Au/N-g-C3N4复合材料的制备及其可见光催化产氢性能

首先以尿素和柠檬酸作为前驱体,通过热处理工艺合成N掺杂的g-C₃N₄(N-g-C₃N₄),然后利用化学还原的方法将Au沉积到N-g-C₃N₄表面,形成Au修饰的N掺杂的g-C₃N₄复合光催化材料(Au/N-g-C₃N₄)。通过XRD、XPS、TEM、UV-Vis和光电流测试对其进行了表征,与同等条件下制备的N-g-C₃N₄和g-C₃N₄相比,Au/N-g-C₃N₄具有更强的光吸收性能和更大的光电流。同时对材料的可见光产氢性能进行了研究,结果发现：当Au含量为1%时,复合材料呈现最佳的光催化产氢性能,其产氢速率为974μmol·g^-1·h ^-1,为N-g-C₃N₄     

g-C3N4/Fe3O4/BiOI磁性材料的制备及其可见光助芬顿催化性能

采用共沉淀-回流法制成g-C₃N₄/Fe₃O₄/BiOI磁性复合材料作为异相光助芬顿(Fenton)催化剂。运用扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、X-射线衍射(XRD)、振动样品磁强计(VSM)和N₂吸附-脱附等手段分别对催化剂的形貌、结构、组成、磁性和比表面积等进行了表征，并以罗丹明B(RhB)为模型污染物考察了材料的可见光催化性能。实验结果表明，当BiOI的负载质量为50%时，在可见光照射下，复合材料具有最好的光催化性能，180 min内对RhB的降解效率可达到99.20%。较高的光催化性能归因于所制备材料对RhB较强的吸附、强烈的可见光响应以及异质结构促进了光生载流子的分离。进一步在光催化体系中加入适量的H₂O₂后，可极大提高三元复合材料可见光助Fenton降解RhB的效率，30 min内即可达到98.44%,这得益于体系中发生Fenton反应产生较多具有强氧化性的羟基自由基，同时光生电子可加速Fe³⁺     

CeTiO4/g-C3N4复合材料的制备及其高效的光催化染料降解性能

采用简单固相法成功制备了CeTiO₄/g?C₃N₄?x(CTO/CN?x,x g为g?C₃N₄的添加量)复合材料,并通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、N₂吸附-脱附测试、紫外可见吸收光谱(UV?Vis)及电化学测试对材料进行表征。研究发现:CeTiO₄与g?C₃N₄层状纳米片紧密复合,并成功构建了界面异质结结构;形成CTO/CN?x复合相的光催化材料具有良好的可见光光响应性能,且光生空穴-电子对的分离和迁移率明显提高;通过太阳光模拟不同样品光催化降解有机污染物罗丹明B,降解140 min后复合材料CTO/CN?6表现出最高的光催化活性,反应速率常数为0.0202 min^-1。其活性增强的主要原因是异质结结构的构筑降低了CTO光生载流子的复合几率,提高了光生载流子的迁移速率。     

C/g-C3N4/MoS2复合材料的制备及光催化性能

首先以尿素和葡萄糖为前驱体,通过热缩合方法制备了C/g-C₃N₄,然后利用溶剂热法合成C/g-C₃N₄/MoS₂三元复合材料。通过不同的手段对其进行了表征,结果表明,与C/g-C₃N₄相比,该三元复合材料不仅具有更强的光吸收性能和更大的表面积,而且更有利于电子的转移。同时对其可见光催化降解甲基橙性能进行研究,结果发现,C/g-C₃N₄/MoS₂-2.0%复合材料(含有质量分数为2.0%的MoS₂)表现出最高的反应速率常数(0.0086 min^-1),分别为g-C₃N₄/MoS₂-2.0%(0.0015 min^-1)和C/g-C₃N₄(0.0036min^-1)的5.7倍和2.3倍。     

g-C3N4/CeO2异质结材料的制备及其光催化性能的研究

以三聚氰胺、硝酸铈为原料,通过高温煅烧法制备了不同CeO₂含量的片层状g-C₃N₄/CeO₂,通过XRD、FT-IR、XPS等对系列g-C₃N₄-CeO₂材料进行了表征,考察了材料在可见光(λ≥420nm)条件下降解盐酸四环素(TC)的光催化活性。与单纯的g-C₃N₄相比,g-C₃N₄/CeO₂-30%具有更优异的光催化性能,这是由于g-C₃N₄-CeO₂间的异质结作用促进了光生电子和空穴分离。自由基捕获实验证实·O^-₂在催化反应过程中起到主要作用,并提出了相应的光催化机理。     

Z型光催化剂Sb2WO6/g-C3N4的制备及光催化性能

通过水热反应合成了Sb₂WO₆改性的g-C₃N₄复合材料(Sb₂WO₆ /g-C₃N₄). 通过X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 紫外-可见漫散射反射光谱(UV-Vis DRS)和光致发光光谱(PL)等表征了样品的性质. 结果表明, Sb₂WO₆在g-C₃N₄的表面上生长, 并且复合材料光吸收能力有一定的增强, 光生电子-空穴的重组率降低. 通过罗丹明B(RhB)的光降解评价了Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合材料的光催化性能. 结果表明, 模拟日光下Sb₂WO₆质量分数为10%的Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合材料在60 min内对RhB的降解率为99.3%, 高于纯g-C₃N₄和Sb₂WO₆. Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合材料的这种高度增强的光催化活性主要归因于强的界面相互作用促进了光生电子-空穴分离和迁移. 添加自由基清除剂的实验结果表明, ·O^2-和h⁺是光催化反应中的主要活性物质. Sb₂WO₆/g-C₃N₄复合材料在几个反应周期内表现出优异的稳定性. 根据实验结果提出了一种可能的Z型光催化机理.     

Ni-P@g-C3N4复合材料的合成与可见光催化性能

以三聚氰胺为前驱体,采用两步热聚合法,制备了一系列石墨相氮化碳(g-C₃N₄)基光催化复合材料。通过X-射线衍射光谱(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N₂吸附、光致荧光光谱(PL)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)和电化学阻抗谱(EIS)等表征了其结构与光电特性。结果发现,Ni-P共掺杂可以有效改善g-C₃N₄的可见光吸收性能,减小其电化学阻抗,抑制光生载流子的复合。以可见光条件下降解亚甲基蓝(MB)溶液为探针反应研究了Ni-P@g-C₃N₄复合材料的光催化降解性能。结果表明,照射120分钟1.5%Ni/P-CN复合材料对MB的降解率为61.7%,速率常数为0.00785 min^-1,是纯g-C₃N₄的两倍。反应体系的主要活性物种为超氧自由基(·O₂^-)。经过简单处理催化剂可重复使用3次以上且活性保持稳定。     

三维磁性复合材料ZnFe2O4/g-C3N4/rGO@Ag的制备及高效光催化降解罗丹明B的研究

光催化降解有机染料被认为是目前解决染料污染问题的一种理想策略。首先以三聚氰胺、氧化石墨烯(GO)和中空ZnFe₂O₄为前驱体通过热处理来构建3D结构ZnFe₂O₄/g-C₃N₄/rGO骨架;然后将银(Ag)作为助催化剂固定在ZnFe₂O₄/g-C₃N₄/rGO骨架上,制备了3D结构ZnFe₂O₄/g-C₃N₄/rGO@Ag复合光催化剂。并采用傅里叶变换红外(FT-IR)、X射线衍射(XRD)和扫描电子显微镜(SEM)等手段对材料的结构、形貌与化学组成进行了表征。结果表明,ZnFe₂O₄/g-C₃N₄/rGO@Ag复合催化剂在可见光的照射下对罗丹明B (RhB)的降解活性显著增强,在可见光照射下20...     

一步热聚合法制备K、Mn共掺杂g-C3N4复合光催化剂应用于CO2还原

以尿素和KMnO₄为原料,采用一步热聚合法制备了K、 Mn共掺杂g-C₃N₄复合催化剂,并将其应用于光催化CO₂还原. XRD、 FT-IR、 TEM-EDS、 XPS表征结果表明, K和Mn元素成功地共掺杂到g-C₃N₄骨架构成n-π*共轭形式,部分Mn元素以MnO₂的形式存在.通过色谱对产物进行检测,所有样品的主要产物为CO和CH₄,其中K、Mn共掺杂g-C₃N₄样品较纯的g-C₃N₄样品表现出更高的CO和CH₄产率,最高分别是纯g-C₃N₄的1.82倍和2.18倍.表征发现, K、 Mn共掺杂g-C₃N₄复合催化剂的CO₂还原性能的提升得益于扩展的可见光利用率和光致载流子的加速分离和转移.     

中空管状g-C3N4/Ag3PO4复合催化剂的制备及其可见光催化性能

用化学沉淀法制备中空管状g-C₃N₄/Ag₃PO₄复合催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和荧光光谱对其结构、形貌和光学性能进行了表征。结果表明：Ag₃PO₄纳米颗粒均匀地分散在中空管状g-C₃N₄表面,两者紧密结合形成异质结。研究复合催化剂在可见光照射下降解盐酸四环素(TC)的光催化活性。结果显示：复合催化剂在80 min内对TC的降解率为98%,其降解反应速率常数是纯相Ag₃PO₄的3倍。经过5次循环实验后复合催化剂对于TC的降解率仍保持87%,具有优良的循环稳定性。捕获实验表明空穴(h⁺)和超氧负离子(·O^-₂)是光催化反应过程中的主要活性物种。根据能带理论,提出了复合催化剂异质结的Z型光催化机理。     

WO3/g-C3N4异质结催化剂的制备及其氧化脱硫性能

以尿素和钨酸铵为原料采用浸渍法制备了金属氧化物三氧化钨（WO₃）与石墨相氮化碳（g-C₃N₄）异质结复合材料WO₃/g-C₃N₄。采用XRD、UV-vis、SEM、PL和XPS表征手段考察了催化剂的理化性质,发现WO₃与g-C₃N₄存在较好的相互作用和电子转移,保证了WO₃/g-C₃N₄本身所具有较高的氧化脱硫活性。以WO₃/g-C₃N₄作为催化剂,过氧化氢异丙苯为氧化剂,考察其光催化氧化脱硫性能,在反应温度80℃,O/S物质的量比为3.0的反应条件下,反应180 min,二苯并噻吩（DBT）转化率可以达到72.79%。通过游离基捕获实验,发现超氧自由基（·O₂^-）、电子（e^-）、羟基自由基（·OH）起到了促进反应速率的作用,并对该体系的反应机理进行了探讨。     

单层ZIF67纳米颗粒修饰的C3N4在可见光下光催化降解有机污染物(英文)

随着全球工业化水平的提高,有机污染物引起的水环境问题也日益严重.针对有机污染物表现出的持久性和难降解性等问题,全球科研工作者提出了不同的方法去治理相关环境问题.其中利用光催化降解有机污染物作为一种新兴技术,因处理成本低、污染物降解效率高、光催化剂可回收利用等优点受到越来越多的关注.在诸多的光催化剂中,氮化碳(C₃N₄)拥有2.7 eV的能带宽度,且其合成简单,价格低廉,环境友好,以及在可见光下即可催化降解污染物等特点而被广泛研究.但是,比表面积小和易与光激发电荷载流子结合等缺点也制约C₃N₄的广泛应用.针对上述问题,本文将具有巨大比表面积的金属骨架材料ZIF67引入到C₃N₄之中,合成了均匀分布的单层ZIF67衍生的C₃N₄ (ZIF67-C₃N₄),并将其应用于可见光下的亚甲基蓝(MB)光催化降解.结果表明,所制得的ZIF67-C₃N_4...     

高晶化g-C3N4光催化剂:合成、结构调控和光催化产氢(英文)

开发清洁和可再生的氢能是解决当前环境污染和能源短缺的有效途径之一.在众多制氢方法中,光催化分解水产氢被认为是最具潜力的方法之一.目前,研究者已开发了多种光催化材料,其中,石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有低成本、无毒、能带结构合适和理化性质优异等优点,在光催化产氢领域被广泛报道.然而,高温煅烧各种有机物前驱体制备的传统g-C₃N₄材料往往表现出严重的团聚和低结晶度,并具有大量的内部和表面缺陷,造成光生载流子的快速复合,导致光催化性能低.为了增强g-C₃N₄材料的光催化活性,制备具有高比表面积的g-C₃N₄纳米片被认为是有效的方法之一,如比较常用的方法有二次煅烧法和超声剥离法等.然而,由于g-C₃N₄纳米片是从传统g-C₃N₄光催化材料中剥离或脱层制备,因而仍然表现出低的结晶度,不利于光生电荷的有效分离和快速迁移,光催化活性的提高...     

质子化g-C3N4/β-SiC复合材料的制备及光催化降解茜素红性能

分别采用热解法和溶胶-凝胶-碳热还原法合成了石墨相氮化碳(g-C₃N₄)和纳米级碳化硅(β-SiC), 通过浸渍-热处理法将两者复合并通过浓盐酸质子化, 分别制备了g-C₃N₄/β-SiC和质子化g-C₃N₄/β-SiC(P-g-C₃N₄/β-SiC)复合光催化剂. 利用X射线衍射(XRD)、 扫描电子显微镜(SEM)、 高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、 傅里叶变换红外光谱(FTIR)、 X射线光电子能谱(XPS)、 紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis-DRS)和光致发光光谱(PL)等对样品进行了表征. 结果表明, P-g-C₃N₄/β-SiC复合材料的比表面积增大, 光生电子-空穴对的复合几率降低, 光催化性能明显提高. 在光催化降解染料茜素红(ARS)研究中, 样品的可见光催化活性顺序为P-g-C₃N₄/β-SiC>g-C₃N₄/β-SiC>P-g-C₃N₄>g-C₃N₄>β-SiC. 其中P-g-C₃N₄/β-SiC在60 min内对ARS的降解效率高达99.9%, 符合准一阶动力学模型, 速率常数为0.0967 min ^-1, 且循环使用9次后, 光催化降解效率仍保持97.5%以上.     

类石墨相C3N4复合光催化剂

利用半导体光催化技术将太阳能转化为化学能或直接降解和矿化有机污染物,是解决能源短缺和环境污染等问题的有效途径。聚合物类石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有类似石墨烯的结构,由于其优异的化学稳定性和独特的电子能带结构,可作为太阳能转化、环境污染物降解的催化剂而得到了广泛关注。g-C₃N₄制备原料便宜易得、制备方法简单,可作为廉价、稳定、不含金属的可见光光催化剂应用于光催化降解污染物、水分解制氢制氧及有机合成领域。然而光生电荷易复合,使得g-C₃N₄的催化活性还不能满足大规模应用的需求。本文针对g-C₃N₄光催化活性的提高,综述了国内外在g-C₃N₄复合改性方面的重要研究进展,如金属/非金属掺杂、半导体复合、表面金属沉积等,并讨论了复合物的催化机理。     

Z型可见光催化剂Au NPs/g-C3N4/BiOBr的构建及其光催化性能

通过水热和原位还原法制备了一种新型Z型异质结三元复合材料Au NPs/g-C₃N₄/BiOBr,并通过X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和光致发光发射光谱等技术对材料的形貌、结构进行了表征。通过在可见光下降解苯酚来评价光催化剂的活性。研究发现,Au NPs/g-C₃N₄/BiOBr显示出增强的光催化活性,对苯酚的降解能力是g-C₃N₄的3倍,是BiOBr的2.5倍。这可归因于三元复合材料的窄带隙（2.10eV）、Z型机理对光生电子-空穴对的有效分离和Au纳米颗粒的表面等离子体共振效应（SPR）。     

基于g-C3N4的Z型光催化体系研究进展

导电聚合物型光催化材料g-C₃N₄有着独特的电子结构、稳定的化学性能和显著的可见光催化活性。基于g-C₃N₄的Z型光催化体系(Z-g-C₃N₄)的催化效率高、电子-空穴复合率低而备受关注,在光催化领域展现出了巨大的应用潜力。本文阐述了Z-g-C₃N₄型光催化反应体系的作用机理,综述了Z-g-C₃N₄在光催化领域的研究进展,介绍了Z-g-C₃N₄在产氢、转化CO₂、降解有机物等光催化领域的应用,讨论了pH值、导电介质等因素对Z-g-C₃N₄光催化性能的影响。最后指出了Z-g-C₃N₄光催化体系在研究过程中面临的问题和研究方向。     

石墨相氮化碳/蒙脱石复合材料的制备及其可见光催化性能

为提高石墨相氮化碳(g-C₃N₄)对可见光的利用率及光催化效率,采用热聚合与直接负载等方法,将g-C₃N₄负载于蒙脱石表面,制备了g-C₃N₄/蒙脱石复合光催化材料,其结构经SEM, FT-IR及XRD表征。以罗丹明B(RhB)为目标污染物,研究了不同负载量g-C₃N₄/蒙脱石复合光催化剂的可见光催化性能。并分别以对苯醌、碘化钾和异丙醇为自由基捕获剂,研究了复合材料的光催化机理。结果表明：当g-C₃N₄的质量分数为83%(CN/M-83%)时,RhB经可见光照射1 h后,降解率达到99.2%。光催化速率常数为纯g-C₃N₄光催化速率常数的3.2倍。     

仿生纳米结构的g-C3N4基光催化剂研究进展(英文)

太阳能的绿色高效利用可减缓化石燃料消耗,有助于“双碳”目标的实现.光催化技术不仅可在温和条件下转化太阳能为化学能,还能实现有机污染物的高效降解,是太阳能开发利用的理想技术.光催化技术的核心在于半导体光催化剂的开发.近年来,由于石墨相氮化碳(g-C₃N₄)具有易调节的电子结构、优异的耐热性和化学稳定性,廉价无毒等优势,成为光催化领域中的明星催化剂.然而,未经改性的块体g-C₃N₄存在结晶度差、可见光吸收能力弱、表面积小、载流子易复合以及电荷迁移慢等问题,导致其较低的光催化反应活性.g-C₃N₄微观形貌结构的调控可提升光吸收性能,促进载流子分离与迁移,加快表面反应速率,进而大幅提升g-C₃N₄光催化活性.除了传统的微观形貌结构调控策略以外,模仿自然界中生物结构来设计和构建仿生结构,是提升g-C₃N₄光催化性能的有效途径之一.本综述以传统的微观形貌结构调控策略为铺垫,重点介绍...     

In-situ hydrothermal synthesized γ-Al2O3/O-g-C3N4 heterojunctions with enhanced visible-light photocatalytic activity in water splitting for hydrogen

In this work,γ-Al₂O₃ and hydrogen peroxide treated g-C₃N₄（O-g-C₃N₄） were combined through a novel in-situ hydrothermal method to form heterojunction structured photocatalysts.These photocatalysts were characterized by X-ray diffraction（XRD）,scanning electron microscopy（SEM）,Fourier transform infrared spectroscopy（FT-IR）,X-ray photoelectron spectroscopy（XPS）,UV–vis diffuse reflectance spectroscopy and photoluminescence spectroscopy（PL）.FT-IR results indicate that oxygen functional groups can be grafted on the surface of O-g-C₃N₄ by hydrogen peroxide treatment.The visible light photocatalytic hydrogen evolution rate was investigated in 10 vol% TEOA aqueous solution.The optimal Al₂O₃ mass content is set to be 20 wt% and the corresponding hydrogen evolution rate is 1288 μmol/h/g which is approximately 6,3 folds that of pristine g-C₃N₄ and O-g-C₃N₄ respectively and 1.6 folds that of mechanical mixed composite with the same Al₂O₃ mass content.The photocurrent density–time curves were carried out under visible light illumination for four on–off cycles.The electrochemical impedance spectroscopy（EIS） measurements verified the enhanced separation efficiency of electron–hole pairs.This work raised a new method to form the heterojunction structured photocatalysts and achieved a remarkable improvement of the photocatalytic activity in water splitting for hydrogen under visible light irradiation.