基于紫外吸收光谱技术的混合气体SO2和H2S浓度的实时监测

采用紫外波段吸收光谱检测技术,实现了SO₂和H₂S混合气体各组分浓度的实时监测。在实验中选用氘灯为测试光源,MAYA2000Pro光谱仪用于采集数据。基于光谱的峰谷特性,选择吸收光谱上波长非常接近的两个来推导SO₂气体的浓度公式,该方法可以忽略其他气体散射和吸收的影响。H₂S气体的吸收光谱可以通过减去混合气体中相应的SO₂气体吸收光谱获得。在常温常压下,H₂S气体的浓度可以从H₂S气体的吸收光谱的吸收峰获得。混合气体的测量精度约为1×10^-6(1 ppm)。基于上述方法,实现了混合气体SO₂和H₂S浓度的实时监测。     

CRDS-CARS-PLIF技术精确定量测量火焰OH浓度实验研究（英文）

在预混甲烷/空气燃烧的平面火焰炉上，采用脉冲式光腔衰荡光谱技术(cavity ring-down spectroscopy, CRDS)实现了对OH分子浓度的定量测量。根据光腔衰荡吸收光谱理论，选取OH的A₂Σ⁺-X₂Π(0,0)电子跃迁带中的P₁(2)吸收谱线构搭建了一套激光波长在308.6 nm的脉冲CRDS实验装置。脉冲CRDS装置中的衰荡光腔是由一对反射率为99.7%的高反射镜组成且其衰荡腔的腔长为270 cm,并测量空腔(光腔中无火焰)的衰荡时间为2.33μs。通过理论分析影响浓度精确测量的实验参数，分别采用平面激光诱导荧光(planar laser induced fluorescence, PLIF)、相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-stokes Raman scattering, CARS)和脉冲CRDS三种技术精确测量OH的有效吸收长度、高温火焰的温度和有效的光腔衰荡时间。当在平面火焰炉上燃烧预混的甲烷(1.1 L·min^-1)和空气(15...     

Ba原子6s6p1P1←6s6s1S0跃迁的光腔衰荡光谱

建立了一套光腔衰荡原子束吸收光谱测量装置,并对Ba原子的6s6p¹P₁←6s6s¹S₀吸收谱线用光腔衰荡光谱方法进行了测量,得到了Ba原子在553.548nm不同温度下的吸收谱线线型.实验结果表明,该装置测量吸收灵敏度达到6×10^-7. 关键词： 光腔衰荡 吸收光谱 Ba原子     

O2/CO2气氛下CO对煤焦异相还原NO影响的研究

为揭示O₂/CO₂燃烧过程中高浓度的CO对煤焦异相还原NO的影响,在1073 K温度下使用山西褐煤在卧式炉上进行了实验。分别对O₂/CO₂浓度比及CO浓度下NO的还原特性进行详细实验研究。研究结果表明:在O₂/CO₂气氛下,O₂浓度为30%时具有较高的还原率;相同O₂浓度下O₂/CO₂气氛较空气气氛NO还原率高,表明在CO存在的条件下,高浓度的CO₂会促进NO的还原;当CO浓度从1.5%逐渐升高时,NO的还原率逐渐降低,到CO浓度为5%时,NO还原率比没有加入CO时还要低,而在空气气氛下CO浓度的变化对NO的还原率影响较小。     

高压环境下1.58μm波段CO2吸收光谱特性分析

高压气体吸收光谱特性的研究是可调谐半导体激光吸收光谱技术应用于爆轰发动机等高压燃烧环境的重要基础.为了解气体吸收光谱随压力的变化规律特别是在高压下的吸收光谱特性,本文以CO₂为气体介质对其在高压环境下近红外波段1.58μm处的吸收光谱进行了理论分析与试验研究,并给出一种高压气体浓度的计算方法.在1—10.13×10⁵Pa压力环境下,对1.58μm处CO₂吸收光谱进行了数值模拟,搭建了高压环境气体在线测量试验系统,对CO₂在波段1578.1—1579.7 nm的吸收光谱进行了试验测量.利用线性回归拟合将试验所得光谱吸收率与模拟吸收率进行对比,对高压环境下气体浓度进行了计算.结果表明,试验所得吸收光谱与数值模拟结果相吻合,1—10.13×10⁵Pa压力环境下利用线性拟合寻优法计算气体浓度最大误差为5.5%,平均误差2.6%.     

Pu(100)表面吸附CO2的密度泛函研究

采用广义梯度密度泛函理论的改进Perdew-Burke-Ernzerh方法结合周期性层晶模型,研究了CO₂分子在Pu（100）面上的吸附和解离.吸附能和几何构型的计算表明,CO₂以穴位C4O4构型吸附最为有利,吸附能为1.48 eV.布居分析和态密度分析表明,CO₂与Pu表面相互作用的本质主要是CO₂分子的杂化轨道2π_μ与Pu5f,Pu6d,Pu7s轨道通过强电子转移和弱重叠杂化的方式相互作用而生成了新的化学键.计算的CO₂→CO+O解离能垒为0.66 eV,解离吸附能为2.65 eV, 表明在一定热激活条件下CO₂分子倾向于发生解离性吸附.O₂,H₂,CO和CO₂在Pu （100）面吸附的比较分析表明,较低温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO,CO₂,H₂;较高温度下的吸附强度顺序依次为O₂,CO₂,CO,H₂. 关键词： 密度泛函理论 Pu （100） 2')" href="#">CO₂ 吸附和解离     

2μm波段高灵敏度离轴积分腔装置实际大气CO2测量

利用分布反馈式(DFB)二极管激光器为光源, 搭建了一套2 μm波段的离轴积分腔输出光谱装置. 利用高纯甲烷气体, 测量了腔镜反射率随腔内气体压力 变化的规律. 当腔内压力为3.59 kPa 时, 标定的镜面反射率为0.99865, 在此条件下, 基长55 cm 的离轴积分腔实现了407.4 m的吸收光程. 选取CO₂ 在4993.7431 cm^-1处的吸收谱线对实际大气中的CO₂浓度进行了测量, 探测限为0.53 ppmv (1σ), 利用小波去噪对光谱信号进行了去噪处理, 信噪比提高了80%, 探测限提高到0.29 ppmv(1σ). 利用搭建的装置在实验室内测量了从上午9时到中午12时实际大气中CO₂的浓度, 并与H₂O/CO₂分析仪进行了同时观测与对比分析, 初步验证了测量装置的可靠性.     

波长调制-直接吸收光谱(WM-DAS)在线监测大气CO浓度

波长调制-直接吸收光谱(WM-DAS)同时具有直接吸收光谱(DAS)可测量吸收率函数和波长调制光谱(WMS)高信噪比的优点,本文首先采用WM-DAS光谱,在50 cm光程和室温低压下,CO分子近红外4300.7 cm^-1谱线吸收率检测限低至4×10^-7(200 s);然后结合120 m长光程Herriott池,在室温大气压下,吸收率函数拟合残差标准差达到5.1×10^-5(1 s).最后利用长光程WM-DAS测量系统,对不同浓度(体积分数为0.44×10^-6—9.6×10^-6)CO进行了动态测量,并将其与腔衰荡光谱(CRDS)进行比较;实验结果表明:本文采用的长光程WM-DAS与CRDS方法测量结果相同,其中长光程WM-DAS系统CO浓度检测限低至0.9×10^-9(200 s),系统简单且测量速度远快于CRDS.与此同时,利用建立的长光程WM-DAS测量系统连续监测1个月时间内大气痕量CO浓度及其变化趋势,测量结果与中国环境监测总站测量结题高度一致.     

采用加权函数修正的差分光学吸收光谱反演环境大气中的CO2垂直柱浓度

采用加权函数修正的差分光学吸收光谱技术(weighting function modified differential optical absorption spectroscopy, WFM-DOAS)测量环境大气中的CO₂垂直柱浓度. 以直射太阳光测量光谱为例, 演示了WFM-DOAS算法的实现过程. 将环境大气分为50层, 借助辐射传输模拟软件SCIATRAN对各个测量光谱进行了模拟计算, 获得了最小二乘法拟合所需的目标气体CO₂及干扰气体H₂O、CH₄ 的柱权重函数和太阳归一化光谱常量. 采用WFM-DOAS方法对一整天的直射太阳光测量光谱进行了反演, 得到的反演误差均小于3%. 最后比较了两种不同DOAS算法对同一条测量光谱的反演结果, 验证了WFM-DOAS算法在红外被动气体遥感的优越性. 关键词： 环境污染监测 光学测量技术 红外光谱 温室气体     

CS2燃烧火焰光谱辐射模型的构建与特征污染产物浓度反演研究

CS₂在当今化工等领域占据了重要地位,而CS₂火灾污染事故危害性极大。通过研究CS₂燃烧火焰光谱辐射以探究其火灾污染特性极为必要。搭建了CS₂燃烧火焰光谱测试平台,采用黑体辐射源对VSR仪器进行了标定,通过多用途傅里叶变换(VSR)红外光谱辐射仪测试了5,10和20 cm三种燃烧尺度下CS₂燃烧的火焰光谱,并通过热电偶测试了整个燃烧时间段内不同燃烧时刻下的火焰温度,以及在火焰上方安装了烟气分析仪对火焰中的燃烧产物浓度进行监测。测量了CS₂整个燃烧时间段内火焰温度,以及不同燃烧时间、不同燃烧尺度下的火焰光谱、燃烧产物组分信息。测试结果表明,CS₂火焰中主要含有高温SO₂,CO₂,CO气体和空气中卷入的H₂O分子,并获取了特征污染产物SO₂的浓度。由于现有光谱仪测量分辨率有限,室内实验测量的火焰尺度有限,为了能实现火灾在线监测需要建立一个火焰光谱辐射模型来反演CS₂火灾时的污染物浓度相关信息。基于HITRAN数据库可知在2.7 μm附近为高温水蒸气的发射峰,4.2 μm附近特征峰为高温CO₂气体的发射峰,4.7 μm附近有CO微弱的发射峰,在7.4 μm附近特征峰为高温SO₂气体的发射峰,并获得了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O气体在火焰燃烧相同温度下的吸收系数,通过计算得到了CS₂燃烧时产生的SO₂,CO₂,CO和H₂O混合气体的透过率与发射率,并结合气体辐射传输方程、气体吸收系数等方程,创建了CS₂燃烧的火焰光谱辐射模型。利用该光谱辐射模型反演了不同燃烧时间下特征污染产物SO₂的浓度,并与实验测得的数据进行了对比分析。结果表明,该模型精度高,可用于燃烧产物浓度的定量化反演,SO₂分子含量在燃烧时间20,40,60和80 s时的反演精度分别是89.5%,82.5%,85.6%和86.5%。为遥感反演CS₂型大尺度火灾中燃烧产物的浓度奠定基础。     

CO2/H2O混合气体在水平管外凝结换热与分离特性研究

本文通过实验研究了CO₂质量分数为11.39%~70.95%,壁面过冷度为5~25 K,总压力为5~15 kPa的CO₂/H₂O混合气体自然对流条件下在水平管外的凝结换热规律,结果表明CO₂/H₂O的凝结换热系数随CO₂含量和壁面过冷度的增大而降低,但随总压力的增大而增大。根据实验结果建立了新关联式,将关联式应用到凝汽器的设计计算与分析,且对凝汽器进行了分离特性和经济性分析。     

CO2及其碳同位素比值高精度检测研究

改进了一种基于傅里叶变换红外光谱法测量CO₂气体的装置, 改进后的装置能够提高CO₂检测精度, 并能同时测量CO₂碳同位素比值. 研究了温度和压力对CO₂浓度值和CO₂碳同位素比值测量的影响规律. 利用该装置连续测量了标准CO₂气体和环境大气, 对标准CO₂气体测量得到的CO₂浓度值及其碳同位素比值进行温度和压力影响修正, 获得了较好的精度和准确度. 关键词： 光谱学 同位素比值 傅里叶变换红外光谱 二氧化碳     

热解条件对煤焦-CO2和煤焦-H2O气化的影响

采用沉降炉快速热解和管式炉慢速热解的方法制得两种煤焦,通过环境扫描电镜（ESEM）和X射线衍射仪（XRD）分别观察煤焦的形貌结构和测量煤焦的晶体化程度。使用热重在不同的CO₂和H₂O浓度的气氛条件下研究在CO₂浓度和H₂O浓度变化时热解条件对煤焦-CO₂和煤焦-H₂O气化的影响。结果显示对于实验用褐煤,快速热解和慢速热解条件生成的煤焦均以密实型结构焦为主。快速热解和慢速热解条件生成的煤焦的煤焦-CO₂和煤焦-H₂O气化过程均可以通过收缩核模型很好地拟合。煤焦-H₂O反应和煤焦-CO₂反应的反应位并不相同。     

整体煤气化联合循环合成气水合物法分离CO2的分子动力学模拟

利用分子动力学（MD）模拟方法研究整体煤气化联合循环（IGCC）合成气（CO₂/H₂）水合物法分离CO₂的分离机理,系统研究了CO₂水合物、H₂水合物以及合成气水合物法一级分离所得CO₂/H₂混合气体水合物的微观结构及性质.模拟分析n个CO₂或H₂与水合物笼状结构的整体结合能ΔE关键词： 水合物法分离 分子动力学模拟 整体煤气化联合循环合成气 2分离')" href="#">CO₂分离     

TDLAS测量CO2的温度影响修正方法研究

可调谐二极管激光吸收光谱(TDLAS)技术测量CO₂浓度时,由于测量氛围温度变化的影响引起气体吸收谱线的线强和线型发生变化,最终导致浓度测量存在较大误差。为了克服温度变化对浓度测量的影响,选用中心波长在1 580 nm的DFB激光器,基于直接吸收法,模拟电厂尾部烟道内的高浓度二氧化碳气体环境,研究了在常温(298 K)和变温(298~338 K、间隔10 K)不同温度工况下CO₂浓度的测量。结果显示,常温浓度测量的最大相对误差为-5.26%,最小相对误差为1.25%,相对误差均方值为3.39%,验证了TDLAS测量系统在常温下有着良好的测量精度和稳定性,但其在变温测量时浓度测量结果误差较大,其最大相对误差已经超过25%。为了修正温度变化对浓度测量结果的影响,适应工业测量的需要,在变温测量基础上利用最小二乘法拟合出测量系统在不同温度下的浓度与气体吸收的修正关系式。经过修正后,CO₂浓度测量的相对误差降到5%以下,相对误差均方值降到3.5%以下。修正结果表明,所提出的修正方法可以有效抑制温度变化对浓度测量结果的影响,显著提高了测量系统在变温环境下的测量精度和稳定性,为TDLAS系统测量CO₂浓度的现场应用提供了理论支持和技术保障。     

O2/CO2气氛下循环流化床煤燃烧SO2排放

在热输入功率50 kW的循环流化床O₂/CO₂燃烧试验装置上研究燃煤SO₂排放特性及石灰石脱硫机理。结果发现,未添加石灰石时,O₂/CO₂气氛下SO₂排放量比相同O₂浓度的空气气氛下低;随着O₂浓度的升高,排放量升高。相同钙硫摩尔比下,O₂/CO₂气氛下石灰石的脱硫机理以直接脱硫为主,脱硫效率比空气气氛下高;随着O₂浓度的增加,石灰石脱硫效率提高。     

V2CO2MXene从CO2/N2混合气体中选择性吸附CO2的第一性原理计算

二氧化碳作为温室气体中最重要的组成部分,其含量的变化将直接影响全球气候变化,在燃烧后气体中选择性捕获CO₂,对减缓因CO₂浓度过高引发的环境问题具有十分重要的意义.本文采用第一性原理计算的方法,研究了V₂CO₂ MXene材料对CO₂的选择性吸附性能.首先研究了不同官能团V₂CT_X MXene材料的结构和性质,发现V₂CO₂具有良好的稳定性.后研究了V₂CO₂对CO₂的吸附行为,结果表明,当CO₂被水平吸附时,V₂CO₂对CO₂气体分子的吸附能力较强且均满足在高性能吸附剂表面吸附CO₂的理想值(-0.42 eV-0.82 eV),可以适用于探测/捕获CO₂气体分子.此外,进一步研究了相同条件下V<...     

滑动弧裂解CO2机理

建立了一维滑动弧裂解CO₂的反应机理模型. 利用对流冷却的特征频率计算横向气流对流引起的等离子体组分损失. 将等离子体密度和温度的数值模拟结果与文献中滑动电弧等离子体反应器的实验数据进行了对比,吻合较好. 模拟结果表明,滑动弧裂解CO₂会产生大量O和O₂等活性助燃粒子以及可燃的CO. 随着对流冷却特征频率的增加,放电过程中最大电子数密度和电子温度减小,CO₂转化率下降. 在整个CO₂裂解机制中e+CO₂→e+CO+O的贡献最大,准稳态中贡献率为90.63%,瞬态中贡献率为98.43%. 反应CO+O+M→CO₂+M对CO₂生成的贡献率最大. 在实际应用中,为提高CO₂转化率,可以通过增大放电电流,增大e+CO₂→e+CO+O的反应速率,同时选择合适的气体流量,避免过大的速度引起CO₂转化率下降.      

O2中真实电离和电附系数的确定

本文讨论了确定O₂中真实电离和电附系数的一种新方法。在O₂中加入微量的CO(或H₂)或加入少量的CO₂,测量其混合气体的表观电离系数和表观电附系数随气体含量的变化,便可分别求得O₂的真实电离和电附系数。 关键词：     

1.39 μm附近H2O谱线参数测量及其在燃烧动力学中的应用

将可调谐半导体激光吸收光谱技术应用于高温气体浓度在线检测,谱线参数的准确性非常重要。为利用红外波段进行燃烧生成H₂O的浓度在线测量,需要实验校准H₂O的谱线参数,尤其是Ar加宽系数,该系数对燃烧反应速率测量和机理验证至关重要。采用半导体激光器作为光源,结合实验室搭建的谱线参数测量系统,采集了1.39 μm波段附近H₂O的4条吸收谱线信号,获得了谱线线强、自加宽系数和N₂加宽系数,与HITRAN数据库和文献结果进行了对比,均吻合较好。首次系统地获得了该波段谱线的Ar加宽系数。在谱线参数确定基础上,获得了在反射激波高温条件下H₂/O₂/Ar燃烧生成H₂O的浓度随时间的演变曲线,验证了相应燃烧动力学机理。结果为利用该波段进行含氢燃料燃烧过程H₂O浓度测量及相关高温燃烧动力学研究提供了可靠的实验依据。