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载体对镍基催化剂CH4/CO2重整制合成气性能的影响 总被引:7,自引:3,他引:7
在Ni/MgO、Ni/CaO和Ni/CeO催化剂上,CH4/CO2重整制事成的活性测试表明MgO是一种较好的载体,TPR实验显示,Ni-MgO之间的相互作用比Ni-CaO和Ni-CeO2强,现场CO岐化和CH4解离实验表明, 经剂表面吸附的氢会促进CO歧化和CH4解离积炭。 相似文献
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考察了6种载体对镍基催化剂的CO2/CH4重整反应性能的影响,并采用CO2-TPD,H2-TPR和BET技术对催化剂进行表征.结果表明,Ni/MgO-Al203,催化剂表现出较好催化活性和较高的反应产率,且反应后催化剂的失活率最小(4.65%).载体的酸碱性和比表面积的大小直接影响到催化剂的反应性能,经碱土金属修饰的复合载体表面的碱性增强,提高了对CO2的吸附解离能力,使催化剂在重整反应中表现出较好的抗积炭能力.各催化剂的稳定性依次为:Ni/MgO-Al2O3>Ni/MCM-41>Ni/MgO>Ni/Al203>Ni/ZrO2>Ni/ZSM-5. 相似文献
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CH4—CO2重整反应镍催化剂的积碳性能研究 总被引:8,自引:4,他引:8
用热分析技术结合现代仪器分析,对不同条件下制备的CH4/CO2重整反应镍催化剂上的积碳量及积碳类型进行了研究。发现反应过程中镍催化剂上形成了3种不同反应活性的碳物种,积碳量的大小与所生成这三种碳物种的相对量有关。XPS,SEM,EPMA对三种不同碳物种的结构进行初步确定,为CH4/CO2重整反应镍催化上积碳机理研究提供了有用信息。 相似文献
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Mo、W金属氧化物对CH4/CO2重整Ni基催化剂性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
用XRD、XPS、元素分析、TEM和活性评价等方法研究过渡金属氧化物MoO3和WO3对SiO2负载的Ni基催化剂物理化学性质和CH4/CO2重整制合成气催化性能的影响.结果表明,在负载型的镍催化剂中,MoO3和WO3的添加一方面提高了Ni的核外电子密度,减弱了对CH4深度裂解积炭;另一方面使催化剂表面镍的相对浓度降低,结构上起到了隔离、分散金属颗粒的作用,氧的相对浓度升高,有效提高了催化剂的抗烧结和抗积炭能力,显示出较好的催化稳定性. 相似文献
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超细镍基催化剂的CH4—CO2重整反应性能——Ⅲ制备方法对催化剂吸附CO2性能的影响 总被引:3,自引:2,他引:3
采用溶胶-凝胶法和超临界干燥技术,制备了气凝胶超细氧化铝载体、超细二元(NiO-Al2O3)和三元(NiO-La2O3-Al2O3)催化剂,同时以超细氧化铝载体浸渍镍盐的二元催化剂和普通氧化铝浸渍的镍镧铝的三元催化剂作为对比。通过CO2-TPD实验及XRD、XPS和IR技术表征,考察了制备方法和氧化镧改性对催化剂吸附二氧化碳能力的影响。结果表明,超细样品的吸附能力明显高于浸渍型催化剂,具有明显的纳米粒子效应,La2O3的加入,提高了强碱中心数,使催化剂的吸附能力显著增强,且不受制备方法的影响,还原后的镍物种吸附CO2后,与载体之间的相互作用被消弱,容易被重新氧化成粒度较大的氧化镍晶粒。 相似文献
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镍基气凝胶催化CH4-CO2重整制取合成气反应的研究 Ⅲ.影响催化剂积碳性能因素的探讨 总被引:3,自引:4,他引:3
考察了823K焙烧的干凝胶xNCA550、气凝胶aNCA550及浸渍型催化剂iNCA550在923K、1073K、1173K反应温度下的积碳行为,对催化剂表面碳的活性及类型进行了分析,并探讨了影响催化剂积碳的因素。实验结果表明,随反应温度的提高,催化剂的积碳能力减弱,尤以气凝胶催化剂aNCA550明显。催化剂的积碳主要发生在反应的初期,反应温度越高,到达积碳量相对稳定期所需要的时间越短;随着反应时间的延续,催化剂积碳量缓慢增长,并且表面碳的活性降低。催化剂的酸性和镍晶粒大小是影响其积碳性能的主要内在因素,而它们对积碳的影响程度受反应温度的影响,反应温度越高,催化剂表达酸性中心利于积碳的作用越小,小晶粒镍抑制催化剂积碳的能力越强。 相似文献
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不同镍盐前驱物对CH4—CO2重整Ni/γ—Al2O3催化剂性能的影响 总被引:8,自引:4,他引:4
采用浸渍方法以γ-Al2O3为载体,以硝酸镍、氯化镍、醋酸镍为前驱盐分别制备了三种催化剂Ni-N、Ni-Cl、Ni-Ac,并应用于催化CH4-CO2重整反应,考察了它们的反应性能,通过BET、TPE、XRD、XPS、TGA、H2-TPD等方法对催化剂进行了表征。结果表明,由不同镍盐制备的催化剂中,镍物种的存在状态明显不同,在催化剂的制备吉祥物过程中镍盐中的阴离子影响着镍离子在催化剂中的分散及存在状态。三种催化剂中Ni-N具有较好的催化性能和抑制积碳性能,这与Ni-N中镍物种与载体之间产生较强相互作用、经还原后获得金属镍的分散高、晶粒小密切相关。 相似文献
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超细镍基催化剂CH4-CO2重整反应的性能 Ⅰ.制备方法对催化剂结构和还原性能的影响 总被引:9,自引:1,他引:9
通过BET,XRD,XPS,IR和TPR等表征手段,考察了制备方法对CH4-CO2重整用镍基催化剂物性结构和还原性能的影响.与浸渍的超细载体二元NiO-Al2O3及浸渍的普通载体三元NiO-La2O3-Al2O3催化剂相比,采用溶胶-凝胶法和超临界干燥技术制备的超细二元和三元气凝胶超细催化剂具有高表面积、高孔隙率及孔结构可控等特点,且组分之间的相互作用强,分布均匀,较低温度下即可形成NiAl2O4尖晶石结构,吸附能力强,还具有更丰富的表面缺陷和暴露原子数等纳米材料特性.同时,该方法适宜于制备负载多组分金属催化剂,有利于发挥助剂的改善调节作用,满足CH4-CO2重整反应对催化剂的要求. 相似文献
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采用浸渍法和沉积-沉淀法制备了四种不同的Au/Al2O3催化剂,测定了它们在氢气还原前后及催化反应后的金含量及比表面积,结果表明,制备方法明显影响催化剂的金含量,应用X-光粉末衍射技术研究了这些催化剂经还原处理及反应后的物相变化,金以Au^0物相存在,没有发现氧化态的金物相,考察了该催化剂在CH4/CO2重整反应中的催化活性,发现金催化剂的活性取决于金粒子的大小,浸渍法制备的金催化剂具有较大的金晶粒尺寸,催化活性低,沉积-沉淀法制备的金催化剂金晶粒尺寸较小,催化活性较高,以尿素为沉淀剂制备的催化剂给出1073K时的CH4和CO2转化率分别为8.1%和17.6%,高温反应不仅导致金晶粒的聚集,而且存在明显的金流失现象。 相似文献
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Li Chunlin Fu Yilu Meng Ming Bian Guozhu Xie Yaning Hu Tiandou Zhang Jing 《化学物理学报(中文版)》2004,17(1):95-99
The Ni/CeO2 -ZrO2 -Al2O3 catalyst was prepared with the hydrothermal method. The catalytic performance for the CO2 reforming of CH4 reaction with or without small amount of steam was tested and the amount of coke deposition was measured. The XAFS of Ni K-edge was attained. The results show that the formation of CeAlO3 occurs in reaction,but the coke deposition is responsible for the deactivation of the catalyst. The addition of steam into feed gas can decrease the amount of coke deposition,and promote the stability. Due to the carbon atom penetration into the Ni lattice,for the catalyst sample after reaction without the addition of steam into feed gas,the coordination number of the first Ni-Ni shell decreases sharply. For the catalyst sample after reaction with the addition of steam in feed gas,the coordination numbers of the first Ni-Ni shell decrease slightly. It is due to the addition of steam into feed gas,which can suppress the coke formation and maintain the metallic structure of active Ni metal. 相似文献
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IntroductionMethaneandcarbondioxidearetWomaincompositionsforthegreenhouseeffectandtheworldglobewanningll].ItisbeneficialtoourlivingenviroIUnenttocontrolthereleaseofthesetwogases.Theconversionofmethanetothecommonfeedstocksynthesisgas(carbonmonoxideandhydro… 相似文献
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报道了用脉冲反应研究Ni/Al2O3催化剂上CH4/CO2重整反应的结果。脉冲反应显示,在还原的Ni/Al2O3催化剂上,CH4在673K就开始发生分解,并有C2H6、C2H4生成,1023K下,CH4几乎完全分解,单纯的CO2则很难在还原的催化剂上发生反应,在973K以上的高温下才会有少量C胜成CO.CHCO2的脉冲反应表明,当CH4在较低温度下开始分解时,CO2也会发生分解,并生成CO。脉冲反 相似文献
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Chuan Jing HUANG Xiao Ming ZHENG* Liu Ye MO Jin Hua FEI Institute of Catalysis Xixi campus Zhejiang University Hangzhou Department of Chemistry Huaibei Coal Teachers College Huaibei 《中国化学快报》2001,(3)
The reforming of CH4 with CO2 into syngas is a very attractive route for the production of energy and chemicals. One of the major problems encountered in the application of this process is catalyst deactivation mainly by carbon deposition (ia the Boudouard reaction and/or CH4 cracking, which are favorable under reaction conditions1~3. During the past dacades, the process has received attention and nickel and noble metal catalysts have been extensively studied, but few studies were made on co… 相似文献