还原态氧化石墨烯对Zn(Ⅱ)的吸附动力学与热力学

以乙二胺(EDA)还原氧化石墨烯(GO)制得一种吸附材料,即还原态氧化石墨烯(RGO)。 采用批量平衡法研究了RGO对Zn(Ⅱ)的吸附动力学与热力学,利用Lagergren准一级及准二级动力学方程、Langmuir和Freundlich等温方程对实验数据进行了拟合分析。 研究结果表明,Lagergren准二级吸附动力学模型能够较好地描述实验结果,表明该吸附过程以化学吸附为主。 RGO的吸附在所研究的Zn(Ⅱ)浓度范围内更符合Langmuir等温吸附经验式,ΔH0=-21.60 kJ/mol,吸附焓变小于零,表明该吸附为放热过程;吸附吉布斯自由能变化ΔG0为正值,表明该吸附是一个非自发的过程。     

Fe3O4/PEI/GO复合材料的制备及其吸附效果研究

以氧化石墨烯(GO)和聚乙烯亚胺(PEI)为反应物,采用共混法制备PEI/GO,然后将Fe_3O_4纳米颗粒分散沉积到PEI/GO表面,得到了复合材料Fe_3O_4/PEI/GO。利用傅里叶红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜(TEM)、X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等方法对该材料进行表征,并研究了其对Cu~(2+)的吸附性能。结果表明,PEI与GO的羧基反应生成了酰胺键,Fe_3O_4成功沉积在GO表面,GO层状结构的规整性被破坏。Freundlich等温吸附模型和准二级动力学模型能更好地拟合Cu~(2+)在Fe_3O_4/PEI/GO表面的吸附过程,说明该吸附主要受化学作用控制,可能是Fe_3O_4/PEI/GO表面的胺基、羧基、羟基等活性基团与Cu~(2+)发生了离子交换或络合反应所致。     

氧化石墨烯对磺胺甲恶唑和磺胺甲基嘧啶的吸附性能研究

采用改进的Hummers法制备得到氧化石墨烯(GO),以两种磺胺类抗生素——磺胺甲恶唑(SMZ)和磺胺甲基嘧啶(SMR)为探针分子,研究了氧化石墨烯的吸附特性。利用傅立叶变换红外光谱(FT-IR)和扫描电镜(SEM)对所制备的氧化石墨烯进行表征。考察了溶液p H值、吸附时间、初始浓度对氧化石墨烯吸附性能的影响,通过吸附动力学和吸附热力学对其吸附性能进行了研究。结果表明,酸性和碱性条件有利于氧化石墨烯对SMZ和SMR的吸附,当p H=1时吸附效果最佳;氧化石墨烯对SMZ和SMR吸附平衡时间分别为100和120 min,最大吸附容量分别为138.50和96.06 mg/g;吸附行为均符合准二级动力学方程,表明此吸附过程以化学吸附为主,与Langmuir等温方程式拟合度良好。氧化石墨烯作为富集分离材料用于湖水中SMZ和SMR的富集分离,获得了较好的结果。     

三维生物高分子/氧化石墨烯复合凝胶对阳离子染料吸附的研究

采用一种简便的方法制备了生物高分子调控的氧化石墨烯凝胶用于水污染处理.将生物高分子白蛋白(BSA)、壳聚糖(CS)、及脱氧核糖核酸(DNA)与氧化石墨烯(GO)共混,自组装形成水凝胶,最后冻干得到生物高分子/氧化石墨烯复合凝胶.通过扫描电镜、原子力显微镜、纳米粒度分析仪等分析复合凝胶的组装结构与表面电位.结果表明凝胶呈现内部联通的三维多孔结构,该结构有利于被吸附分子的快速内部扩散.红外光谱证明了生物高分子被成功负载到了凝胶网络中.然后将该复合凝胶用于阳离子染料的吸附,吸附实验表明这类生物高分子/氧化石墨烯复合凝胶对阳离子染料有很好的吸附效果,同时也对阴离子和非离子毒性分子有一定的吸附能力.研究了吸附时间,初始浓度,pH值等对凝胶吸附量的影响,并考察了凝胶的解吸附.最后详细探讨了GO-BSA、GO-CS和GO-DNA凝胶对亚甲基蓝(MB)吸附的动力学和吸附等温式.经吸附动力学拟合,生物高分子/氧化石墨烯复合凝胶吸附MB复合二级动力学模型和Langmuir等温吸附,对MB分子是单分子层吸附,吸附初期为大孔隙扩散,后期为粒子内扩散.     

氧化石墨及石墨烯对阳离子染料的吸附行为研究

利用改进的Hummers-Offeman法合成氧化石墨(GO)和石墨烯,并以其作为吸附剂,选择三种阳离子染料为模型染料,通过测定吸附前后三种阳离子染料溶液的紫外-可见吸收光谱,考察pH、染料初始浓度、温度对吸附效果的影响,研究GO及石墨烯对这三种阳离子染料的吸附行为。结果表明,GO及石墨烯对三种阳离子染料的吸附过程均符合准二级反应动力学方程,且染料结构和pH对其吸附效率也有影响。     

巯基化石墨烯对水中Pb(Ⅱ)的吸附性能研究

采用改进的Hummers法制备氧化石墨烯,在交联剂EDC作用下,巯基乙胺与氧化石墨烯上的羧基进行缩合反应,合成巯基化石墨烯。运用FTIR、SEM及XPS等手段对合成材料进行表征,结果表明,巯基乙胺成功接枝在氧化石墨烯表面。将巯基化石墨烯用于吸附去除水中的Pb(Ⅱ),结果表明,合成的巯基化石墨烯对Pb(Ⅱ)的吸附效果好,吸附量高达205.25mg/g。吸附动力学遵循准二级模型,且等温吸附数据可用Langmuir吸附等温线很好地拟合。本文报道的巯基化石墨烯对废水处理和净化有很大的潜在应用。     

氧化石墨烯对水中内分泌干扰物双酚A的吸附性能

以氧化石墨烯(GO)为吸附剂, 内分泌干扰物双酚A (BPA)为目标污染物, 考察了GO对水中BPA的吸附性能. 结果表明: GO对BPA的最大吸附量(q_m)约为87.80 mg·g^-1 (25℃), 30 min左右即可达到吸附平衡, 远快于活性碳; 吸附动力学和等温线数据分别符合准二级动力学模型和Langmuir 吸附模型; 在溶液接近中性和低温的条件下有利于吸附的进行, 在溶液中存在电解质的条件下不利于吸附的进行. GO具有优异的循环吸附性能, 经过多次循环使用后依然可以保持良好的吸附能力. GO对BPA的吸附机理主要是由于GO本身的片状结构以及表面的含氧极性基团, 会与BPA之间产生π-π色散作用和氢键作用. 虽然GO对BPA的吸附能力不如石墨烯, 但是相比于石墨烯, GO表面含有大量极性基团, 具有良好的亲水性, 且GO合成方法相对简单, 可批量生产用于工业污水处理. 因此, 在水处理领域, GO有能力成为新型高效的吸附剂.     

磁性氧化石墨烯/聚苯胺纳米复合材料的制备 及再生循环吸附性研究

由氧化法和原位合成法成功制备了磁性氧化石墨烯/聚苯胺(Fe_3O_(4 )/GO/PANI,MPGO)纳米复合材料,使用X射线衍射、热重分析、红外光谱、VSM、BET等对所得材料进行了结构表征和性能测试,研究了复合材料对甲基橙染料的吸附性能。结果表明:pH为4时,MPGO吸附量最大,为198 mg·g~(-1);450 min达到吸附平衡,吸附量为211.08 mg·g~(-1)。MPGO对甲基橙的吸附行为符合Langmuir等温模型和准二级动力学模型;经过7次再生循环后,MPGO对甲基橙的吸附量保持为初始吸附量的72.2%,具有较好的重复利用性。     

氧化石墨烯改性粘胶纤维复合材料的制备及对水中甲基橙的吸附性能研究

以粘胶纤维(VF)为原料，氢氧化钠为催化剂，氯乙酸钠为改性剂，对粘胶纤维进行羧甲基改性，制备了改性阴离子粘胶纤维(AVF)。以阴离子粘胶纤维为原料，聚乙烯亚胺为交联剂，氧化石墨烯(GO)为改性剂，采用高压反应釜在高温条件下制备了氧化石墨烯改性粘胶纤维复合材料(VF-g-GO),并通过IR、SEM、XPS对产品进行表征，证明VF-g-GO制备成功。三因素三水平正交实验结果表明：VF-g-GO的最佳合成条件是反应温度140℃、聚乙烯亚胺添加量3g、氧化石墨烯添加量0.25g。吸附实验结果表明：VF-g-GO对甲基橙的吸附量随溶液浓度的增加而增大，VF-g-GO在2.0×10^-4mol/L的甲基橙溶液中达到饱和吸附量87mg/g。同时VF-g-GO具有pH敏感性，经过pH=5盐酸溶液酸化处理的VF-g-GO对甲基橙的吸附量明显高于未经盐酸处理的VF-g-GO的吸附量。吸附动力学和吸附等温线实验表明：VF-g-GO对甲基橙的吸附符合准二级动力学方程，Freundlich吸附模型更能解释VF-g-GO对甲基橙的吸附作用。     

介孔硅复合氧化石墨烯多孔材料的制备及其CO2吸附性能研究

以P123为模板剂,以TEOS为硅源,以氧化石墨烯为复合组分,采用溶胶-凝胶法和自组装法制备了具有较大比表面积的介孔硅复合氧化石墨烯三维多孔材料（MSM/GOs）,进一步通过物理浸渍聚乙烯亚胺（PEI）制备了固态胺吸附材料。利用扫描电子显微镜（SEM）、氮气吸附-脱附曲线、元素分析等方法表征复合材料的结构和形貌,研究了氧化石墨烯添加量对材料的比表面积和胺化效果的影响以及吸附温度对其吸附CO₂性能的影响。研究结果表明,氧化石墨烯的引入能显著提高介孔硅复合氧化石墨烯多孔材料的比表面积,当GO添加量为4.5wt%时,其比表面积可高达841m²/g。高的比表面积有利于提高材料的氨基含量。在30wt%PEI的物理浸渍胺化后,MSM/GO-4.5@30%PEI拥有最大含氮量（9.59wt%）和CO₂吸附量（1.70mmol/g）。得益于良好的多孔基体和有机胺的均匀分布,MSM/GO-4.5@30%PEI在不同温度下的吸附量较稳定,循环再生吸附后仍能保持初始吸附量的80%。动力学研究表明,准一级模型和Avrami模型均能较好地拟合其吸...     

Ni-MOFs@GO复合材料吸附亚甲基蓝工艺优化及其性能研究

为了提高氧化石墨烯(GO)对阳离子染料的吸附效果,采用溶液共混法制备Ni-MOFs@GO复合材料。采用X射线衍射仪(XRD)、傅里叶红外光谱仪(FTIR)和扫描电子显微镜(SEM)对其结构和形貌进行了表征。采用响应曲面法(RSM)优化Ni-MOFs@GO对亚甲基蓝(MB)的吸附工艺。以Ni-MOFs@GO浓度、MB质量浓度和吸附温度3因素为变量,以MB吸附量为响应值,建立了二项式回归模型方程,确定最佳吸附条件,并进行动力学和热力学分析。结果表明：3因素的一次项和二次项对MB的吸附效果影响显著,交互项影响不明显。Ni-MOFs@GO对MB最佳吸附条件为Ni-MOFs@GO浓度为0.6 g·L^-1,MB质量浓度为30 mg·L^-1,吸附温度为26℃,MB吸附量为259.83 mg/g;吸附过程符合准二级动力学方程,吸附模型符合Freundlich等温线方程。     

氧化石墨烯基异丙隆分子印迹聚合物的制备及其吸附性能研究

以氧化石墨烯为载体,异丙隆为模板分子,采用表面印迹技术制备了分子印迹聚合物。采用透射电子显微镜、拉曼光谱和热重分析仪对该分子印迹聚合物的结构进行了表征,并通过动态平衡结合法研究了该分子印迹聚合物的吸附能力。结果表明:准二级动力学模型很好地拟合了吸附动力学,相关系数(R2)为0.999 7;与非分子印迹聚合物相比,制备的印迹材料表现出高吸附效率和快速的吸附动力学;选择性吸附试验表明该分子印迹聚合物对异丙隆具有选择性和特异性吸附。     

海藻酸钠固定化桔青霉微球对铀的吸附研究

以桔青霉(PC)作为对照,研究了铀溶液的pH值、吸附时间对海藻酸钠固定化微球(SAIPC)吸附性能的影响,吸附铀的最佳pH为6,7h基本达到吸附平衡。在308K,铀浓度为50μg/mL,pH值为6.0,SAIPC和PC分别在7h,5h达到吸附平衡,它们的吸附容量分别达256和116mg/g。对吸附动力学模型和吸附等温模型进行了分析,SAIPC对铀离子的吸附动力学模型较好地符合了准二级动力学方程,吸附等温线符合Freundlich和Langmuir吸附模型。结果表明:SAIPC是一种具有良好应用前景的,可望在工业中应用的生物吸附剂。     

Fe3O4/GO/PPy复合材料的制备及其对2-硝基-1,3-苯二酚的吸附性能

采用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯,用水热法首次制备了Fe_3O_4/GO/PPy(聚吡咯)三元复合粒子用于处理含2-硝基-1,3-苯二酚(NRC)的废水,研究了其对水中NRC的吸附性能。采用紫外-可见吸收光谱(UV-Vis)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、X射线衍射(XRD)、振动样品磁强计及ζ电位等对所制备复合粒子的结构进行了表征;研究了溶液pH值、吸附剂用量、NRC的初始浓度、吸附时间和温度对吸附NRC的吸附性能的影响,并对吸附过程进行了吸附动力学模拟。结果表明:制备的Fe_3O_4/GO/PPy复合材料为层状分散结构,PPy及Fe_3O_4颗粒无规则地镶嵌在石墨烯片层之间。Fe_3O_4颗粒为多面体晶体结构,尺寸为100～300 nm。Fe_3O_4/GO/PPy具有超顺磁性,40 s可以磁分离,NRC移除率达91.6%;在NRC浓度为200 mg·L~(-1)、pH=5±0.05、温度T=318 K、吸附剂用量10 mg·L~(-1)和吸附时间6 h的条件下Fe_3O_4/GO/PPy对NRC的吸附量最大,达到163.3mg·g~(-1)。NRC吸附动力学符合二级动力学模型,吸附等温线符合Langmuir模型。循环使用5次后,NRC的移除率由最初的91.6%下降至77.6%,说明Fe_3O_4/GO/Ppy磁性复合物的结构具有较好的稳定性,且可以再重复利用。     

功能化的石墨烯和磁铁掺杂的还原氧化石墨烯对亚甲基蓝的吸附作用

用简单可行的方法合成了功能化的石墨烯(GNSPF6)和磁铁掺杂的还原氧化石墨烯(RGO-Fe3O4),并进一步研究了pH值、接触的时间和温度对它们吸附亚甲基蓝(MB)的影响.结果表明,随着pH值和温度的增加其吸附量也随之变大,从而说明该吸附过程是自发吸热的.因为GNSPF6的吸附过程只用了不到20min的时间,所以它的吸附是高效的.用经典的准一级反应、准二级反应和粒内扩散模型对其吸附过程进行动态分析,从结果可以发现,准二级动力学模型比准一级动力学模型更适用于描述吸附过程.采用传统的Langmuir,Freundlich和L-F吸附等温线模型来模拟分析数据,在20℃时,由Langmuir吸附等温线模型模拟分析得知GNSPF6和RGO-Fe3O4对MB的最大吸附量分别为374.4和118.4mg/g.     

Mg/Fe类水滑石的磷酸根吸附性能及吸附机理

采用共沉淀法成功制备了Mg/Fe类水滑石(Mg/Fe-hlc),并研究了其对废水中磷酸根的吸附性能及吸附机理。研究结果表明:制备的Mg/Fe-hlc具有典型的类水滑石结构和较大的比表面积(156.7 m~2·g~(-1));Mg/Fe-hlc对磷酸根的吸附动力学过程符合准二级动力学模型;Langmuir和Tempkin方程都可以很好地拟合Mg/Fe-hlc对磷酸根的等温吸附数据,Langmuir方程拟合得到的最大吸附量可达47.38 mg·g~(-1);共存阴离子NO_3~-、Cl~-和SO_4~(2-)对磷吸附性能的影响很小;通过分析吸附磷酸根前后的Mg/Fe-hlc的结构和织构性质以及表面官能团变化,并结合溶液pH对磷酸根吸附影响实验结果,发现静电相互作用、配体交换和阴离子交换是Mg/Fe-htl吸附磷酸根的三种主要机制。     

L-半胱氨酸功能化三维石墨烯的制备及其对亚甲基蓝的吸附行为研究

在常压下制备了L-半胱氨酸功能化三维石墨烯(L-3DRGO),研究了L-3DRGO对MB分子的吸附机理。氧化石墨烯(GO)在常压水浴中与L-半胱氨酸(L-cys)反应后,结构中的含氧官能团被大量去除,L-cys被氧化为胱氨酸,实现了GO的还原和接枝改性,并通过酰胺反应将还原后的GO片-片相连,构建成三维网络结构。L-3DRGO对MB的吸附符合Langmuir等温吸附模型,为单层吸附,通过Langmuir等温吸附模型计算得到的相关系数(RL)在0～1之间,增大MB初始浓度可以有效克服固液两相之间的传质阻力,有利于吸附的进行。拟二级动力学模型能更好地描述MB在L-3DRGO上的吸附,当MB的初始浓度为500mg/L时,L-3DRGO对MB的最大吸附量为446.43mg/g。吸附过程的焓变与熵变均为正值,说明L-3DRGO对MB的吸附是一个吸热和熵增的过程。在298～338K范围内,ΔG~0为负值并随温度的升高而减小,说明MB在L-3DRGO上的吸附可自发进行,适当升温利于吸附过程。整个吸附过程均伴随有液膜扩散和颗粒内扩散,吸附速度的主控步骤由液膜扩散转化为颗粒内扩散。     

还原氧化石墨烯基三聚氰胺海绵的制备与吸附性能

以天然石墨为原料,用Hummers法和超声剥离法制备了氧化石墨烯(GO).将氧化石墨烯浸渍,涂覆于三聚氰胺海绵表面,在线还原制得还原氧化石墨烯基三聚氰胺海绵(RGOME).通过扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)仪及光学接触角测定仪等分析了RGOME的结构,考察了RGOME对多种油品的吸附性能,并对其油水选择吸附性能和循环使用性能进行了研究.结果表明,RGOME具有疏水超亲油性,对油品的吸附量达到56~127 g/g,可用Bangham方程描述RGOME对甲苯和煤油的吸附动力学过程;在选择吸附过程中,油品浓度急剧降低,吸附量不断升高,分离效率达到74.49%,可较好地实现油水分离;吸附油品的RGOME经脱附可多次循环使用.     

石墨烯@有机膨润土颗粒对刚果红的吸附性能研究

制备了石墨烯@有机膨润土颗粒,利用FT-IR、SEM、N_2吸附-脱附与模型拟合分析,研究了该颗粒吸附剂对刚果红的吸附性能与机理。结果表明,石墨烯中的羧基与季铵盐离子形成了酰胺键,官能团-OH、N-H、Si-O-Si、Al-O-Si等参与吸附反应;颗粒吸附剂的平均孔径为5.53nm,以介孔为主,BET比表面积为60.3506m~2/g;室温下,投加量为20g/L,p H值为5,110r/min的转速下振荡180min时,石墨烯@有机改性膨润土颗粒对100mg/L刚果红模拟废水的去除率达97.09%;吸附过程符合准二级动力学方程,吸附行为更符合Freundlich吸附等温模型,表明其吸附为多层非均相吸附。     

叶腊石对水溶液中铀的吸附研究

开展铀吸附研究,特别是铀在黏土矿物上的吸附行为研究,对处置库安全评价十分必要.叶腊石是自然界常见的黏土矿物,但是对叶腊石和铀相互作用的研究还较少.本文采用批式实验的方法研究了pH、离子强度等对铀在叶腊石上吸附行为的影响,还探讨了该吸附反应的热力学和动力学特性.结果表明,铀在叶腊石上的吸附受pH影响较大,受离子强度影响较小.铀在叶腊石上的吸附过程符合准二级动力学方程,Freundlich模型可以更好地拟合铀在叶腊石上的吸附行为.叶腊石吸附铀是一个自发进行的吸热反应.