4,4''-二甲氨基二苯乙烯双光子吸收理论研究--溶剂效应

对最近实验室合成的分子材料 4 ,4 ' 二甲氨基二苯乙烯的双光子吸收特性在从头计算的基础上进行了理论研究。理论模型是建立在密度泛函理论的基础上的。利用含时的密度泛函理论来计算分子的非线性光学性质 ,而溶剂效应则通过自洽响应场方法的极化连续模型来模拟。计算结果表明 ,三态模型可以很好地给出该分子在低激发态范围内的双光子吸收截面。随着溶剂极性的增加 ,单光子波长红移 ,双光子吸收截面增加。双光子吸收截面的大小和实验给出的结果符合得较好。     

4，4′-二甲氨基二苯乙烯双光子吸收理论研究——溶剂效应

对最近实验室合成的分子材料4，4′-二甲氨基二苯乙烯的双光子吸收特性在从头计算的基础上进行了理论研究。理论模型是建立在密度泛函理论的基础上的。利用含时的密度泛函理论来计算分子的非线性光学性质，而溶剂效应则通过自洽响应场方法的极化连续模型来模拟。计算结果表明，三态模型可以很好地给出该分子在低激发态范围内的双光子吸收截面。随着溶剂极性的增加，单光子波长红移，双光子吸收截面增加。双光子吸收截面的大小和实验给出的结果符合得较好。     

D-A型二噻吩并磷杂茂衍生物分子的双光子吸收性质

在密度泛函理论理论水平上,采用响应理论方法计算了一系列2,6-donor-acceptor 二噻吩并磷杂茂衍生物分子的单、双光子吸收性质. 理论计算结果表明该系列分子都具有较大的双光子吸收截面,并且分子中心的磷原子无论被氧化还是金属配合,其双光子吸收截面几乎保持不变. 此外,还考虑了溶剂效应对分子光学性质的影响,研究表明分子能级发生了溶剂化蓝移,并且分子的单光子和双光子吸收性质随着溶剂极性表现出非单调变化.     

D-A型二噻吩并磷杂茂衍生物分子的双光子吸收性质

在密度泛函理论理论水平上,采用响应理论方法计算了一系列2,6-donor-acceptor二噻吩并磷杂茂衍生物分子的单、双光子吸收性质.理论计算结果表明该系列分子都具有较大的双光子吸收截面,并且分子中心的磷原子无论被氧化还是金属配合,其双光子吸收截面几乎保持不变.此外,还考虑了溶剂效应对分子光学性质的影响,研究表明分子能级发生了溶剂化蓝移,并且分子的单光子和双光子吸收性质随着溶剂极性表现出非单调变化.     

超短脉冲激光在DBASVP分子中传播时的双光子面积演化和光限幅效应

以一维不对称π共轭分子体系（DBASVP分子）为介质,在双光子共振条件下,从双光子面积定理和严格数值求解Maxwell-Bloch方程两方面出发,分别研究超短脉冲激光在该有机分子介质中的传播过程,从而探讨双光子面积的演化规律,并分析双光子面积定理的适用性.提出了一种数值模拟分子介质光限幅特性的理论方法.分子的电子结构和电偶极矩是基于密度泛函理论利用从头计算方法得到的.研究结果表明,基于慢变幅和慢变相近似以及单模场条件下的双光子面积定理不能很好地描述超短脉冲的双光子面积在该分子介质中的演化规律.基于双光子吸收的分子光限幅特性与分子介质的厚度有关. 关键词： 双光子吸收 光限幅效应 双光子面积定理 超短脉冲激光     

有机材料的双光子吸收物理特性及其应用

近年来，具有大双光子吸收截面的有机材料的物理性质及其应用的研究成为令人关注的重要研究课题。文章综述了有机材料的双光子吸收过程，物理特性以及其实验测试和研究方法，评述了有机材料的双光子吸收效应的应用，包括上转换散射，光学限幅，双光子荧光显微成像、三维光信息存储和光学微加工等。     

取代效应对脂滴检测NAPBr染料分子的双光子吸收和激发态性质影响的理论探究

双光子荧光染料分子在生物医学成像中具有广阔的应用前景,但取代效应对分子结构以及光物理性质影响的探求相对匮乏. 本文设计并研究了一系列脂滴检测染料分子,分析了分子的光学性质以及无辐射跃迁等. 通过分子内弱相互作用和电子- 空穴布居分析,阐述了其内在机理. 结果表明,所研究的分子均具有优良的光物理性能、高效荧光量子产量、大的斯托克斯位移以及显著的双光子吸收截面等. 本工作合理地解释了实验现象并阐述了取代效应对脂滴检测NAPBr染料分子的双光子吸收和激发态性质的影响,这为设计新型的高效有机分子提供了理论指导.     

激发态分子内质子转移有机分子HBT的三阶非线性光学特性

以532nm皮秒脉冲作抽运光,采用单光束Z-扫描技术对具有激发态分子内质子转移效应的有机分子2-(2′-羟基苯基)苯并噻唑(HBT)在其双光子吸收区的非线性光学特性进行了研究.实验结果表明,对532nm波长的光,HBT分子存在明显的双光子吸收.通过拟合开孔Z-扫描实验数据,求解了HBT分子在其双光子吸收区的非线性吸收系数,并探讨了抽运光强度对介质双光子吸收效应的影响.采用高斯分解法,通过拟合闭孔Z-扫描除以开孔Z-扫描数据,理论推导并计算了在介质对抽运光存在非线性吸收的情况下HBT分子的非线性折射率,以及不同入射光强度时HBT分子的三阶非线性极化率实部和虚部的值.计算结果表明,理论分析与实验结果较好地符合,这些结果为进一步研究和开发此类材料的应用提供了理论与实验依据.     

以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子双光子吸收特性

理论研究分子结构与双光子吸收性质之间的关系对于指导实验者设计与合成功能分子材料具有重要意义. 在杂化密度泛函水平上, 利用响应函数方法, 计算了一类以二乙烯硫/砜基为中心的新型电荷转移分子的双光子吸收截面, 并在相同计算水平上, 与联苯乙烯类强双光子吸收分子做了比较; 以新型电荷转移分子为基础, 利用异构效应, 设计出了可以增强双光子吸收强度的分子结构. 研究表明, 在可应用波长范围内, 该系列分子表现出较强的双光子吸收响应, 与相似共轭长度的强双光子吸收分子具有相同量级的双光子吸收截面; 二乙烯硫/砜基在分子中心作为吸电子基团可以形成有效的电荷转移分子; 改变咔唑基的连接方式可以有效提高双光子吸收截面. 该研究为实验合成新型双光子吸收分子材料提供了理论依据.     

新型多共轭链有机分子双光子吸收特性的理论研究

在密度泛函理论水平上,利用解析响应函数方法研究了以（4-{2-［4-（2-吡啶-4-乙烯基）-苯基］-乙烯基}-苯基）-胺为基本结构单元的单支、双支和三支共轭链有机分子的单光子和双光子吸收特性.计算结果表明,这三种有机分子都具有较大的线性和非线性吸收强度.在紫外-可见光区域,它们的单光子吸收谱都存在两个峰,这与实验结果符合较好.在近红外区域,多共轭链有机分子呈现出宽达300 nm的宽带双光子吸收,单支、双支和三支分子的最大双光子吸收截面比约为1.0∶2.3∶4.0,其中三支分子具有最大的双光子吸收截面101.73×10^-48 cm⁴·s.从理论上进一步证实,增加分子的共轭链可有效提高分子的双光子吸收特性.同时还给出了电荷转移态的电荷迁移过程. 关键词： 双光子吸收 响应函数方法 多共轭链有机分子     

Ultrafast carrier dynamics of Cu2O thin film induced by two-photon excitation

Cuprous oxide (Cu₂O) has attracted plenty of attention for potential nonlinear photonic applications due to its superior third-order nonlinear optical property such as two-photon absorption. In this paper, we investigated the two-photon excitation induced carrier dynamics of a Cu₂O thin film prepared by radio-frequency magnetron sputtering, using the femtosecond transient absorption experiments. Biexponential dynamics including an ultrafast carrier scattering (< 1 ps) followed by a carrier recombination (> 50 ps) were observed. The time constant of carrier scattering under two-photon excitation is larger than that under one-photon excitation, due to the different transition selection rules and smaller absorption coefficient of the two-photon excitation.     

有机双光子吸收材料的研究进展

本文综述了具有优异双光子吸收/双光子荧光性质的有机功能材料的研究工作和成果。近年来,有机材料凭借其出众的性质、丰富的种类、多重功能性以及快速的非线性光学响应引起国际科学和技术界的极大兴趣。文章介绍了测量材料的非线性光学性质和超快响应的实验方法,它们已被广泛应用于有机材料的研究工作,并且取得了重大的进展。本文描述了对偶极、四极、多枝结构、大环结构以及聚合物等有机材料的非线性光学性质和超快光学响应的研究结果。基于有机材料的迷人性质,具有优异非线性光学性质和超快响应的有机材料将会在很多领域显示出巨大的应用潜力。     

EXCITED-STATE NONLINEAR ABSORPTION AND ITS APPLICATION IN PHOTONIC TECHNOLOGY

The main achievements in our research on the physical phenomena of the excited-state nonlinear absorption in a molecular system and its applications in photonic technology are described. In the first part of this paper, some energy-level models and rate-equations are used to explain various mechanisms of the excited-state nonlinear absorption under differ-ent conditions, such as reverse saturable absorption caused by the triplet and/or the singlet excited-state absorption; saturable absorption due to the first and/or the second singlet excited-state absorption; and the excited-state nonlinear absorption induced by two-photon absorption. The experimental results for metal-organic and C₆₀ materials irradiated by ps and ns laser pulses are consistent with the simulated curves of the transmittance versus flu-ences. In the second part, the applications of excited-state nonlinear absorption in photonic techniques including optical bistability, optical switching, optical limiting, optical modula-tion, optical logic and optical storage are introduced. The working principles of the photonic devices based on the excited-state nonlinear absorption are presented. The experimental characteristic curves are found in good agreement with the theoretical simulations for these devices.     

以衍射理论为基础考虑双光子吸收的Z-扫描理论

以菲涅尔-基尔霍夫衍射理论为基础,建立了非线性介质对高斯光束的衍射模型,对高斯光束通过非线性介质后的传输行为进行了详细的理论推导和数值计算,从一种新的角度解释了Z-扫描现象.理论推导出了考虑双光子吸收的闭孔和开孔Z-扫描曲线的统一公式,是计算非线性折射率和双光子吸收系数的一种新方法.数值模拟计算表明,对于考虑双光子吸收的闭孔Z-扫描曲线,其结果与经典的Z-扫描理论完全一致.而对于已给定的开孔Z-扫描曲线,用该理论计算出的双光子吸收系数是经典开孔Z-扫描理论计算值的1/3,其它结论与传统Z-扫描理论完全吻合.该理论的近似条件只要求薄样品和小非线性吸收,比传统理论具有更好的准确性.     

THz Generation by Optical Rectification and Competition with Other Nonlinear Processes

We present a study of the competition between tera-hertz （THz） generation by optical rectification in （110） ZnTe crystals, two-photon absorption, second harmonic generation and free-carrier absorption. The two-photon nonlinear absorption coefficient, second harmonic generation efficiency and free-carrier absorption coefficient in the THz range are measured independently. The incident pump field is shown to be depleted by two-photon absorption and the THz radiation is shown to be reduced, upon focusing, by free-carrier absorption. The reduction of the generated THz radiation upon tight focusing is explained, provided that one also takes into account diffraction effects from the sub-wavelength THz source.     

Nonlinear microscopy

We describe the basic principles of nonlinear optical microscopies based on two-photon excited fluorescence and on second-harmonic generation. Particular attention is given to the physical mechanisms underlying molecular second-harmonic generation, and the features unique to its signal contrast. We provide an overview of some applications of nonlinear microscopy including the visualization of molecular ‘flip–flop’ dynamics in membranes, high-resolution measurements of inter-membrane separations, and high-sensitivity membrane potential imaging. Future developments of nonlinear microscopy are briefly considered.     

GaAs在光通讯波段的超快非线性光学研究

采用Z-扫描和泵浦-探测技术,在光通讯波段对砷化镓(GaAs)单晶进行了非线性动力学以及非线性光学的实验研究.飞秒泵浦-探测实验结果表明,三阶非线性光学效应源于砷化镓单晶对飞秒激光的瞬态双光子吸收,而五阶非线性光学效应源于砷化镓单晶双光子吸收诱导的自由载流子吸收效应.通过Z扫描实验,得到了关于GaAs单晶所有的非线性光学参数,包括双光子吸收系数、三阶非线性折射系数、双光子吸收诱导的自由载流子吸收截面以及双光子吸收诱导的自由载流子折射截面.结果表明,砷化镓单晶在制造光限幅器件和光电探测器方面具有良好的发展前景.     

Measurements of dynamics of nondegenerate optical nonlinearity in ZnS with pulses from optical parameter generation

We expand the degenerate PO pump-probe technique to nondegenerate field and use it to investigate optical nonlinear dynamics in ZnS single crystal. Excited by 532-nm laser pulses with 21-ps duration, the temporal response of nondegenerate nonlinear absorption and nondegenerate nonlinear refraction are probed by laser pulses from optical parameter generation (OPG) at 600 and 680 nm with pulse width of 10 ps. Based on the theory of free-carrier optical nonlinearity, we study the pure free-carrier refraction in ZnS. By numerically fitting based on the nondegenerate pump-probe theory, the nondegenerate two-photon absorption coefficient, the free-carrier lifetime, the free-carrier absorptive cross section and refractive coefficient at both probe wavelengths are determined respectively. The dispersion of the free-carrier refractive coefficients is discussed.     

双光子激发ZnSe自由载流子超快动力学研究

采用Z扫描和抽运-探测实验技术, 在波长为532 nm、脉冲宽度为41 fs的条件下测得ZnSe晶体的双光子吸收系数, 并获得了不同激发光强下的自由载流子吸收截面、电子-空穴带间复合时间和电子-声子耦合时间. 研究发现, 随着激发光强的增大, 自由载流子吸收截面减小, 复合时间变短. 当激发光强增大导致载流子浓度大于10¹⁸ cm^-3时, 抽运-探测信号出现明显改变, 原因归结为强光场激发导致样品在短时间内带隙变窄和电子-空穴等离子体的形成.