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前驱体物相转变对浆态床合成甲醇催化剂活性的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
采用并流共沉淀法, 通过考察老化温度, 研究CuO/ZnO/Al2O3催化剂前驱体晶相及组成的变化对浆态床催化合成甲醇的反应活性的影响. 结果表明, 前驱体的物相转变对浆态床合成甲醇活性影响显著, 单斜晶系锌孔雀石(Cu,Zn)2CO3(OH)2和斜方晶系绿铜锌矿(Cu,Zn)5(CO3)2(OH)6晶体是产生高活性催化剂的主要物相. 随着Cu2+/Zn2+进入Zn5(CO3)2(OH)6/Cu2CO3(OH)2晶格, 离子同晶取代量增加, 催化剂前驱体中形成了固定铜锌比的锌孔雀石和绿铜锌矿物相. 焙烧后催化剂比表面积增大, CuO-ZnO固溶体协同作用加强, 浆态床催化合成甲醇的活性提高. 相似文献
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采用溶剂蒸发法制备了Cu3(BTC)2质量分数为60%的Cu3(BTC)2@PS复合基质膜, 并对其形貌和结构进行了表征. 结果显示, Cu3(BTC)2 均匀分布于复合基质膜中且具有较好的热稳定性. 以醇醛缩醛化反应为探针反应, 测试了复合基质膜的催化性能, 结果表明, 在该膜催化下苯甲醛的转化率高达99%, 苯甲醛二乙缩醛的选择性为99%. 此类催化膜具有良好的实用性, 能实现连续24 h高效率生产苯甲醛二乙缩醛, 可将其应用于工业上的连续化生产. 相似文献
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利用浆态床反应器,考察了沉淀及老化温度对CuO/ZnO/Al2O3催化剂催化合成甲醇的活性及稳定性的影响,并用XRD、BET、FT-IR以及XPS等技术对前驱体及催化剂进行了表征。结果表明,前驱体物相主要以孔雀石(Cu2(CO3)(OH)2)和类孔雀石((Cu,Zn)2(CO3)(OH)2)为主,其中,70 ℃沉淀和80 ℃老化条件下制备的前驱体具有适当的结晶度,焙烧后的催化剂中CuO分布均匀,Cu元素的电子结合能位移最大,CuO与ZnO之间作用较强,催化剂的性能最佳,时空收率和失活率分别达到了153.3 g/(kgcat·h)和1.44%/d。 相似文献
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合成了3种不同结构、 粒径和气体吸附性能的金属有机骨架材料(MOFs): 微米级Cu3(BTC)2、 亚微米级ZIF-8和S-Cu3(BTC)2. 氮气吸附等温线分析结果表明, ZIF-8和Cu3(BTC)2具有较大比表面积(1653和1439 m2/g), S-Cu3(BTC)2的比表面积为171.4 m2/g. 用共混法将MOFs直接引入聚酰亚胺中制备了MOFs/聚酰亚胺混合基质膜(MMMs). X射线衍射(XRD)和全反射红外光谱(FTIR-ATR)分析结果表明, MOFs在混合基质膜中保持物理和化学稳定. 气体渗透测试结果表明, MOFs的加入使膜的气体渗透分离性能明显提高, S-Cu3(BTC)2使渗透系数增加了1.75倍; ZIF-8和Cu3(BTC)2使渗透系数增加了3倍左右; 同时, 膜的气体分离系数变化很小. 相似文献
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过渡金属磷化物(TMP)是一种用于碱性条件下析氢反应(HER)的有效催化剂, 然而其活性严重受限于水解离步。本文通过在泡沫铜(CF)上生长Cu(OH)2纳米阵列, RuCl3溶液浸泡和磷酸化, 制备了一种具有较大比表面积和适当Ru掺杂的Ru-Cu3P自支撑催化剂(Ru-Cu3P/CF)。作为一种优良的HER催化剂,在电流密度为10 mA·cm-2时, 其过电位为95.6 mV, 比Cu3P/CF降低149.4 mV。其决速步由Volmer向Heyrovsky机制过渡。HER性能的提高可以归因于Ru掺杂磷化铜促进水解离过程,以及Cu(OH)2纳米阵列衍生Cu3P纳米结构具有更高的电化学活性面积, 从而保证了更多的活性位点。本论文突出了具有空的d轨道的金属掺杂促进水解离的重要性,为高性能电解水析氢催化剂的设计提供了新思路。 相似文献
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铜在碱性溶液中阳极过程的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
用慢电势扫描和恒电流法研究铜在浓碱中的阳极过程,并用角分辨X射线光电子能谱测试了铜表面二次钝化膜。结果表明,该膜由内层Cu2O和外层CuO-Cu(OH)2组成,越靠近膜的表面,CuO/Cu(OH)2含量比越小,吸附水越多。据此提出成膜的电化学氧化-表面转化历程。 相似文献
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采用微波辐射老化沉淀母液的方法,着重考察了沉淀方式对制备的CuO/ZnO/Al2O3催化剂及其前驱体的结构和催化性能的影响。实验结果表明,沉淀方式对催化剂的活性和稳定性影响较大,其活性顺序为分步沉淀法二>并流共沉淀法>分步沉淀法一>反加法>正加法。通过XRD、DTG、H2-TPR等表征分析表明,先并流沉淀Al(NO3)3溶液和Na2CO3溶液,再并流沉淀Cu(NO3)2-Zn(NO3)2混合溶液与剩下的Na2CO3溶液,然后微波辐射老化所制备前驱体中含有更多的绿铜锌矿 (Cu,Zn)5 (CO3)2(OH)6物相,焙烧后形成的CuO-ZnO协同作用强,且CuO分散性好,H2还原温度较低,催化活性和稳定性也较高。 相似文献
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氨浓度对氨蒸发法制备Pd-Cu/凹凸棒土催化剂常温CO氧化性能的影响 《燃料化学学报》2015,43(9):1076-1082
以凹凸棒土(APT)作载体,采用氨蒸发法制备了Pd-Cu/APT催化剂,以CO氧化为探针反应,在连续流动微反应装置上,考察了初始氨浓度对催化剂CO常温催化氧化性能的影响。通过N2-physisorption、XRD、FT-IR、TEM和H2-TPR等手段对催化剂的结构和性质进行了表征。结果表明,在较低或过高氨浓度条件下,制备的Pd-Cu/APT中Cu物种均主要以CuO为主,仅有少量Cu2(OH)3Cl;适宜的氨浓度有利于稳定Cu2(OH)3Cl物相的形成,其薄片状的形貌特征、良好的分散状态以及与Pd物种间较强的相互作用,显著提高了CO催化氧化性能。在空速6 000 h-1、CO体积分数1.5%、水蒸气体积分数3.3%的反应条件下,Pd-Cu/APT催化剂表现出优异的CO室温催化氧化活性和稳定性。 相似文献
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通过化学处理法在泡沫铜基底表面生成Cu(OH)2纳米线,大大增加了基底材料的表面积和导电性.采用水热法在Cu(OH)2纳米线表面制备片状Ni-CH/Cu(OH)2前驱体,对Ni-CH/Cu(OH)2前驱体进行低温磷化得到多级结构Ni2P/Cu(OH)2催化剂.通过扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱仪(XPS)和X射线衍射仪(XRD)对催化剂的物质结构和表面形貌进行了表征.采用线性伏安法、恒电位等技术对催化剂的电化学性能进行测试.在1.0 mol·L-1 KOH碱性溶液中,当电流密度为10 mA·cm-2时,Ni2P/Cu(OH)2的析氢反应(HER)和析氧反应(OER)过电位分别为133和333 mV,且均具有较好的稳定性.将这种多级结构Ni2P/Cu(OH)2催化剂分别用作阳极和阴极进行全解水电解,电流密度达到10 ... 相似文献
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以硫酸铜与氨水的反应原理为基础,对碳酸钠和硫酸铜为反应原料制备碱式碳酸铜实验进行了改进,即CuSO4溶液中滴加氨水,且反应一段时间后用酒精灯加热;并进一步探讨了反应物配比对样品的影响,依据TG曲线、XRD图谱对实验结果进行分析。结果表明:Na2CO3与CuSO4物质的量之比为1.0~1.6时可迅速看到绿色样品,样品均为纯相Cu2(OH)2CO3。改进后,实验耗时少,操作简便,现象明显,成功率高。 相似文献
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采用IR、XRD、SEM、摄相等技术详细研究了以碳酸钠和硫酸铜为反应原料,2者的物质的量之比、反应温度、溶液pH、原料滴加顺序和滴加速度等参数对碱式碳酸铜(Cu2(OH)2CO3)形成过程的影响。结果表明,当 Na2CO3与CuSO4的物质的量之比为1.2~1.4、温度328~353 K、以CuSO4滴入Na2CO3溶液(正滴,滴速2.0 mL/min)时可以得到浅绿色Cu2(OH)2CO3,反应体系的最终pH为8.90~9.15。反应过程中溶液pH的控制、原料滴加顺序及滴加速度对生成产品物相有重要的影响。当溶液pH控制为7时可以得到Cu2(OH)2CO3。当溶液控制pH为8~9时得不到Cu2(OH)2CO3。在与正滴顺序相反的情况下,即将Na2CO3滴入CuSO4溶液、滴速为2.0 mL/min得不到Cu2(OH)2CO3,但当Na2CO3滴加速度降为0.5 mL/min可得到纯相Cu2(OH)2CO3。 相似文献
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室温下以乙酰丙酮和自制的碱式碳酸铜为原料合成乙酰丙酮铜。最佳合成条件是碱式碳酸铜和乙酰丙酮的物质的量比为1:4,反应时间2 h,产率可达99%,该化合物经过红外光谱和元素分析等表征。该反应具有操作和后处理方便、产品纯度和产率高等优点,同时将学生实验得到的产品进行有效利用。 相似文献
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Journal of Thermal Analysis and Calorimetry - A simple method for determination of binding isotherm in the protein-ligand interaction was introduced using isothermal titration calorimetric data.... 相似文献
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采用水热法合成出碱式醋酸铜(Cu2(OH)3(OCOCH3).H2O),以碱式醋酸铜为前体,经离子交换、焙烧制得铜锰催化剂.利用XRD、SEM/TEM、FT-IR、TG/DTA、低温氮气吸脱附、TPR等对样品进行表征,并考察了铜锰催化剂在水煤气变换反应中的催化性能.结果表明,所合成的碱式醋酸铜为典型层状化合物,其层间距为0.93 nm,经MnO4-离子交换后,层间距变为0.74 nm.不同焙烧温度的离子交换产物经变换反应后主相均为单质铜,随焙烧温度的升高,铜的结晶度逐渐增加,1 000℃时铜的结晶度减小,1 000℃样品的催化活性显著高于其它温度焙烧的样品,且热稳定性良好. 相似文献
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结合单因素实验,运用正交实验的方法,研究了实验室制备碱式碳酸铜中物料比、温度、时间3个因素对产率与组成的影响,并对产品进行红外表征。实验证明,影响产率的因素是物料比,影响反应速率的因素是温度,影响产品组成的主要因素是反应的时间。综合考虑产品组成、产率和实验课时间的因素,同浓度下硫酸铜和碳酸钠的体积比为1:1.2,反应温度75℃,初产品室温放置24 h,是最佳的制备条件。 相似文献
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《Mendeleev Communications》2022,32(2):208-211
We have synthesized two novel complexes of copper(II) trichloro acetate, Cu2(CCl3COO)3(OH)(H2O)4·H2O and Cu(CCl3COO)2(MeCN), and determined their crystal structures and thermal stability. While the complex with acetonitrile has a discrete binuclear paddle-wheel structure, typical of copper carboxylates, the aqua-hydroxo complex belongs to a novel unique chain–molecular type of basic copper complexes. 相似文献