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CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢 总被引:4,自引:1,他引:4
研究CeO2改性Cu/Al2O3催化剂上甲醇水蒸气重整制氢反应过程,得到低温活性、氢选择性和稳定性较好的催化剂.Cu/A12O3催化剂中添加CeO2提高了催化剂的活性和稳定性,当CeO2质量分数为20%时,催化剂活性表现最佳.在反应温度250℃,水醇摩尔比为1.0,液体空速为3.28 h-1条件下,甲醇转化率为95.5%,氢气选择性为100%.此外,CeO2通过促进水气转化反应降低了重整气中CO的含量.Cu/CeO2/Al2O3催化剂在200 h的寿命实验中,活性仍保持在90.0%以上,而Cu/Al2O3催化剂在100 h的寿命实验中,活性已很快下降.XRD和TPR分析及表面元素分布结果表明,铜和铈相互作用促进了铜在催化剂表面的高度分散,阻止了铜晶粒团聚、烧结,促使铜晶粒细小化,促进了铜的还原,改善了Cu/CeO2/Al2O3催化剂的性能. 相似文献
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甲醇水蒸气重整制氢的高效碳纳米管改性Cu/ZnO/Al2O3催化剂 总被引:1,自引:1,他引:1
以碳纳米管为助剂,制备用于甲醇水蒸气重整制氢的新型高效Cu/ZnO/Al2O3催化剂,并与传统Cu/ZnO/Al2O3催化剂在相同条件下的催化性能进行了比较.结果表明,添加适量碳纳米管可显著提高催化剂的低温催化活性和选择性,在大幅度提高产氢速率的同时有效降低了重整产气中CO的含量.SEM和XRD分析证实适量碳纳米管的添加有效促进了Cu/ZnO/Al2O3催化剂结构特性的改善,有利于活性铜物种的分散,从而显著提高了催化剂的低温催化性能. 相似文献
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甲醇水蒸气重整制氢Cu/ZnO/Al2O3催化剂的研究 总被引:7,自引:5,他引:7
燃料电池作为一种无污染、高效率的能源引起世界各大汽车公司的广泛关注[1,2]。用于燃料电池的燃料目前研究较多的是氢气,用氢气作燃料存在储存、安全、运输等问题,寻求合适贮氢方法或替代燃料,实现车载制氢是解决问题的办法。甲醇作为液体燃料,因具有高能量密度,低碳含量,以及运输和贮存等优势成为车载制氢的理想燃料,甲醇水蒸气重整制氢反应也成为研究的热点[3~10]。车载制氢对甲醇水蒸气重整制氢反应体系中的产氢速率,氢气和CO的含量都有一定的要求。尤其对CO含量要求更为苛刻,因CO易引起燃料电池阳极催化剂中毒[11,12]。因此,开… 相似文献
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考察了Ni/Al_2O_3,Ce和Pr改性Ni/Al_2O_3催化剂在甲醇水蒸气重整制氢过程中的性能。研究结果表明:稀土的添加可增加H2的选择性并降低CO的选择性。Pr改性Ni/Al_2O_3催化剂表现出最好的催化性能,Ni的最佳负载量为10%(质量分数)。在相同的反应条件下(反应温度为350℃和水醇摩尔比=3∶1),Ni/Al_2O_3与Pr改性的Ni/Al_2O_3催化剂的甲醇转化率相当,但Pr改性的Ni/Al_2O_3催化剂H_2的选择性从64.5%提高到了75.6%,相应的CO选择性则从31.4%降低到了4.5%。H2选择性随着水醇摩尔比的增加而升高,当水醇摩尔比为6∶1时,几乎没有CO产生。XRD和TPR表征结果表明:Pr的添加不仅促进了Ni在载体上的分散而且促进了Ni的还原,从而有利于催化性能的改善。 相似文献
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采用浸渍法和溶胶凝胶法制备了CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂,并将其用于甲醇水蒸气重整制氢反应中。结果表明,与CuO/CeO2-ZrO2颗粒催化剂相比,CuO/CeO2-ZrO2/SiC整体催化剂催化活性较好,产氢速率较快且重整气中CO体积分数较低。进一步探究了涂层涂覆量和CuO负载量对催化性能的影响,结果表明,当CeO2-ZrO2复合氧化物涂层涂覆量在15%±1%,CuO负载量为5%±1%时,催化性能较好;当反应温度为340℃,水醇物质的量比为1. 2,甲醇水蒸气气体空速为4840 h-1时,甲醇转化率为86. 0%,产氢速率为1490. 0 L/(m3·s),重整气中CO体积分数为1. 55%。最后通过单因素实验法探究了甲醇水蒸气气体空速、水醇物质的量比和反应温度对反应的影响。结果表明,随着气体空速变大,甲醇转化率下降,产氢速率上升,重整气中CO体积分数下降。随着水醇物质的量比增加,甲醇转化率先上升后下降,产氢速率先上升后下降,重整气中CO体积分数下降。随着反应温度的升高,甲醇转化率、产氢速率和重整气中CO体积分数均上升。 相似文献
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在Cu/ZnO/Al2O3催化剂上进行甲醇蒸气重整的动力学研究 总被引:13,自引:5,他引:8
采用平推流反应器,在三种不同的Cu/ZnO/Al2O3催化剂上对甲醇的蒸气重整制备氢气反应进行了研究。在常压,温度180-240度的条件下,在三种不同催化剂上对反应的动力学进行了测定,所获结果符合反应速率幂数模型,不同的催化剂相对于甲醇和水的反应级数分别均为0.60及0.45,对于ICI52-1,ICI53-1以及MDK-20催化剂所获得的活化能分别为:92.8kJ/mol,96.kJ/mol及87.9kJ/mol,与文献值吻合较好,所获动力学模型为甲醇重整反应条件优化以及反应器的数学模型提供了一定的基础。 相似文献
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通过对一系列Cu-ZnO-ZrO2甲醇水蒸汽重整(SRM)催化剂的XRD、TEM和BET表征及催化性能测定,研究催化剂中ZrO2对催化剂粒径、比表面以及对SRM反应性能的影响.结果表明,ZrO2的加入,使催化剂的粒径从15nm降至10nm(其中CuO和ZnO的平均粒径分别从7.7和10.4nm降至3.9和8.7nm),BET比表面从60m2·g-1增至78m2·g-1.随着催化剂含ZrO2量不同,甲醇的转化率和H2、CO2的选择性均产生变化,当催化剂中Zr含量为24.0%(w),反应温度为220℃,水、醇摩尔比为1.3时,甲醇的转化率达到51.6%,H2和CO2的选择性达到100%(CO和CH4在产物气体中的体积分数小于10-4),这一结果对甲醇燃料电池甲醇重整器的应用具有重要的意义. 相似文献
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制备方法对超细Cu/ZnO/Al2O3催化剂上CO2+H2合成甲醇的影响 总被引:10,自引:0,他引:10
制备方法对超细Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂上CO_2+H_2合成甲醇的影响张玉龙,王欢,邓景发(复旦大学化学系,上海,200433)关键词超细粒子,合成甲醇,Cu/ZnO/Al_2O_3催化剂,CO_2+H_2CO2+H2合成甲醇是目前的热门课题[1~... 相似文献
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Adaptation of Cu/ZnO/Al_2O_3 to Temperature Change in Methanol Synthesis from CO_2 Hydrogenation 下载免费PDF全文
Jialin Tao Ki-Won Jun Kyu-Wan Lee. Chemical Technology Lab. Korea Research Institute of Chemical Technology P.O. Box Yusong Taejon - Korea. Chengdu Institute of Organic Chemistry Chinese Academy of Sciences Chengdu ChinaManus 《天然气化学杂志》2002,(Z1)
The induction behavior in CO2 hydrogenation was studied by varying the reaction temperature to investigate the adaptation of the Cu/ZnO/Al2O3 catalyst to the temperature change. The results indicated that a used catalyst had a tendency to keep the last running state in new reaction conditions for MeOH formation, and that this tendency was related to the difference in Cu/Cun+ ratio caused by CO2 and CO produced at different reaction temperatures. However, the reverse water-gas shift reaction (RWGS) induced at four temperatures was completely different from that of methanol synthesis. It implied that the two so-called competitive reactions in CO2+H2, RWGS and methanol synthesis, have different active centers. 相似文献
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利用TPR、H_2-TPD技术,考察了氢气氛下的Pt-Mo/Al_2O_3和Pt-Co-Mo/Al_2O_3催化体系中物种和电荷交换的现象和规律,揭示了Pt和Co在表面Mo物种还原过程中助剂作用的本质.Pt-Mo/Al_2O_3的TPR、H_2-TPD结果证明,由于微量Pt参与了表面Mo物种还原时的物种和电子交换,有效地降低了其还原温度.Rt-Mo/Al_2O_3在氢还原过程中,氢和Mo容易形成载有活动氢的氢物种,并储存在催化剂表面,这种活动氢在Ar中,甚至Ar-H2混合气中可以释放出来。Pt-Co-Mo/Al2O3的研究结果表明,Co可以进一步促进Mo的还原.在样品预还原过程中,氢和Co可以形成氢物种,其上的氢具有更强的可动性,很容易溢流到Mo物种的边上促进其还原.根据以上规律可以推测,加氢脱硫催化剂中Co和贵金属的作用是使催化剂更容易形成低价的配位不饱和的钼中心,也就是HDS活性中心. 相似文献
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采用蒸氨法制备的xGa-Cu/SiO_2催化剂可以同时产生Cu~0和Cu~+物种,加入Ga后催化剂的二甲醚水蒸气重整反应活性和选择性都有很大程度的提高,其中5Ga-Cu/SiO_2催化剂在380°C时的二甲醚转化率为99.8%,CO选择性为4.8%。通过透射电子显微镜(TEM),氢气-程序升温还原(H_2-TPR),N_2O滴定和X射线光电子能谱(XPS)结果发现,Ga与Cu物种之间的相互作用,一方面可以提高Cu物种的分散度,另一方面可以促进Cu~+的形成。通过改变Ga负载量可以调变Cu~+/(Cu~0+Cu~+)的比例,氢气的时空收率结果表明,Ga通过调变Cu~+/(Cu~0+Cu~+)影响催化活性,并且当Cu~+/(Cu~0+Cu~+)=0.5时,氢气时空收率达到最大值为5.02mol·g~(-1)·h~(-1)。程序升温表面反应(TPSR)结果表明,Ga通过促进水气变换反应提高反应产物CO_2选择性。 相似文献
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采用原位合成法在γ-Al2O3表面合成了锌铝水滑石,再采用顺次浸渍法制备了Ce/Cu/Zn-Al催化材料;将其应用于甲醇水蒸气重整制氢,探讨了Ce含量对Cu/Zn-Al催化剂催化性能的影响.催化剂表征结果表明,CeO_2的引入改善了活性组分铜的分散度、铜的比表面积以及催化剂的氧化还原性质,进而提高了催化剂的催化活性和产氢率.当Ce含量为4%时,催化剂活性最佳,在250℃时,甲醇转化率达到100%,CO摩尔分数为0.39%,与Cu/Zn-Al催化剂相比,甲醇转化率提高了近40%. 相似文献