二维Mo2C的晶格热导率的第一性原理研究

Mo2C是构建Mxene基器件的重要材料之一,对Mo2C二维材料声子输运的理解非常必要。文章结合第一性原理方法和声子玻尔兹曼输运方程,研究了二维Mo2C材料的晶格热导率。研究表明,室温下二维Mo2C导热系数非常低,其锯齿方向和扶手椅方向的晶格热导率分别为7.20 和 5.04 W/mK。计算了声学振动和光学振动模式对晶格热导率的贡献,揭示总热导率主要由面内声学横波的振动模式所贡献。还进一步计算了声子群速度、声子弛豫时间、三声子散射空间和模式格林艾森参数,发现二维Mo2C中的声子群速度和声子弛豫时间对晶格传输有重要的影响。     

β型锑烯热电输运性质的第一性原理研究

利用第一性原理与半经典玻尔兹曼方程，计算并分析β型锑烯的声子色散、声子群速度、声子弛豫时间、晶格热导率及不同温度下的塞贝克系数、电导率和电子热导率随化学势的变化；结果表明：β型锑烯由于非平面六角结构，三支声学声子在Γ点附近均呈线性变化；声学声子对整个晶格热导率的贡献高达96.68%，而光学声子仅仅占到3.32%；由于较大的声光带隙（a-o gap）导致LA支在声子群速度和弛豫时间中占据主导地位，从而增大了LA支声子对整个热导的贡献；热电优值随温度的升高而增大，在费米面附近其绝对值最大可达0.275.     

固体氩的晶格热导率的非简谐晶格动力学计算

用一种非简谐晶格动力学方法, 使用相互作用势作为惟一的输入参数, 准确地计算了固体氩的各个声子的频率和弛豫时间. 并将这些结果进一步和玻尔兹曼输运方程相结合, 预测了固体氩从10 K 到80 K 区间的热导率, 并得到了与实验值非常符合的结果. 分析了运用非简谐晶格动力学方法进行数值计算过程中的各个相关的计算参数, 包括布里渊区中倒格子矢量的选取, δ 函数的展宽的选择等对热导率和声子弛豫时间预测结果的影响. 通过对各个声子模式对热导率贡献的分析, 发现随着温度升高, 高频声子对于热导率的贡献率也逐渐变大, 结果和理论预测完全一致. 关键词： 热导率 固体氩 非简谐晶格动力学 声子     

第一性原理研究单层Ge2X4S2(X=P,As)的热电性能

单层Ge₂X₄S₂(X=P, As)是最近预测的一种二维层状材料,它们不仅拥有高的光吸收系数,同时还有较高的载流子迁移率,这意味着它们在光电和热电领域可能有较好的应用前景.本文通过第一性原理和玻尔兹曼输运理论系统地研究了这两种材料的热电性质.结果表明,单层Ge₂P₄S₂和Ge₂As₄S₂在室温下展现较低的晶格热导率,沿armchair方向分别为3.93 W·m^-1·K^-1和3.19 W·m^-1·K^-1, zigzag方向分别为4.38 W·m^-1·K^-1和3.79 W·m^-1·K^-1,这主要是由低的声子群速度、大的格林艾森参数以及小的声子弛豫时间造成的.基于HSE06泛函计算出的能带结构表明单层Ge₂     

Ⅲ-Ⅴ族硼基化合物半导体反常热导率机理

采用基于玻尔兹曼输运方程的第一性原理计算方法深入研究了硼基Ⅲ-Ⅴ化合物的热导率性质,与Ⅳ族和Ⅲ-Ⅴ族半导体进行对比,发现砷化硼的高热导率主要来源于硼基Ⅲ-Ⅴ化合物中声学支和光学支之间存在一个很大的频率带隙,导致两个声学声子的能量要小于一个光学声子的能量,无法满足三声子散射的能量守恒要求,严重遏制了三声子散射几率.金刚石的高热导率主要来自其拥有极大的声学声子群速度.磷化硼虽然也拥有较大的声学声子群速度,但是其频率带隙比较小,无法有效遏制三声子散射,所以磷化硼的热导率小于砷化硼;尽管锑化硼的频率带隙与砷化硼相当,但是由于其拥有较小的声学声子群速度和较大的耦合矩阵元,导致锑化硼的热导率低于砷化硼.该研究为设计高热导率半导体材料提供了新的认识.     

类石墨烯氮化碳结构(C3N)热传导机理研究

类石墨烯氮化碳结构(C₃N)作为一种全新的碳基二维半导体材料,由于其优异的机械和电子性能引起了研究者们的广泛关注,不同结构C₃N的热输运和声子输运机制还待进一步研究.本文构造了4种不同结构的C₃N,采用非平衡分子动力学与晶格动力学方法对不同结构的C₃N的热传导机理进行了研究.研究结果表明:1)在4种结构中M3热导率最高,M1次之,M4热导率最低;2)不同结构的C₃N的热导率具有明显的尺寸效应和温度效应.当样本长度较短时,声子主要以弹道输运的方式进行传输;当样本长度增大,扩散输运占主导地位;随着温度的升高,Umklapp散射在热输运中占据主导地位,使得热导率与温度具有1/T的依赖性.3)与M3相比,M1和M4结构中都存在更大的声子带隙,色散曲线进一步软化,低频和高频声子同时出现了局域化的特征,对热导率产生了显著的抑制作用.本文为更好地设计热管理材料提供了思路.     

硅纳米线晶格热导率的理论分析

考虑空间尺度对声子群速度的影响,采用Callaway热导率模型计算了单晶硅纳米线的晶格热导率,讨论了三声子Umklapp过程、电子-声子散射、缺陷-声子散射以及边界-声子散射对热导率的影响.结果表明,纳米线的热导率比体材料小一个数量级,与不考虑受限声子群速度的结果相比,和实验符合得更好.另外,边界散射使得高温区的热导率体现出与温度几乎无关的特性.     

纳米线阵列横向输运的热电特性研究

利用包络函数的平面波展开法计算准二维纳米线阵列中的电子态,获得电输运系数表达式.同时,通过合理近似考虑边界散射对声子输运的影响,计算得到了晶格热导率.以Si/Ge体系为例,研究了纳米线阵列横向输运的热电特性.结果表明：结构优值与费米能级、纳米线直径及间距等参数相关.通过对结构参数的调整,纳米线阵列的横向输运可有效提高热电性能. 关键词： 热电性能 纳米线阵列 Seebeck系数 晶格热导率     

利用同位素掺杂与分形结构调控石墨烯热导率

本研究采用非平衡分子动力学方法对用Rectangle Carpet(RC)和Sierpinski Carpet(SC)分形结构布局的同位素掺杂石墨烯的热导率进行系统研究。研究表明,RC和SC结构的热导率均随分形数(m)的增加先减小后略微升高,且SC结构的热导率要低于RC结构的热导率。同时,我们通过计算声子谱、声子群速度、声子参与比和声子态密度来分析原始石墨烯、m=3的RC结构(RC3)和m=3的SC结构(SC3)结构中的声子行为。在全声子频率区域内,原始石墨烯、RC3和SC3结构的平均声子群速度和平均声子参与比分别为3.47 km·s^-1,0.98;2.77 km·s^-1,0.62和2.34km·s^-1,0.61。结果显示,与原始结构和RC结构相比,SC结构中有更多的声子模被局域化,导致更低的声子群速度和较强的声子散射,进而可以抑制声子的热输运。     

Y3Al5O12的热输运性质的第一性原理研究

基于密度泛函微扰理论（DFPT）结合模守恒赝势方法进行晶格动力学模拟.得到了钇铝石榴石（YAG）的声子态密度、分波声子态密度和声子的色散谱.利用第一Brillouin区的特殊点取样方法,计算了YAG的比热容和布局数平均的声子群速度.在非谐相互作用下,利用Fermi黄金公式结合第一Brillouin区的特殊点取样方法,得出了YAG非谐声子平均自由程.综合考虑了两种声子散射机制,得到了YAG陶瓷的热导率.结果表明,对于YAG陶瓷,在低温时,晶界散射将对热阻起主要作用;在高于一定温度时,三声子相互作用对热阻的贡献将占主导地位.同时也从理论上证明了Sato等提出的在室温以上,YAG陶瓷与单晶的热导率的差异可以忽略的观点.所得到的热导率、比热容随温度的变化与实验结果很好地符合. 关键词： 声子平均自由程 密度泛函微扰理论 3Al₅O₁₂声子结构')" href="#">Y₃Al₅O₁₂声子结构 热导率     

基于第一性原理分子动力学的填充方钴矿热输运性质及微观过程的研究

对于重要热电材料之一的填充方钴矿材料,其低热导率的成因存在两种观点:1)填充原子的局域振动引起共振散射降低热导率;2)填充原子的引入加强了三声子倒逆过程来降低热导率.本文采用含有限温度效应的第一性原理分子动力学方法模拟了YbFe_4Sb_(12)的动力学过程,并通过温度相关有效势场方法得到了充分包含非线性作用的等效非谐力常数,研究了微扰近似下的声子输运性质.结果显示,在填充原子振动全部参与三声子倒逆散射过程的近似下,相比于纯方钴矿体系,声子寿命大幅地降低,填充原子的振动是热阻的重要来源.但即便如此,理论计算结果与实验的晶格热导率之间仍存在明显偏离.不同填充原子振动之间的较弱关联性质也揭示其明显偏离经典的声子图像,表现为一种强烈的局域特征振动模式,并以此散射其他晶格声子,因而对热阻的贡献也超出了传统三声子的理论框架.通过将填充原子Yb振动模式的寿命进行共振散射形式的修正,可以使晶格热导率与实验结果符合较好.以上结果表明,YbFe_4Sb_(12)的低晶格热导率是由声子间相互作用以及具有局域振动特征的共振散射两方面因素导致.     

二维费密液体理论(Ⅲ)——输运性质和声传播特性

本文研究了二维费密液体的输运性质和声传播特性,得到了扩散系数、粘滞系数和热导率的微观表达式以及零声和第一声的有关结果。通过对碰撞积分的讨论,认为须用一系列弛豫时间参数来描述二维液体,这与在三维情形可用一个唯象参数来描述不同。 关键词：     

孔洞缺陷对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热传导的调控

本文采用孔洞缺陷来实现对二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的调控.平衡态分子动力学(EMD)计算结果表明,界面孔洞的引入会降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结的热导率.相较于有序的孔洞分布,无序的孔洞分布能够更有效地降低异质结的热导率,这一现象可通过声子安德森局域化来解释.孔洞缺陷的存在导致声子的频率和波失发生变化,从而使声子散射变得更加频繁,孔洞随机分布时,则导致声子波在材料中发生多次反射和散射,最终形成局域振动模式.本研究揭示了孔洞缺陷降低二维石墨烯/氮化硼横向异质结热导率的物理机制,对二维热电材料的结构设计有一定的指导意义.     

超晶格和层状结构传热特性的连续模型及其在能源材料设计中的应用

层状材料和超晶格结构为提高热电材料和隔热涂层提供了新的设计思路, 并成为最近的研究热点. 应用连续波动方程和线性阻尼理论, 本文研究了此类材料中的声子输运特性. 给出了在整个相空间里的界面调制和声子局域化效应, 得出了超晶格材料热导率的上极限和下极限; 同时, 分析表明界面锐化加强了声子带隙, 使得部分模态的声子局域化加强. 最后, 通过对石墨烯/氮化硼超晶格(G/hBN)和硅/锗超晶格的分子模拟(Si/Ge), 验证了该理论模型. 该方法适用于所有的层状材料和超晶格结构, 对此类新能源材料的设计提供了普适的设计思路.     

四声子费米共振与反常巨大声子散射现象

近日,南方科技大学物理系教授何佳清团队在具有极低晶格热导率的AgCrSe2材料中的热输运机理研究方面取得重要进展.团队基于多体微扰理论,系统地研究了具有赝二维层状结构AgCrSe2在低温至室温下的非谐晶格动力学,发现该材料中由Ag原子的四阶非谐相互作用以及横波声学支的平坦能量色散关系所诱发的独特的四声子费米共振行为.进...     

Y3Al5O12的热输运性质的第一性原理研究

基于密度泛函微扰理论（DFPT）结合模守恒赝势方法进行晶格动力学模拟.得到了钇铝石榴石（YAG）的声子态密度、分波声子态密度和声子的色散谱.利用第一Brillouin区的特殊点取样方法,计算了YAG的比热容和布局数平均的声子群速度.在非谐相互作用下,利用Fermi黄金公式结合第一Brillouin区的特殊点取样方法,得出了YAG非谐声子平均自由程.综合考虑了两种声子散射机制,得到了YAG陶瓷的热导率.结果表明,对于YAG陶瓷,在低温时,晶界散射将对热阻起主要作用;在高于一定温度时,三声子相互作用对热阻的贡献将占主导地位.同时也从理论上证明了Sato等提出的在室温以上,YAG陶瓷与单晶的热导率的差异可以忽略的观点.所得到的热导率、比热容随温度的变化与实验结果很好地符合.     

高温高压下铁热导率的第一性原理研究

铁在高压高温下的热导率是研究地球动力学和热演化的关键参数.在以往的研究中,铁的热导率主要归结于电子热导率,我们发现铁在高压下晶格振动对热导率的贡献不可忽略.本文利用晶格动力学和玻尔兹曼输运理论计算了铁的声子色散、Hugoniot状态方程和热导率.预测了铁在核幔边界附近温度约为3500K,在地球内核边界条件约为6500K.考虑晶格振动的热导率在地球核幔边界附近为112W/m K,在内核边界条件约为200W/mK.     

考虑界面散射的金属纳米线热导率修正

理论分析了声子和电子输运对Cu, Ag金属纳米线热导率的贡献. 采用镶嵌原子作用势模型描述纳米尺寸下金属原子间的相互作用, 应用平衡分子动力学方法和Green-Kubo函数模拟了金属纳米线的声子热导率; 采用玻尔兹曼输运理论和Wiedemann-Franz定律计算电子热导率; 并通过散射失配模型和Mayadas-Shatzkes模型引入晶界散射的影响. 在此基础上, 考察分析了纳米线尺度和温度的影响. 研究结果表明: Cu, Ag纳米线热导率的变化规律相似; 电子输运对金属纳米线的导热占主导地位, 而声子热导率的贡献也不容忽视; 晶界散射导致热导率减小, 尤其对电子热导率作用显著; 纳米线总热导率随着温度的升高而降低; 随着截面尺寸减小而减小, 但声子热导率所占份额有所增加. 关键词： 纳米线 热导率 表面散射 晶界散射     

表面共振圆环结构对Si纳米线热传导的调控

利用声子的波动性,在纳米线表面引入共振结构,可以有效阻碍声子输运.为进一步优化共振结构,本文基于平衡态分子动力学(EMD)方法,研究表面共振圆环结构的高度和宽度对Si纳米线热输运性质的影响.结果表明：随着共振圆环高度的增加,Si纳米线的热导率逐渐减小,最大减幅可达61.9%.当高度达到2nm以后,热导率基本不再变化.共振圆环宽度则对热导率的影响较小.声子色散关系中出现的平带,证实了共振圆环引起的声子共振效应;最低共振频率的变化说明了共振圆环中的声子波长决定了共振圆环高度对纳米线热导率的最大影响程度.研究进一步发现,随着共振圆环高度的增加,声学支声子对热导率贡献的比重变小.本文研究结果对高效热电材料和隔热材料的微纳结构设计提供了一种新的思路.     

晶格振动模式密度研究

晶格振动模式密度(声子态密度)即单位频率间隔内的模式数,是反映声子在波矢空间分布疏密程度的物理量.为了准确地求出晶格热容量随温度的变化关系,必须用较精确的办法计算出晶格振动的模式密度,进而掌握材料的热力学性质.一般教材中对该部分的讲解晦涩难懂,本文从晶格振动的物理意义开始,分析说明并推导一维、二维、三维不同体系的晶格振动模式密度公式,进而求出德拜模型下不同体系晶格热容公式.