1.572μm附近CO_2吸收光谱的测量

应用自行构建的恒温差分吸收光谱探测系统,在230—320 K的温度范围内,精确探测1.572μm附近CO_2吸收谱线的变化,获得了不同温度和压强下CO_2气体的吸收截面、自增宽系数、空气增宽系数,这些参数补充和完善了现有的数据库.定量分析了温度、压强对谱线的影响,建立了光学厚度和吸收截面的数值计算模型,并已经用于我国的CO_2激光雷达,为其高精度数据反演奠定了技术基础.这些工作能够提高工作在该波段的差分吸收CO_2探测激光雷达的反演精度.     

2 μm附近CO2谱线参数测量及应用

吸收光谱技术用于痕量气体浓度监测,特别是在气体分子稳定同位素丰度探测中,吸收谱线参数的准确性非常重要,目前普遍使用的HITRAN数据库中给出的各项参数具有一定的不确定性。为利用2.0 μm激光波段进行CO₂浓度及其同位素丰度探测,需要对该波段的CO₂吸收谱线参数进行校准,采用窄线宽分布反馈式二极管激光器作为光源,结合自行搭建的谱线参数测量系统,采集了2.0 μm波段10条CO₂吸收谱线,获得了各谱线的位置、强度、自加宽系数和N₂加宽系数,并与HITRAN2012数据库中相应的数据进行对比发现两者之间吻合较好,CO₂谱线强度和自加宽系数相对偏差均小于2%。实测实验室大气的CO₂浓度为440 ppm,13CO₂的丰度值δ为-9‰。测量结果为该波段应用于CO₂浓度及13CO₂同位素丰度的实时在线探测提供了重要参考依据。     

激光频率调制吸收光谱测量钻井气样中甲烷13C/12C同位素比

本文利用激光频率调制吸收光谱技术,测量了钻井气样中甲烷~(13)C/~(12)C同位素比。该方法不仅精度较高,而且具有检测限低、光谱分辨率高、样品处理简单和快速测量等优点,可以为油气勘探提供一种有效的辅助手段。     

应用显微激光拉曼光谱测定CO_2气体碳同位素值δ~(13)C的定量方法研究

单个流体包裹体同位素在研究岩矿古流体成因、矿床、油气和大地构造演化动力学等多个领域具有十分重要的意义,激光拉曼光谱是一项可以分析单个流体包裹体同位素的有效方法。本文提出应用显微激光拉曼光谱法来计算CO_2气体碳同位素值δ~(13)C。利用自行设计的装置将~(12)CO_2和~(13)CO_2按比例分别与N2混合,对混合气体样品进行显微激光拉曼测试分析后确定~(12)CO_2和~(13)CO_2的拉曼参数,这为用激光拉曼分析碳同位素值δ~(13)C奠定了理论基础。通过对不同比例的~(12)CO_2/~(13)CO_2人工合成CO_2包裹体样品和胜利油田CO_2天然气藏样品进行激光拉曼光谱分析,发现CO_2气体碳同位素摩尔分数比N_(13)/N_(12)与拉曼参数之间存在数学关系式,由此建立了根据碳同位素计算公式δ~(13)C=[(C_(13)/C_(12))_(样品)/(C_(13)/C_(12))_(标准)-1]×1 000‰,用激光拉曼分析获得的CO_2气体有关激光拉曼参数来计算δ~(13)C值的方法。按照该方法,应用显微激光拉曼光谱对胜利油田CO_2天然气藏样品分析计算其δ~(13)C值为-5.318‰,与用质谱仪分析测出的δ~(13)C值(-5.6‰)比较,其相对误差较小(≈5%),可以初步建立起应用显微激光拉曼光谱测定CO_2气体碳同位素值δ~(13)C的定量方法。     

基于傅里叶变换红外光谱技术测量大气中CO_2的稳定同位素比值

长期监测大气中CO_2及其稳定同位素不仅可以获得CO_2源和汇信息,还可以确定不同排放源对大气中CO_2的贡献.傅里叶变换红外光谱技术是目前大气中痕量气体柱浓度高精度遥测的一种重要方法.本研究基于地基高分辨率傅里叶变换红外光谱仪采集的近红外太阳吸收光谱反演出大气中CO_2的稳定同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2.在选择的~(13)CO_2的三个光谱窗口和~(12)CO_2的两个光谱窗口光谱拟合残差都很小,光谱拟合质量高.实验观测期间CO_2同位素~(13)CO_2和~(12)CO_2的反演误差平均值分别为(1.18±0.27)%和(0.89±0.25)%;利用Allan方差计算出观测系统的碳同位素比值δ~(13)C的测量精度为0.041‰.获得了2015年9月18日至2016年9月24日一年内大气中碳同位素比值δ~(13)C的长时间序列.结果表明,在整个测量期间δ~(13)C在-7.58‰--11.66‰范围内变化,平均值为(-9.5±0.57)‰;δ~(13)C有着明显的季节变化,冬季最小,夏季最大.分析了取暖导致的化石燃料燃烧排放增多是冬季大气中CO_2重同位素~(13)CO_2贫化的原因.观测结果显示了高分辨率傅里叶变换红外光谱仪具有准确和高精度观测大气中CO_2的稳定同位素和同位素比值δ~(13)C的能力.     

无热池的11μm附近腔内光强增强型热带连续波CO_2激光器(英文)

介绍了一种腔内光强增强型凹面光栅选线法的热带连续波CO2激光器的设计及实验参数。在腔内不加CO2热吸收池,采用总气压为1 074.9 Pa、体积分数为13%CO2,15%N2和72%He的混合气体,放电电流为25 mA的情况下,除了在常规带0001-[1000,0200]Ⅰ,Ⅱ内观察到从R(56)到P(60)的100多条谱线以外,还得到11μm附近的其它谱线18条,其中0111-0310谱带9条,0111-1110谱带9条。实验发现,当激光器中氦气的比例升高时,激光的输出功率随之下降。每条谱线的腔内单程功率都超过35 W,足够满足大多数腔内光化学研究方面的需要。     

傅里叶变换红外光谱法测量大气中CO2和H2O的稳定同位素

光谱技术的发展使得连续测量环境大气中的稳定同位素成为可能。描述了应用傅里叶变换红外(FTIR)光谱技术测量环境大气中稳定同位素的方法。为了验证该方法对环境大气中的稳定同位素进行连续测量的可行性,在七天的外场实验中,应用开放光程FTIR系统直接测量环境大气中CO2的稳定同位素12 CO2,13 CO2和H2O的稳定同位素H216 O和HD16 O,并得到大气中碳同位素比值δ13 C和氘同位素比值δD。对同位素比值δ13 C和δD,系统的测量精度分别约为1.08‰和1.32‰。采用Keeling图方法,在不同的时间尺度上对CO2和H2O的同位素数据进行分析,得到了水汽地表蒸散的氘同位素特征δET。外场实验的结果证明了开放光程FTIR系统长期测量环境大气中稳定同位素的潜力。     

基于TDLAS技术的海水中溶存CO2原位测量实验研究

海洋与大气交换的CO₂通量是研究海-气之间碳循环过程及海洋酸化问题的重要指标,其估算方法主要依赖于海水中CO₂的测量。可调谐半导体激光吸收光谱（TDLAS）作为一种常用的气体浓度检测技术,因其具有较好的环境适应性、选择性和较高的灵敏度,亦可发挥出水中溶存气体原位测量的潜力。为验证将TDLAS技术应用到海洋中溶存CO₂原位探测的可行性,将渗透膜脱气技术与实验室研发的TDLAS气体探测样机相结合,实现了海水中溶存CO₂的原位探测。为适应水下的复杂环境,样机整体被设计为铝合金密封舱结构,具有良好的密封性、耐压性与耐腐蚀性。激光光源采用中心波数位于4 990 cm-1的DFB激光器,其波数扫描范围为4 992～4 994.5 cm-1,可覆盖CO₂在4 992.51和4 993.74 cm-1的相邻两条吸收谱线。渗透膜采用具有优秀耐压性与透气性的Teflon AF-2400 X,可满足样机在深水区长期探测的目的。为兼顾较高探测灵敏度与较快响应速率双重指标要求,样机采用了一种小型化多次反射式气体吸收池,有效吸收光程可达8 m,内部仅需气体量24 mL,具有良好的吸收特性。在实验室对样机进行校正实验,使用样机对5种不同浓度(202.8×10-6,503×10-6,802×10-6,1 006×10-6和2 019×10-6)的标准CO₂气体进行测量,测量值与实际值的线性相关度R2高达99.94%,最大相对误差小于8%,减小了样机误差对测量值的影响。为评估样机长时间工作的稳定性,使用样机对浓度为802×10-6的标准CO₂气体进行了30 min的连续测量,平均测量浓度为802.6×10-6,其波动范围仅为10×10-6,样机精度约为0.5%,可满足水中溶存气体探测的要求。选取水深3米的近海码头进行试验,成功获得了24 h水中CO₂的典型吸收光谱及浓度时间序列测量结果,验证了样机水下工作的能力与稳定性。通过在东海海域五处不同深度的区域进行现场试验,成功获取溶存CO₂的典型吸收光谱,证明了结合渗透膜脱气技术的TDLAS探测样机在30 m以浅水域的工作适应性。     

Hg~+离子5d~(10)6s ~2S_(1/2)→5d~96s~2 ~2D_(5/2)钟跃迁同位素位移和超精细结构的理论研究

本文首先在Dirac-Hartree-Fock近似下理论评估了Hg~+离子5d~(10)6s ~2S_(1/2)→5d~96s~2 ~2D_(5/2)钟跃迁的质量位移(mass shift, MS)和场位移(field shift, FS)在其同位素位移(isotope shift, IS)中的相对贡献,发现MS远小于FS而可以被忽略.在此基础上,通过系统地考虑该原子体系中主要的电子关联效应,计算了这条钟跃迁FS的精确值以及涉及到的上下两个能级的超精细结构常数,并得到了几种稳定汞同位素离子该跃迁的IS和超精细结构分裂.其中,计算的~(199)Hg~+和~(198)Hg~+离子之间的钟跃迁频率偏移与已有实验测量值相比误差为2%左右.最终,本文给出了汞离子7种常见同位素该谱线的绝对频率值,为实验上的谱线测量提供了有效的理论依据.     

双奇核~(184)Au中πi_(913/2)νi_(13/2)转动带的结构特征研究

利用重离子熔合蒸发反应和在束γ谱学实验方法 ,研究了双奇核184 Au的高自旋态能级结构 .扩展了基于πh9/ 2 ν7/ 2 - [5 14 ]和πi13/ 2 νi13/ 2 2准粒子组态下的转动带能级纲图 ,建立了两个转动带之间以及πh9/ 2 ν7/ 2 - [5 14 ]带与基态的谱学连接 .从而确定了πi13/ 2 νi13/ 2 带能级的自旋和宇称 ,证实了此转动带在低自旋区出现旋称反转 .分析了πi13/ 2 νi13/ 2 带和相邻核转动带的准粒子顺排特征 ,指出此带的第一回弯以及相邻核转动带在低频观测到的顺排异常可能与h9/ 2 质子顺排有关 .     

980nm脉冲激发下Er~(3+)掺杂材料中~4I_(13/2)→~4I_(15/2)跃迁的瞬态行为(英文)

在过去的几十年人们对Er3+掺杂的玻璃材料进行了广泛的研究,因为Er3+的 4I13 /2→ 4I15 /2跃迁能够给出适合红外光通讯窗口的 1. 5μm的发射。据我们所知,目前关于脉冲激光激发下Er3+掺杂材料 1. 5μm发射的动力学行为研究报道仍很少。我们引入了转移函数理论,研究了 980nm脉冲激发下Er3+的 4I13 /2能级荧光的动力学行为。发现在 980nm脉冲激发后,其荧光衰减遵循双指数规律,4I13 /2能级布居分为指数上升和指数下降两个过程。     

激光诱导铜等离子体中激发态4d′~4F_(9/2)的瞬态特性

利用时间分辨光谱技术,研究了激光诱导Cu等离子体中激发态4d′4F9/2的形成及其辐射跃迁的瞬态特性。结果表明:电子离子复合、粒子间碰撞、自蚀吸收等过程在等离子体不同演化时刻,对激发态4d′4F9/2原子的制备起着不同作用。粒子间碰撞作用剧烈时,激发态4d′4F9/2原子以相同几率向低能态4p′4Do7/2及4p′4Fo9/2跃迁转移能量;等离子体辐射约500 ns后,粒子间相互作用变弱,激发态4d′4F9/2原子主要通过辐射谱线CuⅠ359.91 nm转移能量。     

自发拉曼光谱法测量O2(1Δ)产率中氯气荧光干扰的消除

利用自发拉曼光谱法测量O₂(1Δ)产率的过程中发现O₂(1Δ)和O2(³∑)拉曼光谱上叠加有氯气荧光光谱, 严重影响了O₂(1Δ)产率的测量. 为此,利用气体分子的拉曼光谱具有偏振特性,而荧光光谱没有偏振特性的特点对测量O₂(1Δ)产率的自发拉曼光谱法进行了改进. 实验结果表明,这一改进可有效消除氯气荧光干扰,使单重态氧发生器在氯气利用率为88%时的O₂(1Δ)产率可很容易地被确定为(42.4±7.4)%.     

(S_(nn))~(1/2)=200GeV下Au-Au中心碰撞中Di-omega产额上限的蒙特卡罗模拟(英文)

根据现有的关于(ΩΩ)0 的生成截面的理论计算,利用HIJING事例产生器研究了(S_(nn))~(1/2)=200GeV下Au- Au中心碰撞中(ΩΩ)0 和(NΩ)022产生过程,分别对(ΩΩ)0 的电磁作用产生过程和两步产生过程中的第一步过程进行了(ΩΩ)0 产率的计算,给出了(ΩΩ)0 产额的上限,对于电磁作用过程,其产率为(1.097±0.293)×10-10 同时我们也对(NΩ)022进行了初步的模拟,初步给出了它的产率为(0.894±0.005)×10-4.