初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H2+在不同核初始振动态条件下(=0到=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱。模拟结果表明：强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制。     

初始振动态对氢分子离子电离通道的影响

通过数值求解非Born-Oppenheimer(BO)近似条件下的一维含时薛定谔方程,理论模拟了H+2在不同核初始振动态条件下(v=0到v=7)的库仑爆炸核初始动能释放谱.模拟结果表明:强激光场中氢分子离子的电离通道主要包括直接多光子电离、电荷共振增强电离及有中间过程的电荷共振增强电离,并且可以通过选取不同的初始振动态实现对氢分子离子电离通道的控制.     

氢分子离子库仑爆炸中核动力学的理论研究

在非Born-Oppenheimer近似条件下, 通过数值求解一维含时薛定谔方程, 理论模拟了氢分子离子处于不同初始核振动态的库仑爆炸核动能释放谱并探究了氢分子离子发生库仑爆炸时的核动力学. 数值结果表明: 初始核振动态的选取在很大程度上影响着氢分子离子发生库仑爆炸时的核动力学,且高低振动态的选取分别对其核动力学的影响呈现出相反的变化趋势.     

氢分子离子库仑爆炸中核动力学的理论研究

在非Born-Oppenheimer近似条件下,通过数值求解一维含时薛定谔方程,理论模拟了氢分子离子处于不同初始核振动态的库仑爆炸核动能释放谱并探究了氢分子离子发生库仑爆炸时的核动力学.数值结果表明:初始核振动态的选取在很大程度上影响着氢分子离子发生库仑爆炸时的核动力学,且高低振动态的选取分别对其核动力学的影响呈现出相反的变化趋势.     

啁啾激光场中氢分子离子电离过程的理论研究

本文在非玻恩-奥本海默(Non Born-Oppenheimer)近似条件下,通过数值求解一维含时薛定谔方程,探究了氢分子离子体系在超短啁啾激光条件下的电离过程.数值结果表明:有效选取啁啾参数可显著增强氢分子离子的电离过程,并且激光强度越大,电离过程对啁啾参数越敏感.结合不同强度下平均核间距及电子波包密度随时间的变化,分别从核与电子运动的角度,有效的解释了啁啾脉冲对氢分子离子电离过程的影响.     

电荷共振增强电离和离解电离在H~+_2谐波辐射中的贡献

理论研究了电荷共振增强电离和离解电离在H~+_2谐波辐射中的贡献.结果表明:在少周期激光场下,谐波辐射只由电荷共振增强电离贡献产生,谐波光谱呈规则的奇次谐波.在多周期激光场下,谐波辐射由电荷共振增强电离和离解电离共同贡献产生,但是电荷共振增强电离在谐波辐射中起主要作用.并且低阶谐波呈现偶次谐波.最后,通过分析含时核运动,电离几率以及谐波辐射时频分析图解释了少周期和多周期激光场驱动H~+_2辐射谐波的过程.     

氢分子离子在库仑爆炸中核动力学的同位素效应

在非Born-Oppenheimer近似条件下,通过数值求解一维含时薛定谔方程,理论模拟了H+2和HD+在相同激光条件、相同的核初始振动态条件下的库仑爆炸核动能释放谱.通过比较H+2和HD+库仑爆炸核动能释放谱中谱峰值位置的相对变化,研究了H+2在库仑爆炸中核动力学的同位素效应.数值结果表明:同位素效应在很大程度上依赖于分子离子核初始振动态的选取;特别当初始振动态v=5时,出现了特殊的同位素效应.     

分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究简

本文通过求解非玻恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程比较研究了H+2和HD+分子离子体系高次谐波谱的特征.数值计算结果表明,对于H+2体系干涉最小值对激光强度和分子初始振动态都很敏感,与此不同,HD+分子离子体系的干涉最小值的变化只依赖于初始振动态的选取.此外,借助于时频分布和电离几率,计算结果得到了合理的解释.     

啁啾脉冲对氢分子离子解离动力学的影响北大核心CSCD

本文通过数值求解一维含时薛定谔方程,理论研究了超短啁啾脉冲(5fs,790nm)对处于低振动态氢分子离子解离动力学的影响.研究过程中有效利用流算符的方法得到不同激光强度下的解离几率及核波包密度分布.结果表明:低强度的啁啾脉冲可显著增强低振动态氢分子离子的解离过程,使解离过程提前发生并在较短的时间内获得较多的解离产物,并给出相应的理论解释.     

啁啾脉冲对氢分子离子解离动力学的影响

本文通过数值求解一维含时薛定谔方程,理论研究了超短啁啾脉冲（5-fs,790-nm）对处于低振动态氢分子离子解离动力学的影响. 研究过程中有效利用流算符的方法得到不同激光强度下的解离几率及核波包密度分布. 结果表明：低强度的啁啾脉冲可显著增强低振动态氢分子离子的解离过程,使解离过程提前发生并在较短的时间内获得较多的解离产物, 并给出相应的理论解释.     

Observation of direct dissociative ionization in molecular hydrogen

Direct dissociative ionization is the simplest three-body breakup process in H2. We describe the experimental verification of direct dissociative ionization to the repulsive A2Sigma(+)(u) state by resolving the kinetic energy and angular distributions of the formed protons. A (2+1) resonant enhanced multiphoton ionization process via the isotropic E,F (1)Sigma(+)(g)(v = 6,J = 0) level is employed. The structure in the kinetic energy spectrum is well described by a projection of the vibrational wave function of the E,F (1)Sigma(+)(g)(v = 6,J = 0) state onto the repulsive ionic state. The electronic character of the ionization continuum is revealed by the proton angular distribution.     

Stopping a vibrational wave packet with laser-induced dipole forces

Intense near-infrared laser pulses can generate laser-induced dipole forces that are strong enough to influence or control vibrational motion of a small molecule. Generally, the force acts to pull the molecule apart. Our numerical simulations show that, by applying the laser-induced dipole force at an appropriate time within one vibrational period, the wave packet motion of H+2 or D+2 can be accelerated or decelerated. Using the wave packet formed by the rapid ionization of H2 or D2, we also show that it is possible to move the vibrational population almost entirely to the v=0 state. Coherent cooling of the molecular vibrational motion can be achieved.     

高激发振动态RbH（Х1Σ+,ν″=15～22）与H2,N2的振动-振动碰撞能量转移

脉冲激光激发Rb原子至6 D态,Rb(6 D)与H2反应生成RbH(Х1Σ+,ν″=0～2)振动态。研究了RbH(Х1Σ+)高位振动态与H2,N2间的碰撞弛豫过程,利用泛频泵浦分别激发Х1Σ+(ν″=0)至Х1Σ+(ν″=15～22)各振动态,检测激光激发Х1Σ+(ν″)至A1Σ+(ν′),测量A1Σ+(ν′)的时间分辨激光感应荧光光谱,利用Stern-Volmer方程,得到振动能级ν″的总的弛豫速率系数kν(H2)。在H2和N2的混合气体中,总弛豫速率系数kν(H2+N2)与α(H2的摩尔配比)成直线的关系,其斜率为kν(H2)-kν(N2),而截距为kν(N2)。对于ν″<18主要发生单量子弛豫(Δν=1)过程,kν(H2)和kν(N2)与振动量子数ν″均成线性增加关系。对于ν″≥18,多量子弛豫(Δν≥2)过程及共振振动-振动转移起重要作用。对于RbH(ν″=21)+N2(0),测量ν″=16的布居数时间演化轮廓,在20μs内有一个锐锋,在100～200μs内有一个较低的宽峰,锐锋相应于RbH(ν″=21)+N2(0)→RbH(ν″=16)+N2(1)的共振转移过程,而宽峰是由相继的单量子过程产生的。     

icMRCI+Q理论研究BF~+离子电子态的光谱性质和预解离机理

采用考虑Davidson修正的内收缩多参考组态相互作用(icMRCI+Q)方法,结合相关一致基组aug-ccpV5Z和aug-cc-pV6Z,计算了BF+离子前两个离解极限B~+(~1S_g)+(~2P_u)和B+(~3P_u)+F(~2P_u)对应的14个Λ-S态(X~2Σ~+,1~2Π,2~2Π,2~2Σ~+,1~4Σ~+,1~4△,1~4Σ~-,1~2△,1~2Σ~-,3~2Σ~+,1~4Π,2~4Π,2~4Σ~+和3~2Π)和30个Ω态的势能曲线.在势能曲线的计算中,考虑了旋轨耦合效应、核价相关和标量相对论修正以及将参考能和相关能分别外推至完全基组极限.基于得到的势能曲线,获得了束缚和准束缚的12个A-S态和28个Ω态的光谱常数,并且X~2Σ~+态的光谱常数与已有的实验结果符合.此外,计算了BF分子X~1Σ~+态到BF+离子X~2Σ~+,1~2Π和2~2Σ~+态的垂直电离势和绝热电离势,并且BF~+(X~2Σ~+)←BF(X~1Σ~+)的垂直电离势和绝热电离势与相应的实验结果非常符合.由X~2Σ~+,2~2Π,1~4Σ~+,3~2Σ~+和3~2Π态和其他的激发A-S态势能曲线的交叉现象,借助于计算的旋轨耦合矩阵元,首次分析了X~2Σ~+和3~2Π态的预解离机理以及2~2Π(v′≥9),1~4Σ~+(v′≥4)和3~2Σ~+(v′≥4)的振动能级受到其他电子态的微扰.计算了30个Ω态离解极限处的相对能量,并且与实验结果十分符合.最后计算了2~2Π(v′=0—9)—X~2Σ~+,2~2Σ~+(v′=0—2)—X~2Σ~+,(3)1/2—(1)1/2~(势阱一)和(2)3/2(v′=0—9)—(1)1/2~(势阱一)跃迁的Franck-Condon因子、爱因斯坦自发辐射系数和辐射寿命.     

分子高次谐波产生过程中同位素效应的理论研究

本文通过求解非玻恩-奥本海默近似条件下的一维含时薛定谔方程比较研究了H2+和HD+分子离子体系高次谐波谱的特征.数值计算结果表明,对于H2+体系干涉最小值对激光强度和分子初始振动态都很敏感,与此不同,HD+体系的干涉最小值的变化只依赖于初始振动态的选取.此外,借助于时频分布和电离几率,计算结果得到了合理的解释.     

乙胺分子的多光子电离过程质谱研究

报道了乙胺分子在４４０～４７５ｎｍ波长范围内多光子电离（ＭＰＩ）质谱（ＭＳ）研究结果。碎片离子主要由母体离子碎裂模式产生。母体离子ＣＨ３ＣＨ２Ｎ＋·Ｈ２由经３ｓ里德堡态的（２＋２）共振多光子电离产生后，大部分发生β键断裂，形成ＣＨ２＝Ｎ＋Ｈ２离子，还有一部分再吸收一个光子，通过Ｃ－Ｈ（ＣＨ２）键的断裂产生了ＣＨ３ＣＨ＝Ｎ＋Ｈ２离子。ＣＨ３ＣＨ＝Ｎ＋Ｈ２和ＣＨ２＝Ｎ＋Ｈ２离子最容易发生的碎裂过程是脱去氢分子，分别产生Ｃ２Ｈ４Ｎ＋（分子式）离子和ＣＨ≡Ｎ＋Ｈ离子。