent Advances of Light Propagation in Surface Plasmon Enhanced Quantum Dot Devices

Surface plasmons are of particular interest recently as their performance is approaching the enhancement of light emission efficiencies, after synthesized close to the vicinity of solid state materials, i.e., semiconductor structure. As other scientific works have been proposed to improve the light-emitting efficiency, such as the use of resonant cavities, photon recycling, and thin-light emitting layers with periodic surface texturing, surface plasmon possesses a promising way to the light enhancement, due to the energy coupling effect between the emitted photons from the semiconductor and the metallic nanoparticles fabricated by nanotechnology. The usual pathway of plasmon enhanced light emitting devices is the use of Ag/Au nanoparticles coating the surface of semiconductor quantum dot (QD) or quantum well (QW) structures. However, apart from efforts to extract as much light as possible from single-driven surface plasmon-QD/QW, it is possible to enhance the light emission rate with double optical-excitations. This approach is based on the quantum interference between the external lasers and the localized quantum light, and promised to stimulate the development of plasmon-enhanced optical sensors. In this review, we describe the quantum properties of light propagation in hybrid nanoparticle and semiconductor materials, i.e., quantum dot or nanomechanical resonator coupled to Ag/Au nanoparticles, driven by two optical fields. Distinct with single excitation, plasmon-assisted complex driven by two optical fields, exhibit specific quantum interference characteristics that can be used as sensitive all-optical devices, such as the slow light switch, nonlinear optical Kerr modulator, and ultra-sensitive mass sensing. We summarize the recent advances of light propagation in surface plasmon-enhanced quantum dot devices, driven by two optical fields, which would stimulate the development of novel optical materials, deeper theoretical insights, innovative new devices, and plasmonic applications with potential for significant technological and societal impact.     

Surface Plasmon Resonance of Au Nanoparticles Fabricated by Negative Ion Implantation and Grid Structure toward Plasmonic Applications

Optical properties of Au nanoparticle composites and a grid structure of Cu nanoparticle composite were studied. Negative ion implantation was applied to synthesize Au and Cu nanoparticles in amorphous SiO₂ and Al₂O₃. Au nanoparticles were embedded within a depth of 30 nm by 60keV Au⁻ implantation. The surface plasmon resonance (SPR) of Au:SiO₂ and Au: Al₂O₃ composites shifted to red and to blue, respectively, compared to calculated ones by the Mie theory. Optical nonlinearity was measured with pump-probe femtosecond spectroscopy and the transient spectrum of Au: Al₂O₃ composite presented a large red shift from the SPR peak. Image mapping of far-field transmitted intensity of Cu-implanted SiO₂ with a fine grid structure drawn by laser-lithography was observed by a scanning near-field optical microscopy (SNOM) system.     

CdSe/ZnS电化学发光法测定去甲肾上腺素

以巯基丙酸为稳定剂制备了水溶性CdSe/ZnS量子点,并采用滴涂法制备了CdSe/ZnS修饰的金电极（CdSe/ZnS/GE）,研究其电化学发光（ECL）性质,考察了pH、CdSe/ZnS浓度、扫描速度、静置时间等实验条件对ECL强度的影响。结果表明,在碱性溶液中,去甲肾上腺素（NE）在鲁米诺溶液中对CdSe/ZnS的电化学发光信号有明显的增敏作用,由此建立了一种检测去甲肾上腺素的新方法。当去甲肾上腺素的浓度（C_NE）在2.3×10^-5~1.0×10^-8 mol/L范围内时,去甲肾上腺素的浓度与相对电化学发光强度呈现良好的线性关系。线性回归方程为ΔI_ECL=118.788C_NE-15.333（R=0.994 4）,最低检测限（S/N=3）为0.33×10^-8 mol/L。     

CdSe和CdTe量子点荧光共振能量转移的荧光场三维数值分析

量子点虽然广泛应用于生物荧光标记,但仍停留在实验阶段,目前还不能通过实验的办法得到量子点的荧光分布特征。利用有限元的方法对量子点的荧光场分布特征进行了数值模拟计算,选取几种不同材料球形量子点进行电磁散射分析,论述了量子点的荧光场分布规律。通过对单个量子点进行荧光场分析,确定了CdSe量子点、CdTe量子点荧光共振能量转移模型,计算结果表明:量子点的荧光场的分布规律可以由量子点的电磁散射场给出,对量子点散射场的分析有助于我们更细致地了解量子点荧光共振能量转移的过程,对于探知一般实验无法得到的量子点荧光场分布规律是可行的。该结果对控制量子点的荧光分布,提高量子点荧光效率具有重要的实际意义。     

表面配体和器件结构对PbS胶体量子点电池性能的影响

利用吸收光谱、傅里叶变换红外光谱和循环伏安等表征技术,分析了利用四丁基碘化铵(TBAI)和1,2-乙二硫醇(EDT)配体钝化处理的PbS胶体量子点的光学性质、表面化学及其能级结构,并在此基础上分别以PbS-TBAI薄膜、PbS-EDT薄膜和PbS-TBAI/PbS-EDT薄膜作为有源层制备了PbS胶体量子点/Zn O纳米粒子异质结太阳能电池,以比较研究表面配体和器件结构对器件光伏性能及其稳定性的影响。结果表明,TBAI和EDT均能与PbS胶体量子点表面原有的油酸配体实现良好置换,但是配体置换之后量子点表面均残留少量油酸分子; PbS-TBAI薄膜的导带底为-5.12 eV,价带顶为-3. 86 eV,而PbS-EDT薄膜的导带底为-4. 99 eV,价带顶为-3. 74 eV,后者相对前者出现了明显的能带上移; PbS-TBAI/PbS-EDT双配体器件的光伏性能最优,能量转化效率达到4. 43%;随着空气暴露时间的增加,PbS-TBAI/PbS-EDT双配体器件和PbS-TBAI单配体器件表现出相似的性能变化趋势,于3 d后达到最优光伏性能,而PbS-EDT单配体器件的空气稳定性差,3 d后的能量转换效率下降至初始效率的1/4。本工作的研究结果将不仅有助于加深对PbS胶体量子点电池性能变化规律的认识,而且有望促进该类电池制备技术的进一步优化。     

基于银纳米粒子的局域表面等离子体共振效应提高草甘膦基于茚三酮间接检测的灵敏度（英文）

常规的农药残留检测一般存在前处理操作复杂,耗时较长,方法不够灵敏等问题。根据氨基与茚三酮显色原理和局域表面等离子体共振(LSPR)增强光吸收原理,利用紫外-可见吸收光谱对水样品中草甘膦含量进行定量分析,并利用密度泛函理论进一步分析了显色的类似罗曼紫产物的光吸收增强机理。草甘膦与茚三酮在钼酸钠催化下反应生成类似罗曼紫产物;该物质在紫外–可见吸收光谱570nm处有最大吸收峰,当其吸附在银纳米粒子(Ag NPs)表面上时,最大吸收峰蓝移至568nm处,同时吸收强度显著提高;本研究中检出限为2.017 4×10^-11 mol·L^-1,显著低于文献中约6.5×10^-7 mol·L^-1的检出限。Gaussian 09软件计算得出,类似罗曼紫产物经由茚三酮的C=O基团垂直吸附在Ag NPs表面,静电势表明茚三酮的C=O基团优先与Ag稳定相互作用并形成Ag—O键,C=O基团和C—N基团构成了π键共轭系统;连接草甘膦和茚三酮之间的C—N键是类似罗曼紫产物的生色团。因此,茚三酮衍生法可用于间接检测水样品中草甘膦,银纳米...     

Series Solution for Localization and Entanglement of an Exciton in a Quantum Dot Molecule by an ac Electric Field

The Schrödinger equation involving the phenomenon of the localization and entanglement for an exciton in a quantum dot molecule by an ac electric field is analytically investigated. New exact series solutions for the Schrödinger equation have been obtained for the first time. The analytical expressions can further describe the dynamical behaviors of an interacting electron-hole pair in a double coupled quantum dot molecule under an ac electric field accurately.     

Bottom‐Up Synthesis of Carbon Quantum Dots With High Performance Photo‐ and Electroluminescence

Although carbon quantum dots (CQDs) are of great interest because of cost effectiveness and environmental compatibility with the facile tunability of their optical properties, poor photo‐ and electroluminescence (EL) of CQDs limits further implementation. Here, a novel bottom‐up synthetic route for fabricating highly crystalline CQDs suitable for high‐brightness blue light‐emitting diodes is demonstrated. The two‐step solution process is based on time‐controlled thermal carbonization of citric acid, followed by ligand exchange of the CQDs with oleylamine (OA) in solution. Carbonization allows for the nucleation and growth of crystalline CQDs, while OA treatment disperses the CQDs and stabilizes the solution, giving rise to CQDs with low structural defects and uniform sizes. The systematic study reveals the origin of the light emission of OA‐treated CQDs by photoluminescence (PL) analysis, which yields a high quantum efficiency of ≈30%. The photoluminescence‐optimized OA‐treated CQDs exhibit excellent blue EL performance with a low turn‐on voltage of ≈4 V and high brightness of 308 cd m⁻²; a negligible voltage‐dependent color shift when they are employed to an inverted light‐emitting diode.