Bi2O3/g-C3N4/TiO2三元复合物的制备及其可见光催化活性研究

以工业纳米TiO2,三聚氰胺(C3H6 N6)和硝酸铋(Bi(NO3)3·5H2O)为原料,通过高温煅烧制备Bi2O3/g-C3 N4/TiO2三元复合物,采用XRD、XPS、FT-IR、UV-vis、PL光谱等对其结构进行了表征.结果表明g-C3 N4和Bi2O3分散覆盖在TiO2表面,形成具有异质结结构的Bi2O3/g-C3N4/TiO2三元复合物,其带隙降低,对可见光的吸收增强,电子和空穴通过在Bi2O3、g-C3N4和TiO2三者界面间的转移有效延长了光生载流子的寿命,从而提高光催化效率.以亚甲基蓝为目标污染物评价其光催化活性.结果表明,当TiO2与C3H6N6质量比为1∶2.5,Bi(NO3)3·5H2O含量为0.35;,煅烧温度为520℃,煅烧时间为5h时制得的Bi2O3/g-C3 N4/TiO2三元复合物(即0.35Bi/C/T)活性最高,LED灯(12 W)光照180 min后对10mg/L亚甲基蓝溶液降解率达98.1;.     

NiFe2O4/g-C3N4的制备及可见光催化降解甲基橙

采用浸渍法制备不同负载量NiFe2 O4的负载型光催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,利用XRD、FT-IR、N2-adsorption、ICP-OES、TEM及XPS等手段表征NiFe2 O4/g-C3 N4样品,并考察其对甲基橙的可见光催化降解性能.结果表明,与NiFe2 O4和g-C3 N4样品相比,负载型NiFe2 O4/g-C3 N4样品对甲基橙具有更好的光催化降解活性,且催化活性随着NiFe2 O4负载量增大(0.5~5.0wt;)而呈现先增大再减小的趋势.NiFe2 O4负载量2.0wt;的样品2-NiFe/CN在可见光照射下对浓度5 mg·L-1的甲基橙表现出最好的降解活性和稳定性.这是因为能带宽度小(1.5 eV)的NiFe2 O4与能带宽度大(2.7 eV)的g-C3 N4形成的异质结催化剂NiFe2 O4/g-C3 N4,有效地促进光生载流子在二者界面快速传递和光生电子-空穴对的有效分离.     

Fe@Fe2O3/g-C3N4复合光催化剂的制备及其性能

通过高温煅烧三聚氰胺制备了石墨相氮化碳g-C3N4,再以硼氢化钠( NaBH4)为还原剂,室温下还原氯化高铁(FeCl3· 6H2O)制备出了具有核壳结构的Fe@Fe2O3纳米线.然后分别通过超声法和溶剂热法制备了Fe@Fe2 O3/g-C3N4复合光催化剂,并利用X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等表征方法对其进行表征.所得样品的光催化性能通过在可见光下(λ≥400 nm)光催化降解罗丹明B(RhB)溶液来评估.研究表明,超声法制备的Fe@Fe2O3/g-C3N4复合催化剂具有优良的可见光催化性能,其催化活性明显高于单组分的催化活性,一般认为Fe@Fe2O3与g-C3N4之间有一定的协同作用,从而可以提高材料的催化活性.同时,研究发现该催化体系中起关键作用的主要活性物种是超氧自由基.     

g-C3N4/TiO2可见光催化降解磺胺二甲基嘧啶的研究

以商用TiO2颗粒和三聚氰胺为原料,采用高温煅烧法制备g-C3N4/TiO2复合光催化材料.利用X射线衍射仪(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、低温氮气物理吸附和紫外-可见漫反射光谱仪(UV-vis)对g-C3N4/TiO2的进行表征,并研究在可见光条件下g-C3N4/TiO2对溶液中磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine,SMT)的光催化降解效果.结果表明:TiO2颗粒附着在层状结构g-C3N4/表面,形成具有孔隙结构和更大比表面积的g-C3N4/TiO2,有利于污染物的吸附.g-C3N4/TiO2的光吸收带边移动到430 nm,具有可见光响应.在可见光照射下,当g-C3N4/TiO2投加量为0.2 g/L时,初始浓度为0.5 mg/L的SMT在3h内去除率可达98.8;.在相同条件下,g-C3N4和TiO2只能分别去除57.8;和9.7;的SMT.活性物质掩蔽实验表明g-C3N4/TiO2光催化降解SMT过程中,超氧自由基(·O2-)和光生空穴(h+)在降解SMT时起主要作用.     

Ag/g-C3N4纳米片的制备及可见光催化抗菌性能研究

在液相超声剥离制备g-C3 N4纳米片的基础上,通过光照还原法负载Ag纳米颗粒,成功构筑Ag/g-C3 N4纳米片,通过透射电子显微镜(TEM)、红外光谱仪(FT-IR)、X-射线衍射仪(XRD)、比表面积和孔分析仪(BET)和瞬态光电流等方法对制备的样品进行表征,考察可见光下杀灭E.coli能力以表征其光催化活性,并通过改进的Hom模型对样品的光催化抗菌动力学进行研究.研究结果表明,3;Ag/g-C3 N4纳米片具有最优的光催化抗菌活性,光催化抗菌曲线拟合的k2值是体相g-C3 N4的2.99倍,是3;Ag/体相g-C3 N4的1.45倍.大的比表面积和良好的光生载流子分离效率是3;Ag/g-C3 N4纳米片具有优异光催化抗菌活性的主要原因.     

ZnS/g-C3N4复合型催化剂的制备及其可见光光催化性能

利用共沉淀的方法制备了ZnS/g-C3N4复合型催化剂,并考察其在可见光区对罗丹明B的光降解性能的影响机制.采用TEM、BET、XRD、ICP、FT-IR和XPS等分析手段表征了样品,并评价了样品的光催化活性.结果表明,与g-C3N4相比,ZnS负载量为5wt;的ZnS/g-C3N4催化剂活性会更高一些,且经过四次循环实验后样品的光催化性能未明显失活.这可能归因于ZnS和g-C3N4所形成的异质结构提高了光催化效率.     

ZnO/g-C3N4复合光催化剂制备及其光催化性能研究

以硝酸锌、三聚氰胺为原料,采用热解法合成ZnO掺杂g-C3N4复合光催化剂.利用XRD、SEM、UV-Vis等对合成产物的组成、形貌及光吸收性能进行了表征.研究了热解温度及ZnO的掺杂量对合成产物性能的影响,并以亚甲蓝溶液为模拟污染物,对合成ZnO/g-C3N4进行光催化性能评价.结果表明:ZnO掺杂有利于提高ZnO/g-C3N4复合材料的光催化性能,当热解温度为650℃、保温时间为60 min、ZnO的掺杂量为2.5wt;时,合成的ZnO/g-C3N4光催化性能最佳,在高压汞灯照射240 min时,对亚甲蓝溶液的降解率为84.1;,比同条件下单一g-C3N4光催化性能提高26.2;.     

g-C3N4/ZnCr-LDH复合材料制备及光催化降解甲基橙废水性能研究

采用原位合成的方法成功制备了一系列不同配比的g-C3 N4/ZnCr-LDH纳米复合材料,对其形貌、结构、及光电化学性质等进行系统分析,并在可见光下对其降解甲基橙的催化性能进行研究.结果表明,g-C3 N4与ZnCr-LDH复合可增强可见光的吸收强度,有效抑制光生电子-空穴的复合,从而提高了复合光催化剂的活性.其中0.92CN/LDH复合光催化剂降解甲基橙的效率2 h达到了97;,比纯的g-C3 N4提高了2倍.最后经过5次连续循环实验发现,复合光催化剂的降解活性还保持在80;以上,表明复合材料具有良好的稳定性.     

插层法制备g-C3N4/高岭石复合材料及其光学性能

高岭石表面与层间具有较高的活性和良好的规范性,因而适合对其进行化学修饰,在催化剂负载方面值得深入研究.本文以甲氧基嫁接的高岭石为前躯体,采用置换插层法制备出高岭石/三聚氰胺插层复合物,进一步在550 ℃煅烧获得g-C3N4/高岭石复合光催化剂.利用X射线衍射、傅里叶红外和热重-差热分析等手段对复合光催化材料进行表征,并对其光催化性能进行研究.结果表明,当高岭石与光催化剂前驱体三聚氰胺质量比为1∶1和1∶2时,较难缩聚得到g-C3N4;然而,当高岭石与三聚氰胺质量比为1∶3、1∶4、1∶5时,可获得不同g-C3N4占比的复合材料,其整体分散状况因高岭石的加入而有效改善,这表明高岭石的加入能有效避免g-C3N4的团聚.所制备的高岭石负载石墨相氮化碳光催化材料具有较好的光学性能,在探索经济、高效、绿色矿物基复合光催化剂方面研究具有重要意义.     

酸化法制备g-C3N4纳米片及其光催化性能研究

通过热缩聚三聚氰胺前驱体制备得到块状g-C3N4(b-CN),再利用酸化法超声剥离b-CN制得g-C3N4纳米片.采用扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射仪、溶液吸附法等对样品的微观形貌、晶体结构以及比表面积等进行分析,并测试了其光催化性能.结果表明,当HNO3浓度为2 M时,制得g-C3N4纳米片(CN-N-2)的比表面积最大,可达161.2 cm2/mg;且其光催化性能最佳.这是因为酸化法处理后制得的纳米片比表面积增大,表面活性位点增多.     

X/g-C3N4(X=g-C3N4、AlN及GaN)异质结光催化活性的理论研究

本文采用基于密度泛函理论的第一性原理平面波超软赝势方法,研究了单层g-C₃N₄以及X/g-C₃N₄(X=g-C₃N₄、AlN及GaN)异质结的稳定性、电子结构、功函数及光学性质。结果表明,X/g-C₃N₄异质结的晶格失配率和晶格失配能极低,说明X/g-C₃N₄具有优异的稳定性。与单层g-C₃N₄相比,X/g-C₃N₄的带隙均减小,态密度的波峰和波谷均大幅提高且出现了红移现象,处于激发态的电子数量增加,使得电子跃迁变得更为容易,表明构建异质结有利于提高体系对可见光的响应能力。此外,X/g-C₃N₄的功函数均减小且在界面处形成了内建电场,有效抑制了光生电子-空穴对的复合,这对载流子的迁移以及光催化能力的提高大有裨益。其中,GaN/g-C₃N₄的功函数最小,在界面处存在电势差形成了内建电场且红移现象最明显,可推测GaN/g-C₃N₄的光催化性能最好。因此,本文提出的构建异质结是提高体系光催化活性的有效手段。     

TiO2/g-C3N4复合粉体的制备及其在紫外/芬顿反应中光催化性能

本文通过静电吸附法制备了TiO₂/g-C₃N₄复合粉体。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等对其形貌、成分、光学性能进行表征。以罗丹明B为模拟污染物,表征其在紫外光条件下的光催化性能。结果表明:在降解罗丹明B实验中,当复合粉体中TiO₂负载量达到15%(质量分数)时,具有更明显的催化降解效果,在20 min内降解率可以达到99.40%。在加入异丙醇作为羟基自由基捕获剂后,降解率降到了27.30%,确定了反应的主要活性物质为羟基自由基。紫外辅助芬顿反应可以明显提高传统芬顿反应的效果,本文还对催化剂的反应机理进行了相应探索。     

铒掺杂g-C3N4催化剂的合成及其红光催化降解活性的研究

石墨相氮化碳(g-C₃N₄)的研究已成为光催化领域热点。本文以三聚氰氨为前驱体,采用甲醇回流法制备Er掺杂的g-C₃N₄催化剂。利用扫描电镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)、X射线衍射仪(XRD)、紫外-可见-近红外分光光度计(UV-Vis-NIR DRS)、傅里叶红外光谱仪(IR)、荧光光谱(PL)、物理吸附(N₂-physisorption)及共聚焦显微镜(CLSM)等手段对Er/g-C₃N₄催化剂进行系统表征。结果表明,稀土金属Er高分散于g-C₃N₄上,促使氮化碳表面氮空穴的产生。Er掺杂优化了氮化碳的能带结构,增强了其对可见光的吸收,提升电子-空穴对的分离效率,此外还发现Er/g-C₃N₄具有较强的上转换能力。在660 nm红光LED照射下,对罗丹明B的水溶液进行光催化降解,发现Er/g-C₃N₄的降解速率是g-C₃N₄的2.0倍,且发现超氧自由基为该体系中的主要活性物种。     

高分散型La2O3/Bi2O3复合氧化物的制备及其光降解染料性能研究

采用炭黑吸附-沉淀法合成高分散型La2 O3/Bi2O3复合氧化物光催化材料,通过改变材料的焙烧温度实现对其比表面积、晶体结构、晶粒尺寸、光吸收性质及光降解染料活性的调控.研究结果显示,焙烧温度为600℃时制备的La2O3/Bi2O3复合材料,具有较高的分散性、较大的比表面积、宽的紫外-可见光吸收范围,以紫外灯为光源,亚甲基蓝的光降解率可达98;(50 min内).该材料较高的染料光催化降解率主要源于:较小的颗粒尺寸加快了光生e--h+向材料表面的扩散速率,稀土元素镧的存在有利于促进光生e--h+的分离,从而提高光量子效率;同时较大的比表面积和表面较多的活性基团促进了染料的吸附和降解.     

g-C3N4基异质结的光催化应用研究进展

半导体异质结光催化剂因其在太阳能利用和转化方面广阔的应用前景而备受关注。合理构建两种或两种以上半导体材料的异质结构,可以集成多种组分的优点,改善光生电荷分离,扩大对可见光的吸收范围,保持光催化剂的高氧化还原能力。近年来,由于g-C₃N₄具有合成简单、稳定性高、独特的光学和电学特性等诸多优点,g-C₃N₄基异质结构的构建成为研究热点。本文针对近年来g-C₃N₄基异质结改性的研究现状,依据g-C₃N₄与其他半导体电荷转移路径的不同综述了三种异质结结构(g-C₃N₄基Ⅱ型异质结、g-C₃N₄基Z型异质结和g-C₃N₄基S型异质结),以及其在环境修复和能源方面的应用。最后对g-C₃N₄基异质结光催化剂存在的问题进行总结和展望。     

C3N4-CaTi2O4(OH)2复合粉体的溶剂热制备及光催化性能

利用无水氯化钙-钛酸四正丁酯-无水乙醇体系,通过加入一定摩尔配比的C3N4粉体用溶剂热法制备了C3N4-CaTi2O4(OH)2复合材料粉体.利用X射线衍射(XRD),比表面积(BET)和扫描电子显微镜(SEM)对样品的显微结构进行检测分析,并利用紫外-可见吸收光度计分析了样品对光的吸收特性,研究不同摩尔配比的C3N4粉体复合量对CaTi2O4(OH)2样品的物相结构、微观形貌以及其光催化性能的影响,并考察了不同光源对所制备样品性能的影响.实验结果表明:C3N4粉体的引入显著提高了CaTi2O4(OH)2样品的光催化活性,且当CaTi2O4(OH)2:C3N4物质的量之比为1:0.75时,复合样品的光催化降解率在250nm光源照射下K可达到最大值0.02338min-1.     

离子液体辅助超声制备Cds/Fe2O3及光催化性能研究

以水和离子液体溶液为溶剂采用超声技术制备了CdS/Fe2O3复合光催化剂.采用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、比表面分析(BET)、紫外-可见吸收光谱对CdS/Fe2O3进行了表征.结果表明,在离子液体合成的CdS/Fe2O3具有较大的比表面积,相比于水中合成的CdS/Fe2O3复合物其吸收带边发生红移.光催化实验表明,离子液体中合成的CdS/Fe2O3 (IL)具有较好的光催化活性.这可能是由于离子液体与超声协同对催化剂的形貌、粒径和比表面积起到调控作用.