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以白云鄂博稀土尾矿粉末为研究原料,通过Solidworks绘制,CoLiDO桌面3D打印机打印出成型模具,采用模具压制法将组成物料成型为蜂窝状脱硝催化剂。考察了不同粘结剂和不同物料配比对稀土尾矿基蜂窝状脱硝催化剂影响,并对成型催化剂进行维氏硬度仪、万能试验机测试和BET,SEM-EDS,XRD及TG等表征分析。研究结果表明:磷酸二氢铝溶液为最佳的粘结剂且最佳的物料配比为:稀土尾矿基粉末:拟薄水铝石粉末∶黏土=2∶4∶3;成型的蜂窝状脱硝催化剂在反应温度800℃时脱硝催化活性高达88.60%,与传统粘结剂硅酸钠溶液相比,选用磷酸二氢铝溶液结合拟薄水铝石粉末所成型的蜂窝状脱硝催化剂在最佳工况下脱硝活性提升30%以上,且具有抗硫性与脱硝稳定性;在可以保证机械性能良好的情况下,原本比表面小、表面光滑的稀土尾矿经成型后转化为无规则、多孔状蜂窝体(成型样比表面积最大为10.28m~2·g-1),因两种铝源在500℃焙烧熔化为γ-Al2O3,导致稀土尾矿在γ-Al2O3下活位点暴露,放大其脱... 相似文献
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稀土尾矿制备NH3-SCR脱硝催化剂可实现资源高值化利用,SO2耐受性是评价催化剂脱硝性能的关键指标之一。通过球磨、微波焙烧处理白云鄂博稀土尾矿得到稀土尾矿催化剂,采用脱硝性能实验结合BET, SEM&EDS和XRD分析了催化剂NH3-SCR脱硝SO2耐受性,基于NH3-TPD和FT-IR进一步分析SO2耐受过程,构建SO2耐受机制方程式探讨了SO2耐受关键步骤。结果表明:稀土尾矿催化剂SO2耐受性良好,催化剂在脱硝前后的形貌、结构和化学组成较为稳定;催化剂表面SO2吸附转化后S2O72-基团的生成和反应是提高催化剂脱硝性能的关键,增加了催化剂表面弱酸和中强酸酸性位点,增强了催化剂NH3吸附能力,并促进了还原物种-NH2和NH4+的生成,从而提高了稀土尾矿催化剂脱硝性能,该机制遵循L-H机制和E-R机制共同作用。 相似文献
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以废催化裂化催化剂处理生产的工业级硫酸铝与偏铝酸钠为原料制备拟薄水铝石,探究制备工艺、扩孔和改性等对拟薄水铝石晶型、孔结构、表面酸性以及形貌的影响。用自制的拟薄水铝石经过挤条、焙烧等过程制备相应的催化剂载体,负载Pd活性组分,研究改性Al2O3载体以及PdCl2和Pd(acac)2前驱体制备的Pd/Al2O3催化剂对异佛尔酮C==C选择性加氢反应的活性与选择性。通过优化反应条件得到了比表面积为413 m2/g,孔容为0.84 cm3/g,孔径为6.84 nm的拟薄水铝石。加入扩孔剂碳酸铵和硅酸钠后,拟薄水铝石的孔容分别增大至0.98和1.53 cm3/g,平均孔径分别增至7.70和12.34 nm。以碳酸铵扩孔得到的Al2O3为载体和以PdCl2为前驱体制备得到的Pd/Al2O3催化剂对异佛尔酮C==C选择性加氢活性高,达到98.69%,3,3,5-三甲基环己酮选择性>99%,活性稳定性高。 相似文献
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整体式堇青石负载的Cu-SSZ分子筛催化剂的制备及其氨选择性催化还原脱硝性能 《燃料化学学报》2003,48(10):1216-1223
以聚乙烯醇(PVA)或拟薄水铝石(SB粉)为涂覆助剂,采用超声波辅助分散法将Cu-SSZ-13分子筛涂覆于蜂窝状堇青石(Cordierite)上,制备了整体式堇青石负载的Cu-SSZ-13分子筛催化剂(Cu-SSZ-13/Cordierite),用于氨选择性催化还原(NH3-SCR)脱硝,并结合XRD、氮气吸附、SEM及H2-TPR等表征手段,研究了涂覆助剂对该催化剂的Cu-SSZ-13涂层稳定性、NH3-SCR脱硝活性、水热稳定性和抗SO2毒化能力的影响。结果表明,以PVA为涂覆助剂制备的整体式Cu-SSZ-13(PVA)/Cordierite催化剂,其Cu-SSZ-13涂层稳定、脱落率低,选择性催化还原脱硝活性与Cu-SSZ-13原粉基本相当;同时,该Cu-SSZ-13(PVA)/Cordierite催化剂也具有较好的耐高温水热稳定性和抗硫中毒能力,在移动源和固定源脱硝方面有较好应用前景。 相似文献
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选择性催化还原法(SCR)是工业上广泛应用的控制NOx排放比较成熟的技术,矿物催化剂逐渐成为脱硝领域的研究热点,稀土金属元素和过渡金属元素具有联合协同作用,白云鄂博稀土尾矿堆积量巨大且共伴生元素丰富,二次资源的利用“迫在眉睫”。本文从稀土尾矿的工艺矿物学角度深入分析其作为脱硝催化剂的可行性,稀土尾矿含有赤铁矿/磁铁矿、黄铁矿、氟碳铈矿、钛矿物和锰矿物等矿物,其中Fe,Ce,Mn均可作为催化剂的活性元素。矿物间的连生有利于活元素的联合作用,磁铁矿和氟碳铈矿与碳酸盐矿物、硅酸盐矿物、萤石及其他矿物连生有利于活性元素分散。含有Fe和Ce元素的矿物小颗粒(18.75~89.19μm)占比较高。酸活化后稀土尾矿脱硝活性最高为83%,N2选择性在88%以上。稀土尾矿经过机械力或酸等活方式活化后,有希望成为脱硝催化剂。 相似文献
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采用模压法制备了蜂窝状Ho改性的Fe-Mn/TiO2催化剂,研究了结构助剂、黏合剂和造孔剂等对成型催化剂低温选择催化还原(SCR)脱硝性能的影响。优选出一套理想的成型参数:水粉质量比为40%且逐次分批加入;结构助剂玻璃纤维的用量为10%(质量分数);黏合剂羧甲基纤维素的用量为5%(质量分数);助挤剂甘油的添加量为10%(质量分数)且分批加入;造孔剂活性炭粉的用量为2%(质量分数)。该蜂窝状催化剂在120 ℃下脱硝率维持在90%以上,并且在SO2体积分数低于0.02%时具有一定的抗硫抗水性。表征结果表明,成型后蜂窝状催化剂比表面积降低,颗粒分散程度明显减弱,并且表面酸量和表面Mn4+含量下降,对催化活性有一定的影响。 相似文献
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龚志军武文斐张凯罗惠娟李保卫 《中国稀土学报》2018,(5):564-570
采用热重红外联用分析仪对白云鄂博不同稀土矿物(包括稀土原矿、稀土精矿、稀土尾矿)催化半焦燃烧与脱硝的活性进行了研究,研究结果表明:在稀土矿物添加剂作用下半焦的燃烧活性都得到提高,着火温度提前,燃尽温度提前,燃烧时间缩短,燃烧效率提高,并且稀土精矿的催化燃烧效果最好;在稀土矿物催化剂作用下半焦的NO生成量减少,同时CO的生成量也减少,说明添加稀土矿物催化剂强化了CO同相还原NO的作用,从而提高了氮氧化物的脱除效率。其中稀土尾矿的催化能力强于稀土精矿与稀土原矿,说明稀土氧化物与Fe_2O_3间的协同作用。稀土矿物催化剂同时促进半焦燃烧效率与减少NO_x生成,表明稀土矿物催化剂对催化燃烧与脱硝存在协同效应。 相似文献
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采用模压法制备了蜂窝状Ho改性的Fe-Mn/TiO_2催化剂,研究了结构助剂、黏合剂和造孔剂等对成型催化剂低温选择催化还原(SCR)脱硝性能的影响。优选出一套理想的成型参数:水粉质量比为40%且逐次分批加入;结构助剂玻璃纤维的用量为10%(质量分数);黏合剂羧甲基纤维素的用量为5%(质量分数);助挤剂甘油的添加量为10%(质量分数)且分批加入;造孔剂活性炭粉的用量为2%(质量分数)。该蜂窝状催化剂在120℃下脱硝率维持在90%以上,并且在SO_2体积分数低于0.02%时具有一定的抗硫抗水性。表征结果表明,成型后蜂窝状催化剂比表面积降低,颗粒分散程度明显减弱,并且表面酸量和表面Mn~(4+)含量下降,对催化活性有一定的影响。 相似文献
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以拟薄水铝石为原料,添加有机溶剂,经挤条成型、干煅、焙烧制备了比表面积大、孔分布宽的柱状γ-Al2O3载体;采用共浸渍法制备了系列Co-Mo/Al2O3催化剂(CoO和MoO3质量分数分别为2%和8%)。利用低温氮吸附、XRD和H2-TPR技术对催化剂进行了表征,考察了螯合剂柠檬酸(CA)、草酸(OA)和乙二胺四乙酸(EDTA)对成型催化剂粗苯加氢脱硫活性的影响。结果表明,添加螯合剂后,催化剂的前驱体主要沉积在载体的3~10 nm中孔内,活性组分以无定形态高度分散在载体上。添加CA可提高催化剂的还原性,显著降低Mo6+的还原温度。在300℃、3.0 MPa、液体空速(LHSV)为2 h-1和氢油体积比为600的条件下,噻吩硫的脱除率可达到99.9%以上。 相似文献
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采用热重红外联用分析仪对白云鄂博不同稀土矿物(包括稀土原矿、稀土精矿、稀土尾矿)催化半焦燃烧与脱硝的活性进行了研究,研究结果表明:在稀土矿物添加剂作用下半焦的燃烧活性都得到提高,着火温度提前,燃尽温度提前,燃烧时间缩短,燃烧效率提高,并且稀土精矿的催化燃烧效果最好;在稀土矿物催化剂作用下半焦的NO生成量减少,同时CO的生成量也减少,说明添加稀土矿物催化剂强化了CO同相还原NO的作用,从而提高了氮氧化物的脱除效率。其中稀土尾矿的催化能力强于稀土精矿与稀土原矿,说明稀土氧化物与Fe_2O_3间的协同作用。稀土矿物催化剂同时促进半焦燃烧效率与减少NO_x生成,表明稀土矿物催化剂对催化燃烧与脱硝存在协同效应。 相似文献
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涂敷Al2O3的蜂窝状堇青石负载CuO催化剂上NH3选择性催化还原NO 总被引:4,自引:0,他引:4
考察了涂敷γ-Al2O3的蜂窝状堇青石负载的CuO催化剂的烟气脱硝行为. 实验表明,将
少量CuO担载到涂敷Al2O3的堇青石载体上,可制得高活性的烟气脱硝催化剂. 催化剂的预硫化可抑制其上NH3的过度氧化,提高NH3选择性催化还原(SCR)NO的活性, 使350~450 ℃时烟气的脱硝率达90%以上. 堇青石的组成对催化剂的活性略有影响,碱金属含量低的堇青石适合用于制备烟气脱硝催化剂,高温时其上NH3的过度氧化程度低,SCR活性高. γ-Al2O3的涂敷方法对催化剂的脱硝活性没有影响,涂敷2.5%Al2O3的堇青石即可做催化剂载体. 相似文献
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以稀土尾矿泡沫陶瓷(Tailings foam ceramics,简称TFC)为载体,采用拟薄水铝石制备铝溶胶,经过泡沫陶瓷载体表面涂覆铝溶胶和Cu溶液浸渍得到CuO/γ-Al2O3/TFC整体式催化剂,并利用SEM,XRD,XPS,H2-TPR等技术对催化剂进行表征,评价其甲烷催化燃烧反应性能。结果表明,与原泡沫陶瓷相比,负载CuO的样品催化活性明显增强;随着CuO的负载量增加,催化性能呈现先升高后降低的趋势,CuO的负载量达到4%时催化活性最佳,甲烷转化率为10%和90%时的反应温度分别为301和581℃。CuO的负载量达到6%时,催化剂的活性中心由分散态CuO转变为晶相CuO,导致CuO在载体表面分散度降低并且利用率下降,催化活性降低。负载到泡沫陶瓷载体上的CuO形貌呈球形,整体催化剂活性组分中所有催化剂铈以Ce3+,Ce4+形态共存,铜以Cu2+和Cu~+形态共存,各金属元素间变价表明催化剂有较高的氧化还原能力,催化剂表面发生反应:Cu2... 相似文献
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高比表面大中孔拟薄水铝石和γ-Al2O3的制备研究 总被引:2,自引:0,他引:2
大中孔γ-Al2O3作为重要的催化剂载体、吸附剂和分离材料,尤其对重油和渣油转化催化剂的研制具有十分重要的意义,但传统大中孔γ-Al2O3的制备方法往往以牺牲其比表面积为代价。本文分别从控制拟薄水铝石的析出过程和后处理方法以及添加扩孔剂、助烧结剂扩孔等角度出发,评述了近年来国内外高比表面大中孔γ-Al2O3及其前驱物拟薄水铝石的制备方法和扩孔机制,这些方法包括pH摆动法、有机溶剂合成法、表面活性剂组装法、微波加热法、水热处理法、有机溶剂置换法、非常规干燥法和扩孔剂或助烧结剂扩孔法等。最后,还对高比表面大中孔拟薄水铝石和γ-Al2O3制备方法的发展趋势进行了展望。 相似文献
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本实验采用自制的聚合氯化铝溶液为原料,利用溶胶-凝胶法制备拟薄水铝石及其衍生物γ-Al2O3,采用XRD、TEM和N2吸附法对样品进行表征和分析,探讨了不同pH值、不同合成温度以及不同pluronic表面活性剂对产物结构性质的影响。结果表明:当pH值为8.5时水合氧化铝以拟薄水铝石为主;当温度为70℃时制备的产物为拟薄水铝石晶相。随着表面活性剂L64、L65和F68分子量的增加,生成的拟薄水铝石及其衍生物γ-Al2O3的物相结晶度升高,但产物的晶相没有改变。所制备的拟薄水铝石在500℃焙烧6 h后均得到γ-Al2O3,其中表面活性剂为L65时扩孔效果最佳,比表面积、孔容和孔径分别为231 m2.g-1、0.28 cm3.g-1和4.52 nm。 相似文献
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