利用高次谐波实现分子的轨道成像：两中心干涉效应

分子的轨道成像是科学研究中广为关注的主题。能否利用高次谐波来追踪化学反应的具体过程具有重要的实践意义,此外研究分子的轨道成像的理论基础还能够深化人们对原子的和分子的高次谐波辐射机制的理解。文章在简要回顾高次谐波研究历史的基础上,介绍了文章作者近期在利用高次谐波实现分子的轨道成像中的工作。文章作者通过数值地和解析地研究分子的高次谐波辐射的取向依赖检验了分子轨道成像的基本假设。研究显示,由于两中心干涉效应,高次谐波辐射过程中的分子的再碰撞电子波包与分子的价电子轨道的对称性和电离能密切相关。作为一个结果,分子的再碰撞电子波包的谱振幅可能和它的参考原子的再碰撞电子波包的谱振幅在某些能量区域显示很大的差别。这个发现对分子的轨道成像实验具有重要的意义。     

不均匀场中氢分子离子高次谐波产生的理论研究

在非Born-Oppenheimer近似下,通过求解含时薛定谔方程的方法,对氢分子离子在不均匀场中高次谐波的产生进行了理论研究.计算结果显示,同均匀场相比,电离的电子在不均匀场中加速会获得更多的能量,从而更有利于得到宽频谱.此外,通过优化不均匀场中的空间不均匀度,长量子路径被明显的抑制,最终通过叠加110阶到150阶谐波,获得一个60as的孤立阿秒脉冲.同时,通过库仑势和激光场的相互作用势以及时频分布图解释了其中的物理机制.     

不均匀场中氢分子离子高次谐波产生的理论研究

在非Born-Oppenheimer近似下，通过求解含时薛定谔方程的方法，对氢分子离子在不均匀场中高次谐波的产生进行了理论研究.计算结果显示，同均匀场相比，电离的电子在不均匀场中加速会获得更多的能量，从而更有利于得到宽频谱.此外,通过优化不均匀场中的空间不均匀度，长量子路径被明显的抑制，最终通过叠加110阶到150阶谐波，获得一个60as的孤立阿秒脉冲.同时，通过库仑势和激光场的相互作用势以及时频分布图解释了其中的物理机制.     

拉伸分子高次谐波产生的阿秒控制

通过数值求解一维含时薛定谔方程,本文研究了高频阿秒脉冲对拉伸双原子分子模型与低频飞秒激光脉冲相互作用产生高次谐波谱的影响.研究表明,若阿秒脉冲在低频脉冲的第二个光学周期截止处注入时,只第二个平台截止位置IP 5.6UP(IP为电离势,UP为有质动力能)附近谐波的效率得到显著提高;若阿秒脉冲的包络峰值处于低频脉冲第三个光学周期T/4(为飞秒激光脉冲的光学周期)附近时,则谐波谱出现了明显的整体抬高现象.对此,本文根据拉伸分子谐波谱的四种产生机制及阿秒脉冲在飞秒激光不同相位注入时的电子电离曲线,对这些谐波谱的结构给出了合理解释.     

强激光场中N2分子高次谐波的干涉效应

在强场近似下,利用Lewenstein模型研究了N2分子在强激光场中发射高次谐波的干涉效应,通过对N2分子产生的高次谐波和分子中单个原子产生高次谐波的比较,表明了干涉效应的存在. 得出随着高次谐波阶数的增加,干涉极小值会随着分子轴与激光偏振方向间夹角的增加而减小,在角度接近900附近时干涉效应消失,与两中心干涉模型预测的趋势一致. 通过分析高次谐波产生的机制和相位随取向角的变化,给出了干涉产生的原因.     

超强频率梳激光场驱动下多光子共振谐波辐射的相位突变研究

本文从理论上研究了在双色频率梳激光场驱动下多光子谐波辐射光谱中的相位突变现象。我们利用Floquet理论非微扰地模拟了频率梳激光场与原子分子等量子系统的相互作用过程。谐波辐射信号是多光子偶极跃迁相干叠加的结果,通过调节频率梳激光场间的相对相位,可以相干地控制谐波辐射信号的强度。通过对谐波信号进行傅里叶变换,可以提取不同跃迁路径的相对相位信息。我们通过改变频率梳组激光场的强度和频率组分实现多光子跃迁频率,让其跨越共振跃迁频率时,谐波相位会发生突变。从而可以观测超强激光场驱动下量子系统共振跃迁频率的斯塔克能移。