Y3Al5O12的热输运性质的第一性原理研究

基于密度泛函微扰理论（DFPT）结合模守恒赝势方法进行晶格动力学模拟.得到了钇铝石榴石（YAG）的声子态密度、分波声子态密度和声子的色散谱.利用第一Brillouin区的特殊点取样方法,计算了YAG的比热容和布局数平均的声子群速度.在非谐相互作用下,利用Fermi黄金公式结合第一Brillouin区的特殊点取样方法,得出了YAG非谐声子平均自由程.综合考虑了两种声子散射机制,得到了YAG陶瓷的热导率.结果表明,对于YAG陶瓷,在低温时,晶界散射将对热阻起主要作用;在高于一定温度时,三声子相互作用对热阻的贡献将占主导地位.同时也从理论上证明了Sato等提出的在室温以上,YAG陶瓷与单晶的热导率的差异可以忽略的观点.所得到的热导率、比热容随温度的变化与实验结果很好地符合. 关键词： 声子平均自由程 密度泛函微扰理论 3Al₅O₁₂声子结构')" href="#">Y₃Al₅O₁₂声子结构 热导率     

类石墨烯氮化碳结构(C3N)热传导机理研究

类石墨烯氮化碳结构(C₃N)作为一种全新的碳基二维半导体材料,由于其优异的机械和电子性能引起了研究者们的广泛关注,不同结构C₃N的热输运和声子输运机制还待进一步研究.本文构造了4种不同结构的C₃N,采用非平衡分子动力学与晶格动力学方法对不同结构的C₃N的热传导机理进行了研究.研究结果表明:1)在4种结构中M3热导率最高,M1次之,M4热导率最低;2)不同结构的C₃N的热导率具有明显的尺寸效应和温度效应.当样本长度较短时,声子主要以弹道输运的方式进行传输;当样本长度增大,扩散输运占主导地位;随着温度的升高,Umklapp散射在热输运中占据主导地位,使得热导率与温度具有1/T的依赖性.3)与M3相比,M1和M4结构中都存在更大的声子带隙,色散曲线进一步软化,低频和高频声子同时出现了局域化的特征,对热导率产生了显著的抑制作用.本文为更好地设计热管理材料提供了思路.     

BaTiO3和Ce:BaTiO3晶体极性声子和电磁激元的喇曼散射研究

从声子-电磁激元频率色散关系的普遍公式出发,推导出了单轴晶体的Merten方程和电磁激元的频率色散关系。测量了BaTiO₃和Ce:BaTiO₃晶体的简正模和斜声子的喇曼散射谱,并根据Merten方程,拟合出了斜声子的方向色散曲线;记录了A₁类电磁激元在不同波矢值下的喇曼谱,观察到其频率色散现象.根据以上结果,对A₁(TO)模喇曼谱中两个宽的非对称峰的归属和BaTiO₃晶体的结构相变机制进行了讨论;计算出了这两种晶体的受夹介电常数;分析了掺Ce对BaTiO₃晶体结构的影响。 关键词：     

Mo2C二维材料晶格热导率的第一性原理研究

Mo₂C是构建Mxene基器件的重要材料之一,对Mo₂C二维材料声子输运的理解非常必要.文章结合第一性原理方法和声子玻尔兹曼输运方程,研究了二维Mo₂C材料的晶格热导率.研究表明,室温下二维Mo₂C导热系数非常低,其锯齿方向和扶手椅方向的晶格热导率分别为7.20和5.04 W/mK.计算了声学振动和光学振动模式对晶格热导率的贡献,揭示总热导率主要由面内声学横波的振动模式所贡献.还进一步计算了声子群速度、声子弛豫时间、三声子散射空间和模式格林艾森参数,发现二维Mo₂C中的声子群速度和声子弛豫时间对晶格传输有重要的影响.     

Bi4Se3薄膜的声子结构及电声子相互作用的第一性原理研究

基于密度泛函微扰理论,运用第一性原理研究两种终结面的Bi₄Se₃薄膜的声子结构和电-声子相互作用.结果表明两种终结面的Bi₄Se₃薄膜体系都是动力学稳定的. Bi₄Se₃薄膜中插入的Bi₂双原子层与Bi₂Se₃五原子层的声子投影态密度并不完全匹配,这会阻碍部分声子的输运,降低热导,从而有利于提高材料的热电性能.另外,两种终结面的Bi₄Se₃薄膜的电-声子耦合系数都不太大（约0.278）,有利于制备基于室温工作的电子学器件.     

NaZn13型Fe基化合物的结构和热力学性质研究

利用Chen-Mbius晶格反演获得的原子间相互作用势,对NaZn₁₃型Fe基金属间化合物进行原子级模拟研究.计算结果表明,Si原子和Co原子均优先占据96i晶位,Si原子和Co原子替代Fe原子后晶体平均结合能降低.随着Co含量的增加,LaFe_13-x-yCo_ySi_x和NdFe_13-x-yCo_ySi_x的晶格参数逐渐降低.声子态密度中,稀土原子主要激发低频模,Si原子主要激发高频模.LaFe_11.5-yCo_ySi_1.5化合物的德拜温度随Co含量的增加而增高. 关键词： 晶格反演 原子间相互作用势 热力学性质 磁致冷材料     

第一性原理计算MgB2薄膜拉伸对超导电性的影响

应用全势线性响应线性糕模轨道方法计算MgB₂的电子能带结构、声子谱及电声子耦合常数,并讨论MgB₂的超导电性.通过比较MgB₂薄膜双轴拉伸前后超导电性的变化可以看出，随着a轴晶格常数增大和c轴晶格常数减小,声子谱中硼的E_2g声子频率显著下降，使得电声子耦合强度λ和声子对数平均频率ω_ln增强,提高了MgB₂薄 关键词： 超导电性 能带结构 声子频率 电声子耦合     

单壁BC3纳米管晶格动力学研究

基于力常数模型计算了一系列扶手椅型、锯齿型和手性单壁BC₃纳米管的声子色散关系.描述了单壁BC₃纳米管结构的表征方式,比较详细地给出了其结构、对称性和晶格动力学分析.基于数值计算结果,讨论了拉曼活性模和红外活性振动模的频率与管径的关系.由分析结果做出推断,BC₃纳米管的拉曼光谱和红外光谱比单壁碳纳米管更为复杂. 关键词： 3纳米管')" href="#">BC₃纳米管 声子色散关系 晶格动力学     

基于第一性原理分子动力学的填充方钴矿热输运性质及微观过程的研究

对于重要热电材料之一的填充方钴矿材料,其低热导率的成因存在两种观点:1)填充原子的局域振动引起共振散射降低热导率;2)填充原子的引入加强了三声子倒逆过程来降低热导率.本文采用含有限温度效应的第一性原理分子动力学方法模拟了YbFe_4Sb_(12)的动力学过程,并通过温度相关有效势场方法得到了充分包含非线性作用的等效非谐力常数,研究了微扰近似下的声子输运性质.结果显示,在填充原子振动全部参与三声子倒逆散射过程的近似下,相比于纯方钴矿体系,声子寿命大幅地降低,填充原子的振动是热阻的重要来源.但即便如此,理论计算结果与实验的晶格热导率之间仍存在明显偏离.不同填充原子振动之间的较弱关联性质也揭示其明显偏离经典的声子图像,表现为一种强烈的局域特征振动模式,并以此散射其他晶格声子,因而对热阻的贡献也超出了传统三声子的理论框架.通过将填充原子Yb振动模式的寿命进行共振散射形式的修正,可以使晶格热导率与实验结果符合较好.以上结果表明,YbFe_4Sb_(12)的低晶格热导率是由声子间相互作用以及具有局域振动特征的共振散射两方面因素导致.     

CaBa-铝酸盐玻璃中Cr4+谱线宽度随温度的变化

测量了15~300K温度范围内57.5%Al_1.5O-35%CaO-7.5%BaO玻璃中四价铬的发射光谱.这种材料中铬离子的能级处于Tanabe-Sugano图上弱场范围中,最低的激发态是³T₂,发射谱是一个宽带.按照单频近似理论拟合低温下的光谱,得到³T₂能级的零声子线位置E_zp=8400cm^-1,声子能量tω=320cm^-1,黄昆因子S=358.尽管单频近似能够较好地描述低温下的线形,发射光谱宽度随温度的变化却与单频近似理论的结果不符.讨论了这种差别的原因,认为可能的解释是与激发态耦合的声子能量大于与基态耦合的声子能量.     

Lu2Ti2O7和Lu2TiO5陶瓷材料的Kr离子辐照损伤研究

钛酸盐因其优异的物理化学性能,可作为高放射性核废物（HLW）和锕系元素（钚）的重要候选固化材料之一。采用传统的陶瓷烧结工艺制备了多晶的Lu₂Ti₂O₇和Lu₂TiO₅陶瓷材料。在室温下,用800 keVKr2+对两种材料进行辐照,辐照后的样品采用GIXRD进行表征,观察到两种样品都经历了先肿胀、然后再发生非晶相变的过程。不同的是Lu₂Ti₂O₇的晶格肿胀程度大于Lu₂TiO₅。另外,Lu₂TiO₅样品的辐照到2×10₁₄ ions/cm₂时非晶含量达95.54%,而Lu₂Ti₂O₇样品在此剂量下非晶含量只有74.66%。通过第一性原理计算了Lu₂Ti₂O₇晶体的晶格肿胀随反位浓度的变化关系,结果表明,Lu₂Ti₂O₇出现非晶前的晶格肿胀主要由阳离子反位导致,而Lu₂TiO₅是无序的萤石结构,其辐照所导致的晶格肿胀不含阳离子反位的贡献,晶格肿胀程度较低。     

六方系InAlGaN晶体的长波长光学声子研究

利用拉曼散射实验方法对六方系InAlGaN晶体的光学声子进行了测量,同时利用修正随机元素同向位移模型对其光学声子与组分的关系进行了理论模拟。结果表明InAlGaN晶体的E₁与A₁光学声子分支都表现为单模行为,测量得到的In_xGa_0.45-xAl_0.55N晶体的A₁(LO)声子与计算结果一致。对In_xAl_0.42-xGa_0.58N晶体的A₁(LO)声子的计算结果与Cros的测量结果进行了对比,两者也相符。     

调控声子提高Tm3+掺杂体系的频率上转换荧光

应用激光光谱学技术,探讨了Tm³⁺离子掺杂透明氟氧化物玻璃陶瓷体系中声子调控对红色激光抽运荧光辐射性质的影响. 研究了基质结构和样品环境温度与电声子相互作用的联系以及声子变化对于荧光辐射产生的影响. 发现改变基质材料的SiO₂含量能影响蓝色上转换荧光效率. 另外,依据温度与声子能量之间的联系,通过改变样品环境温度可明显调节低声子基质材料中掺杂离子激发态能级的布居速率,改变上转换效率. 关键词： 荧光辐射 声子 无辐射弛豫 荧光寿命     

AgyIn3.33–y/3Se5化合物结构和热电性能

本文使用静态扩散法结合常规X射线粉末衍射和电子探针技术,在Ag-In-Se体系中发现了Ag_yIn_3.33-y/3Se₅新化合物.其结构属于三方晶系,空间群为P3m1,是二维层状结构,单层晶胞由9个原子量子层按照Se1-In1-Se2-In2-Se3-Ag/In3-Se4-In4-Se5顺序排布构成,层间由弱范德瓦耳斯力结合.烧结的块体样品表现出强烈的取向性,在平行压力方向上具有极低的晶格热导率(在873 K为0.15 W·m^-1·K^-1).这种本征低的晶格热导率主要源于材料的低声速和低频光学支声子与声学支声子强耦合作用.Ag_yIn_3.33-y/3Se₅样品表现为n型传导,室温下电导率约为4×10~4S·m^-1,Seebeck系数约为-80μV·K^-1,样品在宽温度范围内均表现出较好的电传输性能,在450—800 K范围内的功率因子为5μW·cm^-1...     

纳米晶锐钛矿相TiO2的非简谐效应和声子局域

对晶粒尺寸为194,86和56nm的纳米晶锐钛矿相TiO₂,进行了从83到723K的变温拉曼散射测量,并对E_g(1)模式进行了详细研究.根据非简谐效应和声子局域模型,对E_g(1)拉曼峰进行了拟合与计算.结果表明,以上三种纳米晶粒的晶格振动机理,在本质上是相同的.三声子过程对频率蓝移起主要作用.为了得到很好的拟合,需要同时考虑三声子和四声子过程.随着温度的升高,四声子过程增强,并对三声子过程起抵消作用.与非简谐衰减相关的声子寿命随着晶粒 关键词： 2')" href="#">纳米晶TiO₂ 拉曼散射 非简谐耦合 声子局域     

高温条件下Ga3PO7晶体热学及声表面波性质的理论研究

高温压电晶体是许多机电器件必需的一种多功能材料, Ga₃PO₇晶体的居里温度高达1364 ℃, 可应用于高温极限条件. 但是预测高温极限条件下晶体的结构以及物理性质的问题采用实验研究的手段非常困难, 而理论上的预测未见研究. 本文采用密度泛函-准谐振近似理论计算了温度在0-1200 ℃范围内Ga₃PO₇ 晶体的结构常数和热学性质, 结果表明Ga₃PO₇晶体的晶格常数a和c随温度的升高呈线性增大, 且c方向受温度影响更为显著; 晶体的密度随温度的升高而减小, 计算的a 和c方向平均热膨胀系数分别为1.67×10^-6 K^-1和3.58×10^-6 K^-1, 高温区定压热容为2.067 J/g·K, 与实验值一致. 计算了从常温到高温下该晶体的弹性常数以及体弹性模量的变化, 研究了高温条件下的声表面波特性, 发现随着温度的升高, 声表面波速度浮动较小, 而机电耦合系数略有增大; 在传播角为151° 时该晶体具有较好的温度稳定性且机电耦合系数达到最大值, 这表明Ga₃PO₇ 晶体是一种有望应用于高温环境下的压电晶体.     

氧化钪(Sc2O3)的热漫散射强度解析

热漫散射分析在凝聚态物理和材料科学研究中具有巨大潜力与实用性.氧化钪(Sc₂O₃)独特的物理化学性质,使其具有较高的研究和应用价值.在室温26℃下对Sc₂O₃进行了X射线衍射实验.其热漫散射强度呈明显的振动形状,将Sc₂O₃的全衍射背底强度方程展开,并计算热漫散射强度的理论值,直至计算到第14近邻原子(r为0.3816 nm)全衍射背底强度图谱.将理论值与实验值拟合,得到了最近邻原子至第7近邻原子所对应的原子间热振动相关效应值μ,最近邻原子到第7近邻原子距离r的值分别为0.2067,0.2148,0.2161,0.2671,0.2945,0.3229和0.3265 nm,所对应的原子间热振动相关效应值μ分别为0.64,0.63,0.62,0.61,0.60,0.58和0.57.研究发现Sc₂O₃热漫散射强度大小与原子的热振动密切相关,对热漫散射强度振动形状影响最大的是第7近邻原子Sc₁-Sc...     

含硫宽禁带Ga2Te3基热电半导体的声电输运特性

目前对宽禁带半导体热电材料的研究开始升温, 原因是本征情况下宽禁带半导体往往具有低的热导率和高的Seebeck系数. Ga₂Te₃ 是一类带有缺陷的宽禁带半导体, 其在临界温度680± 10 K和757± 10 K处会参与共析转变和包晶反应, 因此会产生反应热. 本次工作采用少量的S元素等电子替换Ga₂Te₃中的Te元素, 观察到在临界温度附近热焓的变化, 但没有相变发生. 受热焓变化的影响这类材料在临界温度附近出现了较活跃的声电输运行为, 具体表现为热容和Seebeck系数(α)明显增大及热扩散系数(热导率)和电导率下降. 例, 对于x=0.05的材料, 其α值从596 K 时的376.3(μV·K^-1)迅速增大到695 K时的608.2(μV·K^-1), 然后又随温度升高到764 K时迅速降低到213.8(μV·K^-1). 在596 K到812 K范围, Seebeck系数和电导率几乎随温度均呈Z字形变化. 这些输运行为的变化揭示了在Ga₂Te₃基半导体中声子和载流子的临界散射特点, 这种临界散射特征对以后的继续研究具有重要的参考价值.     

基于VO2和石墨烯实现hBN声子极化激元和自发发射率的主动调谐

鉴于极化激元对介电环境异常敏感的特性,本文中提出了双曲材料六方氮化硼(hBN)和石墨烯与相变材料二氧化钒(VO₂)组成的异质结构,用来研究hBN声子极化激元(PhPs)的主动可调谐性.研究结果表明,通过控制hBN/VO₂异质结构中VO₂相变可实现对hBN PhPs的主动调谐,获得主动可调谐的自发发射(SE)率.当在hBN/VO₂异质结构中添加石墨烯时,会在hBN双曲线带内耦合产生双曲等离子体-声子极化激元(HPPPs),而在双曲线带外产生表面等离子体-声子极化激元(SPPPs),通过控制VO₂相态和调节石墨烯化学势亦可实现石墨烯/hBN/VO₂异质结构的耦合色散及SE率的主动调谐.该研究为使用诸如相变材料和石墨烯等功能材料调谐各向异性光学材料与光的相互作用机制提供了理论指导.     

Fermi-Pasta-Ulam β 格点链系统能量载流子研究

Fermi-Pasta-Ulam (FPU) β格点链中能量输运的载流子是孤子还是声子一直存在较多的争议. 本文通过单脉冲方法, 明确了一个能量波包在该格点链系统中从声子波包转变成为孤子波包的条件, 即波包能量达到一定阈值. 基于纯四次势链的声子真空效应, 构造了由FPU-β链与纯四次势链构成的双段链系统. 通过对比研究双段链系统和单段FPU-β链中的热流, 发现低温下声子是FPU-β链中能量的主要载流子, 而随着温度的升高孤子逐步取代声子成为能量的主要载流子. 关键词： Fermi-Pasta-Ulam格点链 声子 孤子 热传导