混合溶液中CARS过程的非共振信号实验研究

相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性四波混频效应,但是通过探测共振信号不易进行物质成分的定量光谱分析。本文利用单频相干反斯托克斯拉曼散射光谱分析法,对不同体积比混合的乙醇溶液在远离双光子共振跃迁及其远离溶质与溶剂的特征拉曼共振态位置进行了光谱探测。通过对实验结果进行分析发现,在共振位置2 876 cm-1的信号强度随混合溶液中的乙醇的体积比增加而增加,呈二次方关系。而在远离共振态位置的非共振信号强度随混合溶液中乙醇的体积比增加而增加,且呈线性关系,进而说明了非共振信号强度随着分子数浓度N呈线性变化关系。因此,通过探测非共振信号强度与分子数浓度关系可以为混合物中特定成分的定量光谱分析提供一种研究途径。     

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术的实验研究

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射同属于三阶非线性效应,二者之间的差异与联系是一个值得研究的问题.本文基于自行搭建的超连续谱近红外宽带相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统进行光谱成像,同时通过理论与实验对比分析了双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射图像存在差异的原因.结果表明,具有亚微米以上横向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,可以使用较大尺寸的荧光珠进行双光子荧光成像,通过解卷积得到双光子荧光成像的系统分辨率,并将它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系统的当下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系准确的分辨率结果,就必须使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系统实际分辨率小的球形样品进行实验测量.     

一种新的USED CARS相位匹配实现技术

相位匹配是相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)测温的关键技术之一,针对现有非稳腔空间增强探测(USED)相位匹配方式中存在的背景辐射大、光路调试不灵活以及斯托克斯光利用率低的不足,提出了一种新的USED CARS相位匹配实现方案：即设计一个与斯托克斯光斑大小相当、呈45°斜角的斜反镜,用于反射全部斯托克斯光,并以斜反镜代替传统USED CARS中的环反镜,让泵浦光从斜反镜后方射入,从而形成USED相位匹配方式。新的USED CARS相位匹配方案中：由于斜反镜面积相对于环反镜大为减小,使得因反射而进入光路的背景辐射大幅降低;斜反镜本身可作为光路调节元件,因而增加了光路调试灵活度;斯托克斯光被斜反镜全部反射用于产生CARS信号,提高了其利用效率。基于平面火焰炉稳态火焰开展的测温实验结果表明：新的USED CARS相位匹配方案不但克服了传统USED CARS中存在的不足,而且具有更小的标准差,是一种更为有效的相位匹配方法。     

小尺寸样品CARS图像信号分布实验研究（英文）

通过设计实验与分析模型,研究相干反斯托克斯拉曼散射成像对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸的情况,分析相干反斯托克斯拉曼散射图像周围的depth的形成原因。分析过程首次引入轴向传输动态位移光线(此光线由相干体积元内轴心光线抽象出)对球形或柱形样品直径小于系统点扩展函数横向与轴向尺寸进行建模解析,对于所建模型定量分析结果表明,对于样品尺寸小于系统点扩展函数尺寸样品折射率调制了有效作用深度。Gouy相移只是其表观现象,是一个伴随性特征,因为物理学中存在的另一个极端,当样品尺寸足够小且具有相当的折射率,Gouy相移的作用近似为0,此时,样品周围的depth主要与样品的折射率及系统相干层析体积元内有效作用长度有关,相干反斯托克斯拉曼散射参量信号,具有自身的波矢匹配条件,不仅有大小,有方向,而且还受到样品自身材料折射率的影响比较明显。也就是对于参量过程波矢匹配条件是因,Gouy相移是伴随性特征。自此,通过相干反斯托克斯拉曼散射间接说明所用的紧聚焦参量信号成像过程,正是因为波矢匹配条件的存在使二次信号继承了激发光的紧聚焦特性,而拥有了继承性的Gouy相移,结合实验结果采用物理学的极端假设表明,Gouy相移不是产生depth的主要原因,主要原因是样品及周围的环境的折射率与系统相干层析体积元内有效作用长度之间共同作用的结果。而实验结果与模型定量分析的结果相吻合,此实验帮我们找到了影响CARS图像样品周围depth的成因机制,对于其他小尺寸样品的参量成像结果的分析具有一定的借鉴意义。通过设计实验,结合定量模型分析,首次明确造成小尺寸样品CARS图像周围的depth的真正原因,此抽象模型的拓展性对纳观参量过程的分析具有得天独厚的优势。抽象出的主能量光线动态位移模型成功分析纳观成像结果表明,相干作用长度之内有效作用长度及其行进路径的过程论的主因分析方法是研究纳观作用机制的最佳方法。     

用于水分子相干拉曼散射成像的光纤光源研究

水是生物体中含量最多的一种物质,了解生物体内水的分布对于理解水的生理功能来说至关重要。相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)作为一种非侵入的成像技术,能够对生物体内的水分子进行实时且免标记的成像。因此,设计并搭建了用于水的CARS被动同步光纤激光器系统,该被动同步系统由掺铒和掺镱锁模光纤激光器构成,通过将主脉冲注入到从激光器腔内引入非对易相移,进而实现无源同步,同步失配距离达到347μm。结合功率放大技术、倍频技术和脉冲压缩技术,双路输出平均功率分别为146 mW和2 W,脉冲宽度分别为146.0 fs和9.1 ps。使用所搭建的同步光源在3156 cm^-1处对新鲜小鼠耳朵组织进行CARS成像,成像效果良好。该同步光纤光源有望推动CARS技术在快速、实时、高效病理学检测领域的应用。     

线性探测低浓度物质的高灵敏时间分辨CARS方法

对时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射(T-CARS)方法详细地进行理论分析, 搭建了时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射实验系统,从理论和实验上验证了T-CARS信号的强度与溶液浓度的关系。以无水乙醇和蒸馏水的混合溶液作为样品,测得在波数为2 927 cm-1 (C—H)处的信号强度随溶液浓度的变化关系。结果表明, 当溶液浓度大于35%时,T-CARS信号强度与溶液浓度成平方关系;而当溶液浓度小于20%时, T-CARS信号强度与溶液浓度成线性关系, 实验结果与理论分析相吻合。该结论纠正了以前人类对CARS过程的错误认识,有助于人类对CARS过程的进一步了解和应用。而在低浓度时的线性关系表明时间分辨CARS可对低浓度样品尤其是生物样品进行分子识别和线性定量探测,这对分析生物样品和其它低浓度物质具有重要的应用价值。     

宽带相干反斯托克斯光谱显微成像技术的实验研究

由于该成像系统采用的超连续谱光源,可以满足所观测样品本源分子在0～4 000 cm-1内的所有拉曼振动活性模式同时共振增强,在探测光的作用下,同时产生宽带相干反斯托克斯拉曼散射信号。然后,根据不同的化学键进行光谱图像重构,可以获得反映不同化学键在样品中的分布的图像。对110 nm的纯的聚苯乙烯珠所形成的具有一定厚度的薄膜,通过改变探测激光与超连续谱脉冲之间的时间重合度,测量形成的相干反斯托克斯拉曼散射信号的时间分布迹线图,通过其中的1 000 cm-1的化学键强度信号进行指数衰减曲线拟合,得出具体的退相时间,与文献中已报道的三色CARS的退相时间相比,判断是否属于三色CARS。为了检验系统在实际生物学成像中存在的问题,我们开展了活体小鼠组织生物学应用成像实验,对记录的数据在2 940 cm-1的CARS信号进行图像重构,获得CH化学键在组织中的分布,然后,对重构图像直接使用小波变换的去噪方式进行图像去噪,去噪后的图像具有比较清晰的轮廓,结果表明,对于对比度比较强的CARS共振信号,直接使用小波变换的去噪方式就可以获得比较好的图像效果。但是,对于信噪比比较差的共振信号,使用这种处理方法是不合适的,需要使用别的方法,先获取好的信号对比度,再根据感兴趣的化学键进行图像重构,然后,再经过小波变换对图像去噪,图像不仅会变得清晰平滑,而且,具有较好的视觉感官效果。     

分时窄带CARS光谱技术在测量烯烃浓度方面的应用

基于相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)光谱技术机理,针对甲醇制烯烃(MTO)产物中多种组分烃类的探测需求,搭建了一套扫描式窄带CARS光谱实验装置。采用该装置对甲烷,乙烷,乙烯,丙烯分别进行CARS光谱扫描,获得了各分子的特征拉曼谱;并在相同实验条件下进行比对试验,得到不同分子特征峰处的CARS信号强度与目标气体浓度及其他背景气体之间的关系。通过建立简化模型对不同分子的CARS信号特征峰强度信息进行解析,提出了一种分时窄带CARS光谱探测多种拉曼活性气体浓度的方法,用于快速在线分析催化化工等领域中各类流体的组分。利用这种方法探测了甲烷,乙烯,丙烯的浓度,将实验误差控制在9%以内。     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术及其探测极限分析

理论上提出一种突破衍射极限限制的相干反斯托克斯拉曼散射显微成像方法, 并对其探测极限进行分析.通过引入环形附加探测光与艾里斑周边的声子作用, 实现点扩展函数的改造, 提高相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的横向空间分辨率. 随着分辨率的提高, 信号强度也随之降低, 尤其当应用于生物学、医学研究时, 样品分子数密度通常很低, 这将导致信号探测更加困难. 因此分析系统的探测极限, 确定超分辨体积元内的最小可探测分子数是展开超衍射极限相干反斯 托克斯拉曼散射显微成像实验研究的重要前提. 当泵浦光、斯托克斯光、探测光光强均达到极大值, 分辨率约40 nm三维空间内, 超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的散粒噪声信噪比由曝 光时间与样品分子数密度决定. 曝光时间若取20 ms, 探测极限约为10³, 样品分子数目只有大于探测极限, 才能保证信号可以从噪声背景中提取出来. 关键词： 突破衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 非线性光学 探测极限     

相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术研究

基于全量子理论对相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)过程进行了分析, 在此基础上搭建了单频CARS显微成像系统, 获得了不同尺寸聚苯乙烯微球高对比度的CARS显微图像. 为了标定成像系统的空间分辨率, 采用逐点扫描方式对直径为110 nm聚苯乙烯微球成像, 从而重构出系统的点扩展函数. 结果表明: 该CARS显微成像系统的横向空间分辨率约为600 nm, 而由阿贝衍射极限决定的理论空间分辨率约为300 nm. 分析了导致分辨率降低的原因, 并提出了解决方案. 为实现纳米分辨的CARS显微成像打下了坚实的基础.     

Resonant Coherent Anti-Stokes Raman Scattering Applied to Vapor Phase InI

The metal halide indium iodide (InI) is used as an important additive to mercury discharge lamps. The aim of this paper is to prepare resonant coherent anti-Stokes Raman scattering (RECARS) experiments for measuring concentration and temperature profiles of InI in commercially available metal halide lamps. The spectral positions of possible RECARS lines of InI (double and triple resonances) are calculated up to rotational quantum number J = 280 and vibrational quantum number v = 10. There is evidence for triple resonances leading to strong RECARS signals at J = 174 and J = 231. Dipole transition moments are calculated, which are important input data for the determination of the RECARS spectra. A degenerate-folded BOXCARS setup with a frequency-tripled Nd:YAG laser at 355 nm pumping two dye-laser systems oscillating near 411 nm is utilized to detect RECARS signals of the rovibronic transitions between X:(1)Sigma(+) and A:(3)Pi(0)(0(+)) states of InI. The laser output is attenuated to prevent saturation of the spectra. The tunable dye-laser systems have good beam-pointing stability and a small spectral width (<0.07 cm(-1)). Measured RECARS spectra from a pure InI vapor quartz cell at p = 120 Pa and T = 880 K are compared with theoretical data and good agreement is obtained with respect to the spectral position and RECARS intensity. The scatter signals are achieved with laser-pulse energies of less than 1 μJ. A collision-constant Gamma = 0.0025 cm(-1) describes the line broadening best. The experiments are also performed at a partial InI pressure of 1.12 kPa, a partial Hg pressure of 112 kPa, and a temperature of T = 1073 K and could be interpreted with a broadening constant Gamma = 0.23 cm(-1). Temperature measurements were performed between 900 and 1200 K with an accuracy of 7%. Copyright 2000 Academic Press.     

Experimental Investigation on Selective Excitation of Two-Pulse Coherent Anti-Stokes Raman Scattering

Selective excitation of coherent anti-Stokes Raman scattering from the benzene solution is achieved by adaptive pulse shaping based on genetic algorithm, and second harmonic generation frequency-resolved optical gating （SHG-FROG） technique is adopted to characterize the original and optimal laser pulses. The mechanism for two-pulse coherent mode-selective excitation of Raman scattering is experimentally investigated by modulating the pump pulse in the frequency domain, and it is indicated that two-pulse coherent mode-selective excitation of Raman scattering mainly depends on the effective frequency components of the pump pulse related to specific vibrational mode. The experimental results suggest that two-pulse CARS has good signal-to-background ratio and high sensitivity, and it has attractive potential applications in the complicated molecular system.     

相干反斯托克斯拉曼及相干反斯托克斯超拉曼光谱微观极化率张量元的简化方案-C∞v对称性

相干反斯托克斯拉曼光谱(CARS)和四阶相干反斯托克斯超拉曼光谱(CAHRS)广泛应用于分子界面和生物膜表面的研究。然而,高阶非线性光学过程中分子微观极化率张量元数量众多,关系复杂,使研究者对CARS和CAHRS很难进行定量分析。采取以下方案对属于C_∞v对称性的分子基团的CARS和CAHRS的微观极化率张量元进行简化。首先将CARS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′}表示成拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,CAHRS微观极化率张量元β_{i′j′k′l′m′}表示成超拉曼微观极化率张量元微分β′_i′j′k′和拉曼微观极化率张量元微分α′_i′j′的乘积,再利用α′_i′j′之间的比值及β′_i′j′k′之间的比值得到β_{i′j′k′l′}和β_{i′j′k′l′m′}之间的比值。使用这些CARS和CAHRS微观极化率张量元之间的关系,能够得到CARS和CAHRS光谱的广义取向泛函及其广义取向参数,进而对界面分子取向信息进行定量分析。     

超连续谱干涉方法测量古依相移

利用两束超连续光干涉得到的信号,测量了透镜焦点附近飞秒激光脉冲的古依(Gouy)相移。根据得到的光谱干涉信号,利用傅里叶变换得到相对相位值。激光光束在聚焦透镜后的束腰半径可以由成像方法测得。根据测量得到的激光光束束腰半径,用非线性拟合的方法得到了古依相移曲线,拟合曲线与实验结果符合得非常好。给出了古依相位在焦点前后1 mm区域内的移动量。     

部分相干X射线衍射相位成像与相位复原的模拟研究

借助于光学传递函数(OTF)概念，分析了微分相位成像过程和直接相位成像过程，讨论了通过图像处理进行相位复原的方法，得到了具有较高成像对比度和分辨率的实验参量区间，并利用数字方法模拟研究了相位成像的过程，对多种相位复原方法进行了比较。     

Coherent anti‐Stokes Raman scattering in Raman lasers and Raman wavelength converters

In this paper recent research progress on the use of Coherent Anti‐Stokes Raman Scattering (CARS) in Raman lasers and Raman wavelength converters is reviewed. The latest insights in the physical nature and behavior of CARS are addressed, and the recent performance breakthroughs in CARS‐based Raman wavelength conversion are discussed. Based on the new findings regarding the behavior of CARS, a physical explanation for apparent inconsistencies in various experimental observations of Raman wavelength conversion is provided. To conclude it is shown that these recent insights also pave the way to the development of a novel CARS‐based mechanism for reducing the heat dissipation in Raman lasers.     

光束在左手材料中的强度和相位旋转特性

建立了左手材料中拉盖尔高斯光束传输模型,通过研究拉盖尔高斯光束的相位分布来分析光束的强度旋转特性。具体分析了光束参数模式、Gouy相、频率和色散对光束强度和相位旋转特性的影响。研究发现:方位角相差是导致光束强度旋转的主要原因;负折射率引起的逆的Gouy相移将会导致光束强度反转;在正常色散区左手材料中光束的强度和相位旋转方向是相同的,而在反常色散区,左手材料中光束的强度和相位旋转方向是相反的。     

近海微塑料含量的相干反斯托克斯拉曼光谱成像研究

由于塑料工业的发展,微塑料成为一种主要的环境污染物.它在自然界中不易降解,对人类的生存环境及健康都存在不可忽视的潜在危险.因此,环境中微塑料的检测和分析,成为了近年来研究的热点问题.目前人们大多数采用浮选法、密度分离法、离心法等方法提取微塑料,然后放在显微镜下进行目视观察,并结合拉曼光谱分析、傅里叶红外光谱分析、高光谱...     

受激喇曼散射对自相似脉冲产生的影响

研究了在受激喇曼散射与三阶色散共同作用下,自相似脉冲在具有正常色散的色散渐减光纤中的演化情况.结果表明:在同一个传输距离上,当考虑受激喇曼散射与三阶色散的共同影响时,脉冲中心的不对称特性相对好转;产生中心漂移与边缘振荡较只有三阶色散作用时要减弱,啁啾仍然具有很强的线性特性,但是线性范围减小,导致频谱的窄化以及对接下来自相似脉冲的压缩产生了不利影响;而且光纤长度的延长并没有起到展宽啁啾线性范围的效果,反而导致严重的啁啾非线性;因此对脉冲进行压缩后,压缩脉冲质量较不考虑受激喇曼散射时要差.