二噻吩硼烷异构体分子结构测定的第一性原理研究

本文在第一性原理计算基础上结合非平衡格林函数方法,研究了量子干涉效应对连接镍电极的二噻吩硼烷(dithienoborepin,DTB)分子结自旋输运性质的影响,并通过氨基和硝基钝化实现了对二噻吩硼烷分子异构体(DTB-A和DTB-B)的区分.结果表明,原始的DTB-A和DTB-B分子结在费米能级两侧都有一个自旋向上透射峰和一个自旋向下透射峰,且两个透射峰的能量位置和高度基本相同.因此,原始DTB-A和DTB-B分子结的自旋向上和自旋向下电流曲线基本重合,不能被明显区分.然而,研究发现量子干涉效应能不同程度地增强氨基钝化DTB-A分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力,并减弱氨基钝化DTB-B分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力.此外,研究还发现量子干涉效应可以显著提高硝基钝化DTB-B分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力,同时减弱硝基钝化DTB-A分子结费米能级两侧分子轨道的自旋极化输运能力.由于量子干涉效应对氨基和硝基钝化的DTB异构体分子结自旋输运能力有不同的调制作用,因此可以通过测量氨基和硝基钝化分子结的自旋电流值来区分DTB分子的两种异构体.     

T型双量子点分子Aharonov-Bohm干涉仪的电输运

利用非平衡格林函数方法, 理论研究T型双量子点分子Aharonov-Bohm (A-B)干涉仪的电荷及其自旋输运性质. 通过控制T型双量子点分子内量子点间有无耦合, 能够实现在同一电子能级位置处分别出现共振和反共振状态, 根据此性质, 能将体系设计成量子开关器件. 当将两个完全相同的T型双量子点分子分别嵌入A-B干涉仪两臂中时, 磁通取适当数值, 能够出现完全的量子相消干涉. 通过调节量子点能级、左右两电极间的偏压和Rashba自旋轨道相互作用强度, 可对体系自旋流进行调控. 关键词： 非平衡格林函数 T型双量子点分子 Aharonov-Bohm干涉仪 自旋输运     

缀饰态理论在碰撞能量转移过程中的应用

利用缀饰态理论研究了由分子和原子组成的混合共振系统中分子和原子之间的碰撞能量转移过程.结果发现:在单模强激光场作用下,该混合共振系统由于发生了碰撞能量转移,而使得粒子在相应能级上产生重新布居,并在一定条件下呈现出量子干涉增强效应,导致了不同缀饰态能级之间出现交叠区.这一结果与现有实验报导相符,为研究多能级系统的量子干涉效应提供了一种新的理论途径.     

扫描隧道显微镜在单分子科学中的应用

单分子科学是一门新兴的交叉科学,在当前的科技发展中具有重要意义.扫描隧道显微镜是研究单分子的一种强有力而独特的工具.文章以作者所在研究组近年来在单分子表征、操控和原型器件设计等方面的研究工作进展为例,概述了扫描隧道显微镜在单分子科学中的应用,重点介绍了以下成果:在硫醇分子自组装单层膜上观测到C60分子的本征笼状结构,并发现了一种新颖的由C60分子取向产生的拓扑序;结合实验图像和理论模拟,确定了单个C60分子在Si(111)-7×7表面的吸附取向;通过对金属富勒烯分子Dy@C82进行空间和能量分辨成像及相关理论模拟,确定了金属原子相对碳笼的位置及分子的取向;利用扫描隧道显微镜针尖对吸附在Au(111)表面的单个CoPc分子操作"分子手术",以实现其吸附态和自旋态的量子调控;发现了一种由单电子隧穿和C59N分子的特殊能级结构产生的新的整流机制;发现了一种由针尖电子态和CoPc分子中Co原子轨道的空间对称性匹配产生的负微分电阻效应.     

量子点环嵌入Aharonov-Bohm干涉器中电子的退耦合态及反共振现象

采用Anderson模型哈密顿量和非平衡态格林函数方法对量子点环以不同构型嵌入A-B干涉器中电子输运的退耦合态及反共振现象进行了理论研究. 结果表明,量子点环A-B干涉器的结构对称性以及穿过A-B干涉器的磁通量是诱发退耦合现象的两种物理机理. 耦合量子点结构的对称性越高,体系在相干电子输运过程中表现出来的退耦合及反共振现象越明显. 而且在具有高度对称性的耦合量子点结构中,通过磁场调节体系的结构参数可以分别使第奇数或第偶数分子本征态从电极上退耦合,从而使电子输运电导表现出奇偶对等振荡现象. 这为设计纳米电子开关器件提供了一个新的物理模型. 关键词： 量子点环 A-B干涉器 退耦合 反共振     

基于碰撞感应激发产生的量子相干效应研究

近年来，量子相干在诸如高灵敏高精度激光光谱和新型量子频标、分子运动和物理化学反应的操控、原子分子激发态结构信息、量子态绝热布居转移、量子计算和量子信息处理等方面具有广泛的应用而受到人们的关注。基于量子干涉效应而产生的量子相干可分为频域和时域内的两种：频域内的量子相干来源于两个或多个同时的不同跃迁路径间的干涉，时域内的量子相干来源于两个或多个具有一定延时的同一跃迁路径间的干涉。本报告对以往较少涉及的原子及原子——分子混合体系中基于非相干碰撞而产生的频域和时域内多能级系统量子相干效应进行研究，并着重探索量子相干产生的条件及其对外界条件的依赖关系等。     

导线非共线的分子器件输运性质的第一性原理研究

分子器件是电子器件向小体积化发展的极限,分子器件中的电子在输运过程中体现出明显的量子效应,分子导线与分子接触的位置和导线间的角度等器件结构因素都会对分子器件的输运性质产生较大的影响.迄今为止,尚未见利用第一性原理量子输运计算方法研究导线非共线的分子器件输运性质的报道.本文以金-苯(硫醇)-金结构的分子器件为例,利用基于非平衡格林函数理论和密度泛函理论的第一性原理量子输运计算方法对其输运性质进行了系统研究,特别注重于研究随着非共线导线间导线夹角角度的变化及导线和苯(硫醇)分子接触位置的不同对器件输运性质的影响.计算表明,金导线与苯(硫醇)的接触位置及导线的夹角等器件结构细节不仅能够定量地影响金-苯(硫醇)-金分子器件的电流大小,还能够定性地改变器件的输运性质,使得部分器件结构出现负微分电阻效应.研究结果对全面理解分子器件的输运性质具有一定的指导意义.     

基于碰撞产生的频域和时域内的量子干涉效应研究

从理论和实验两方面对以往较少涉及的原子-分子混合体系中基于碰撞而产生间距较大多能级间的相干和两延时波包间的相干及量子干涉效应进行研究,揭示通过碰撞这种非相干过程可产生在频域内具有较大能级间距多能级间的相干和时域内两延时波包间的相干.运用半经典密度矩阵理论及缀释态理论对碰撞产生的多能级系统量子干涉效应进行计算和分析;同时实验上用ns脉冲染料激光器观察到钠原子-分子混合体系中基于等频双光子两步激发及钠原子-分子混合激发而产生的钠原子3S-3P(1/2,3/2)-5S(或4D)系统基于碰撞产生的频域和时域内的量子干涉效应.本工作为进一步运用非相干碰撞过程研究较大间距多能级间和两延时波包间的相干提供了一种新的有效的方法,可望在高灵敏高精度激光光谱、原子分子激发态结构信息及物理化学过程的控制等方面具有广泛的应用.     

表面单分子量子态的探测和调控研究进展

单分子体系是一种典型的受限量子体系,且由于其能级分立、轨道局域、化学拓展性强,因而具有丰富的电子态、光子态以及自旋态,这些分子体系中由量子力学决定的物态使得利用单分子作为未来量子信息的载体成为可能.对单分子尺度量子态的探测和调控研究有利于我们“自下而上”精确构建量子器件.由于单分子体系的尺寸限制,宏观的表征手段难以对其进行精确地调控和探测.扫描隧道显微镜具有高精度的实空间定位能力,高分辨的成像和谱学能力,可以实施原位的分子操纵,还可以与多种外场和局域场表征技术联用,是目前精确探测和调控分子尺度量子态特性的重要工具.本文撷取这一领域较为代表性的进展,介绍了基于扫描隧道显微学技术的表面吸附单分子及其相关结构中的量子态研究现状.首先介绍了表面单分子体系量子态的制备手段,然后分别重点介绍了单分子的局域磁自旋态以及单分子作为单光子源的光学特性.对于石墨烯分子结构我们将其视为一种大分子的单分子体系,分别从其拓扑电子态和自旋态的表征和调控两方面做了介绍.最后总结并对单分子量子态研究未来的发展做了展望.     

以石墨烯为电极的有机噻吩分子整流器的设计及电输运特性研究

传统硅基半导体器件受到了量子尺寸效应的限制,发展分子电子学器件有可能解决这一难题.本文提出了由石墨烯电极和有机噻吩分子相结合构造分子器件的思想,建构了"石墨烯-噻吩分子-石墨烯"结构的分子器件,并运用非平衡态格林函数结合密度泛函理论的方法研究了其电输运特性.系统地分析了电子给体"氨基"和电子受体"硝基"两种取代基的位置对有机噻吩分子电输运的影响.计算表明,有机噻吩二聚物被"氨基"和"硝基"取代后会产生明显的负微分电阻效应和整流效应.进一步对产生这些效应的物理机制进行分析,发现氨基的位置可以调整负微分电阻的强弱,硝基的位置可以改变整流的方向.     

巨腔系统中的光子屏蔽

随着巨原子研究的展开,量子干涉效应的应用逐步广泛.基于量子干涉效应,利用海森伯-郎之万方程,研究了巨腔与波导耦合系统的相位调控,打破了传统小原子与波导耦合体系中偶极近似的限制.研究表明,通过给系统外加一对相位差为?的驱动,在三腔系统中,当系统达到稳态时,腔阵列波导的中间腔与单模巨腔内的光子数可以实现双向屏蔽.将研究拓展至多腔系统中时,可在不同条件下分别实现巨腔与耦合腔阵列波导的单向和双向屏蔽.基于量子干涉效应的光子调控,该系统可以实现腔的光子数为0,希望在量子器件设计和量子信息处理等领域实现新应用.     

C59N单分子整流器

通过将单个C59N分子置于双势垒隧道结中，从而利用单电子隧穿效应和C59N分子的特殊能级结构，我们成功地实现了一种新型的单分子整流器件．实验中这个整流器件的正向导通电压约为0．5-0．7V，反向击穿电压约为1．6—1．8V．理论分析表明，中性C59N分子的半占据费米能级以及在不同充电情况下费米能级的不对称移动是形成整流效应的主要原因．其构成原理也决定了该器件具有稳定、易重复的特点．     

Ⅰ类超晶格势阱中能级分布及电子跃迁规律研究

在研究大量实验曲线的基础上,指出势阱所有能级均有一定的宽度,电子或空穴在各能级中出现的概率符合正态分布,从理论上分析了I类超晶格和双势垒单势阱的发光光谱与吸收光谱.解释了GaAs/Ga1－xAlxAs多量子阱和超晶格吸收光谱吸收边及量子阱变窄时各吸收峰的“蓝移现象”及GaAs/Ga1－xAlxAs双势垒单量子阱样品的电流—电压特性曲线及电导—电压特性曲线的特征和出现的“负阻效应”.     

含多层InAs量子点的双肖特基势垒二极管输运特性研究

研究了含多层InAs量子点结构的双肖特基势垒的电流输运特性,观察到了量子点的电子存储效应及其对电流的调制现象、电流多稳态现象和零点电压漂移现象.因为多量子点之间存在耦合作用,造成器件中的很多亚稳态.通过器件的输运特性显示出比含单层量子点器件更复杂的结果.随着外加电压的变化,器件经历很多弛豫过程.这些弛豫过程在电流电压曲线中造成很多电流跳跃结构和各种噪声结构 关键词： 多量子点 迟滞现象 单电子过程     

基于原子操纵技术的人工量子结构研究

扫描隧道显微镜原子操纵技术是指利用扫描探针在特定材料表面以晶格为步长搬运单个原子或分子的技术.它是纳米尺度量子物理与器件研究领域一种独特而有力的研究手段.利用这种手段,人们能够以原子或分子为单元构筑某些常规生长或微加工方法难以制备的人工量子结构,通过对格点原子、晶格尺寸、对称性、周期性的高度控制,实现对局域电子态、自旋序、以及能带拓扑特性等量子效应的设计与调控.原子操纵技术与超快测量及自动控制技术的结合,使得人们能够进一步研究原子级精准的量子器件,因而该技术成为探索未来器件新机理、新工艺的重要工具.本文首先简介原子操纵方法的发展过程和技术要点,然后分别介绍人工电子晶格、半导体表面人工量子点、磁性人工量子结构、人工结构中的信息存储与逻辑运算、单原子精度原型器件等方面的最新研究进展,以及单原子刻蚀和自动原子操纵等方面的技术进展,最后总结并展望原子操纵技术的应用前景和发展趋势.     

氢负离子在少周期激光场中解离时的干涉效应

本文利用强场近似理论研究了氢负离子在少周期激光场中的解离过程. 在计算中采用了数值积分和鞍点近似两种计算方法并得到了一致的结果. 更为重要的是, 利用鞍点法对激光脉冲中不同时刻解离产生的电子波包之间的干涉效应进行了研究, 发现光电子动量谱的主要结构是电子波包间的周期间干涉和周期内干涉共同作用的结果, 并分析了周期内和周期间干涉效应对光电子能量谱的影响. 最后, 讨论了激光脉宽对周期内和周期间干涉效应的影响. 本文的工作对进一步了解负离子光解离过程中的量子干涉效应和利用光场对其进行调控方面的研究具有意义.     

掺氧纳米硅局域态中的电子自旋能级展宽效应

本文发现很有趣的量子效应,纳米硅表面掺杂氧而形成的电子局域态中电子自旋能级间隔会有明显的展宽,被约束在局域态中的电子自旋±1/2能态间距被展宽两个数量级,达到100 meV左右.本文用纳秒脉冲激光在氧氛围中制备了掺杂氧纳米硅结构并形成电子局域态,在实验检测中探测到了电子自旋能级展宽效应;用第一性原理模拟计算方法研究了电子自旋能级展宽效应,具体地对于纳米硅量子点和量子层结构表面的硅氧双键与硅氧桥键局域态中的电子自旋量子态分别进行了模拟计算研究,证实了实验结果.结合实验与计算研究结果分析,建立起电子自旋能级展宽效应的物理模型.这些工作在量子信息高保真存储与处理上会有很好的应用.     

Na2中由一对耦合能级相干叠加导致的双光子吸收的干涉增强效应

在中间共振增强能级是一对波函数叠加的耦合能级的钠分子菱形四能级系统中，实验观察了由该两耦合能级的相干叠加作用所导致的不等频双光子吸收的干涉增强效应，并运用密度矩阵方程对这一实验现象进行了计算，其结果与实验符合得很好. 关键词： 干涉增强 双光子吸收 菱形四能级系统 耦合能级     

自组织量子点的量子态光学探测

半导体量子点主要包括在真空中外延生长的自组织量子点和在溶液中采用化学方法合成的胶体量子点,由于量子限制效应所导致的分立能级结构使得它们通常被称为“人工原子”。和自然原子不同,半导体量子点的能级结构强烈依赖于其尺寸和形状,这样就提供了更为灵活的方法来控制固体材料中的光与材料的相互作用。近年来,许多类原子的量子光学现象(包括量子干涉、Rabi振荡和Mollow荧光)都已经在单个的自组织量子点中揭示出来。与此形成对比的是,上述所有的类原子量子光学特性目前还没有在单个的胶体量子点中观察得到。在本文中,我们将侧重于介绍我们科研组以及我们和别的科研组合作对单个自组织量子点的单量子态在光学探测和相干控制方面完成的一系列工作。对单个的胶体量子点,我们认为量子相干特性的测量和控制将在新近合成的非荧光闪烁或荧光闪烁得到抑制的材料体系中得以实现.     

里德堡分子物理的研究进展

里德堡原子是主量子数（n）很大的高激发态原子，由一个或者多个里德堡原子形成的里德堡分子具有大的尺寸，丰富的振转能级，永久的电偶极矩以及对外场非常敏感等特性，不仅包含了里德堡原子的奇异特性，而且在量子信息存储和量子模拟以及在医学中具有广泛的应用价值，引起了国内外学者的研究兴趣。根据束缚机制的不同，里德堡原子形成不同种类的里德堡分子，目前包括里德堡电子与基态原子低能电子散射形成的基态–里德堡分子、里德堡原子间电多极相互作用形成的里德堡–里德堡分子和离子与里德堡原子间电多极相互作用形成的离子–里德堡分子。本文综述了近年来双原子里德堡分子的研究进展，包含三类里德堡分子的形成机制、实验观测及其光谱特性等。