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采用红外光谱、核磁共振光谱和X射线荧光法研究了异丁烷与丁烯烷基化反应中反应助剂HF与20%H3PW12O40/SiO2固体酸催化剂的相互作用. 结果表明,反应物料中微量的反应助剂HF酸并未与催化剂表面的活性组分磷钨酸H3PW12O40(HPW)分子发生化学反应生成新的化学物质和结构. 催化剂表面的活性组分HPW可以吸收HF分子进入它的体相,吸收阈值为每个HPW分子吸收5个HF分子. 催化剂活性组分HPW吸收了反应助剂HF进入体相后形成了HPW-5HF形式的杂多酸假液相,这大大增加了催化剂的酸中心密度和酸中心强度,加快了烷基化反应的关键中间产物C8+与i-C4分子之间的氢转移反应, 从而大幅度提高了反应的目的产物三甲基戊烷的选择性. 相似文献
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WO3/ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷—丁烯烷基化反应的研究:Ⅲ.超 … 总被引:6,自引:0,他引:6
制备了以超细ZrO2为载体的WO3/ZrO2、SO4^2-/ZrO2、MoO3/Zr O2固体强酸催化剂,并用XRD、DTA-TG、H2-TPR、NH3-TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性。结果表明,超细ZrO2中的T-晶相所占比例虽有所下降,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力,且酸强度随焙烧温度升高而增强,表明其表面状态亦有较大变化。研究了以超细ZrO2为载体的固体强酸催化 相似文献
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β沸石分子筛固体酸的制备及其在异丁烷和丁烯烷基化反应中的应用 总被引:1,自引:0,他引:1
以四乙基溴化铵(TEABr)为模板剂,硅胶为硅源,铝酸钠为铝源,采用水热晶化法合成β沸石.研究了其晶化温度、晶化时间、硅铝比、碱度、水含量等各种因素对晶化过程和产物性质的影响.得出适宜的初始凝胶组成为SiO2和Al2O3的比值在25-60之间,TEABr和SiO2的比值在0.32~0.4之间,OH^-和SiO2的比值在0.2~0.23之间,H2O和SiO2的比值在8.6~18.0之间.通过XRD,ICP,IR,SEM和NH3-TPD方法分别对样品的结构和性质进行了表征.烷基化反应的结果表明,β分子筛具有较为适宜的孔结构和反应活性. 相似文献
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WO3/ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷-丁烯烷基化反应研究(Ⅰ)--钨负载量和焙烧温度的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
制备了系列 WO3/ Zr O2 固体强酸催化剂 ,用 XRD,DTA-TG,H2 -TPR,Raman光谱和酸性测定等方法测定其晶型结构、表面状态和酸性 .结果表明 ,WO3/ Zr O2 中的 Zr O2 基本以 T晶相存在 ,WO3对稳定 T晶相有重要作用 ,样品具有较大的表面积 .分散于 Zr O2 表面上的 WO3主要以单层分散和析出的 WO3晶粒形式存在 ,部分可能与 Zr O2 作用形成 Zr— O—W键并起强酸作用 .研究了各种实验条件下的异丁烷 -丁烯烷基化反应 .与其它固体酸相比 ,具有较高的起始活性和 i-C08选择性 ,且与酸强度和酸量有较好的对应关系 相似文献
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制备了一系列用过渡金属M (M =Pt,Co ,Ni,Mn ,Fe,Cu)活化的WO3 /ZrO2 固体强酸催化剂 ,用XRD ,DTA TG ,H2 TPR ,NH3 TPD等测定了其晶型结构、表面状态和酸量 .结果表明 ,各样品中的ZrO2 主要以T晶相存在 ,但T晶相ZrO2 所占的比例因过渡金属不同而异 ,比表面积比WO3 /ZrO2 稍有下降 ;金属Pt的引入使呈单层分散的WO3 的表面状态发生了改变 .研究了异丁烷 /丁烯烷基化反应 ,其反应活性与酸量的测定结果有对应关系 ;与WO3 /ZrO2 相比 ,M WO3 /ZrO2 上的丁烯转化率均稍有下降 ,但具有更高的i C08选择性 .从反应机理分析了添加过渡金属无显著效果的原因 . 相似文献
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二氧化硅负载杂多酸对异丁烷与丁烯烷基化的催化作用Ⅰ.催化剂的制备、表征和失活 总被引:12,自引:0,他引:12
采用浸渍法制备了二氧化硅负载的磷钨酸催化剂,系统考察了催化剂的比表面积、结晶水、结构特征和酸性等物化性质. 将在不同条件下制备的不同结构的杂多酸催化剂用于异丁烷与丁烯烷基化反应,考察了催化剂活性组分、制备方法和反应条件对催化剂性能的影响,分析了催化剂的失活过程和失活机理. 结果表明,当负载量不大于50%时,磷钨酸以单分子层形式均匀分散于载体表面,催化剂表面存在大量的强B酸中心,不存在L酸中心; 经160 ℃活化后的催化剂具有最大的酸量和最强的酸性; 催化剂对烷基化反应具有较高的初活性,但随着反应的进行催化剂迅速失活; 反应产物的组成与催化剂失活程度密切相关,反应初期产物以烷烃为主,之后产物则以烯烃为主; 催化剂的失活原因为积碳. 相似文献
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WO3/ZrO2固体强酸催化剂上异丁烷/丁烯的烷基化反应 Ⅱ.过渡金属的助催化作用 总被引:8,自引:0,他引:8
制备了一系列用过渡金属M(M=Pt,Co,Ni,Mn,Fe,Cu)活化的WO3/ZrO2固体强酸催化剂,用XRD,DTA-TG,H2-TPR,NH3-TPD等测定了其晶型结构、表面状态和酸量.结果表明,各样品中的ZrO2主要以T晶相存在,但T晶相ZrO2所占的比例因过渡金属不同而异,比表面积比WO3/ZrO2稍有下降;金属Pt的引入使呈单层分散的WO3的表面状态发生了改变.研究了异丁烷/丁烯烷基化反应,其反应活性与酸量的测定结果有对应关系;与WO3/ZrO2相比,M-WO3/ZrO2上的丁烯转化率均稍有下降,但具有更高的i-C08选择性.从反应机理分析了添加过渡金属无显著效果的原因. 相似文献
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异丁烷/丁烯烷基化是生产高辛烷值汽油的重要反应,目前主要采用液体强酸为催化剂,而固体催化剂用于该反应的性能均不理想。我们设计合成出十六烷基膦酸(HDPA)修饰的氧化硅负载型磷钨酸纳米多级结构催化剂(HDPA-HPW/SiO2),其结构与悬铃木果实相似。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、透射电子显微镜镜(TEM)、氮气吸附-脱附、异丁烷吸附-脱附等对该催化剂进行了表征,并使用固定床微型反应器评价了其对异丁烷/丁烯烷基化反应的催化性能。结果表明,HDPA的外围修饰增强了催化剂对烃类反应物的吸附,减少了烯烃聚合副反应和催化剂表面积碳的产生,提高了高辛烷值产物的选择性,延长了催化剂的寿命。 相似文献
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制备了以超细ZrO2为载体的WO3/ZrO2、 SO4 2-/ ZrO2、 MoO3/ZrO2固体强酸催化剂 ,并用XRD、 DTA-TG 、 H2-TPR、 NH3-TPD等方法表征了其晶型结构、表面状态和酸性. 结果表明,超细ZrO2及其催化剂均主要以T-晶相存在,与通常以Zr(OH)4为载体制备的同类催化剂相比,ZrO2中的T-晶相所占比例虽有所下降,但具有更大的比表面积、酸强度和对金属氧化物的负载能力,且酸强度随焙烧温度升高而增强,表明其表面状态亦有较大变化. 研究了以超细ZrO2为载体的固体强酸催化剂上, 异丁烷-丁烯的烷基化反应,与通常以Zr(OH)4为载体制得的催化剂相比,其具有更好的烯烃转化率,在烷基化产物中, C5~C7裂解产物较多,使C80的选择性有所下降. 相似文献
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异丁烷-丁烯烷基化反应催化剂的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
制备了一系列不同焙烧温度的Zr(SO4)2及Zr(SO4)2负载量不同的Zr(SO4)2/Al2O3(SiO2)固体强酸催化剂,用XRD、IR、BET、TG-DTA、NH3-TPD、Hammett指示剂等方法研究了该催化体系的晶型、结构、比表面、酸量及酸强度随负载量和焙烧温度的变化规律。将Zr(SO4)2负载在Al2O3和SiO2两种载体上呈现不同的特性。在Al2O3上明显地延缓了Zr(SO4)2 相似文献
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高氯酸锂促进的固体酸催化酯化反应 总被引:3,自引:0,他引:3
将二(三氟甲基磺酰)亚胺镱(Ⅲ)[Yb(NTf2)3]负载于NKC-9树脂上得到一种催化活性更高的酯化固体酸催化剂,发现高氯酸锂能够显著加速固体酸催化剂酯化反应速度,在不分水,相对于苯甲酸负载树脂用量30 wt%,Yb(NTf2)3用量0.8mol%,LiClO4用量58 mol%,n(苯甲酸):n(乙醇)=1:7的条件下,2 h内即可使苯甲酸与乙醇的直接酯化反应进行完全.同时研究了负载量、温度、高氯酸锂用量对苯甲酸酯化反应的影响. 相似文献
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超临界流体状态下的异构烷烃与烯烃烷基化反应 总被引:21,自引:1,他引:21
成功地应用固体酸催化剂在超临界反应条件下进行了异构烷烃与丁烯的烷基化反应。在超临界反应条件下,固体酸催化剂在1400h的反应以后,仍保持100%的烯烃转化率。探索出一个解决固体酸催化剂在烷基化反应中极易失活的有效方法。探讨了超临界流体抑制固体酸催化剂结炭失活的机制和烷基化反应中选择超临界反应条件的规律。 相似文献