CsI(Tl)闪烁晶体研究进展

CsI(Tl)闪烁晶体光产额高于BGO晶体4倍多,辐照长度较NaI(Tl)晶体短,机械性能好,是一种优良实用的闪烁晶体材料.CsI(Tl)晶体的发光中心包括激活剂发光中心[Tl(Ⅰ)和Tl(Ⅱ)]和辐照诱导缺陷发光中心.CsI(Tl)晶体的发射谱峰值位于550nm,能与硅光二极管配合组成性能优良的探测器,广泛应用于核技术和高能物理等领域.目前主要采用坩埚下降法和连续加料法生长.本文综述了CsI(Tl)闪烁晶体的生长、缺陷、闪烁性能及其应用领域的研究与发展趋势.     

不同X射线管电压下CsI和CsI(Tl)晶体的X射线辐照致发光

在室温(290 K)和低温(25 K)下,测量了从11～40 kV的一系列管电压下X射线激发纯CsI和CsI (Tl)晶体的辐照致发光(RL)谱.结果表明:在固定温度下,管电压变化后, 305 nm和340 nm的本征发光带和580 nm的非本征发光带的形状结构均不发生变化,只是其强度发生变化.对所测得的各发光带强度随管电压的变化关系用抛物线模型进行了拟合分析,得到了较好的结果.同时还发现纯CsI和CsI (Tl)晶体中所有本征RL发光带强度与X射线强度基本上成正比关系,而当管电压增加时,CsI (Tl)晶体中非本征发光带强度的增加速度慢于本征发光带.分析认为,290 K时这可能与样品中另一个位于400 nm左右的发光带有关;而在25 K时则可能和H心与VK心的竞争有关.     

新型闪烁晶体Gd3(Al,Ga)5O12:Ce3+的研究进展

无机闪烁晶体在核辐射探测领域有重要的应用,铈掺杂铝酸钆镓(Gd3(Al,Ga)5O12:Ce,缩写为GAGG:Ce)闪烁晶体性能优良,在高能物理、γ相机等应用领域有广阔的应用前景,因此成为了当前闪烁体领域的研究热点.本文总结了GAGG:Ce闪烁晶体近年来主要的研究进展;分析了GAGG:Ce晶体的结构及其稳定性;阐述了反位缺陷对晶体发光性能的影响;通过"带隙工程"理论解释了Gd、Ga离子掺杂消除反位缺陷的机理;总结了近年来GAGG:Ce晶体生长中存在的问题及解决途径;梳理了GAGG:Ce晶体的发光机理、闪烁性能及其影响因素;对各国团队通过阳离子掺杂的"缺陷工程"理论抑制GAGG:Ce晶体闪烁衰减慢分量的研究进行分析总结;展望了GAGG:Ce闪烁晶体发展方向.     

1英寸Cs2LiLaBr6∶Ce闪烁晶体的生长及性能研究

Cs₂LiLaBr₆∶Ce(CLLB∶Ce)晶体n/γ双读出闪烁性能优异,其实用化瓶颈在于大尺寸、高光学质量晶体的生长。本研究采用非化学计量比配比,避开CLLB∶Ce非一致熔融组分区域,通过改进研制坩埚下降法晶体生长炉,并优化温度场和降低坩埚下降速度等晶体生长工艺,从而克服组分过冷,保持生长界面稳定,得到了直径1英寸(1英寸=2.54 cm)的CLLB∶Ce晶体毛坯,等径透明部分长度达40 mm,单晶比例由52%提高至79%,可见光区光学透过率达到70%以上。在¹³⁷Cs激发下能量分辨率达3.7%,在²⁵²Cf激发下晶体的品质因子达到1.42,可以很好地甄别中子和γ射线。     

RbY2Cl7:Ce晶体的生长和闪烁性能研究

采用坩埚下降法,在真空密封的石英坩埚中成功生长出复合稀土卤化物RbY2Cl7:Ce单晶.此晶体属于正交晶系,晶胞参数为:a=1.27469 nm,b=0.69302 nm,c=1.26655 nm.熔点为617℃.表征了该晶体的X射线光致激发-发光光谱、激发发射光谱、γ射线多道能谱及激发衰减曲线等闪烁性能.RbY2Cl7:Ce的激发-发射光谱显示发射峰在389 nm左右,激发峰在336 nm左右.在137Cs源的γ射线激发下能量分辨率约为9.8;,闪烁衰减时间约为35 ns.     

Cs2HfCl6和Cs2HfCl6∶Tl晶体的生长、光学和闪烁性能研究

本文使用坩埚下降法制备了ø7 mm的未掺杂Cs₂HfCl₆与Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl(摩尔分数)单晶,对晶体样品进行了物相、杂质含量、光学和闪烁性能的研究。该晶体属于立方晶系,空间群为Fm3m。在荧光和X射线激发下,未掺杂Cs₂HfCl₆晶体的发光主峰皆为380 nm,对应于自陷激子发光。Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体在荧光和X射线激发下,发射光谱中除了存在380 nm处的自陷激子发光,也存在505 nm处Tl⁺的sp-s²跃迁发光。Cs₂HfCl₆和Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的光输出分别为37 000 photons/MeV和36 500 photons/MeV,在662 keV处的能量分辨率皆为3.5%。在¹³⁷Cs源激发下,Cs₂HfCl₆晶体的闪烁衰减时间为0.37 μs (4.2%)、4.27 μs (78.9%)和12.52 μs (16.9%),Cs₂HfCl₆∶0.2%Tl晶体的闪烁衰减时间为0.33 μs (3.5%)、4.09 μs (81.9%)和10.42 μs (14.5%)。     

Cs2LiYCl6∶Ce晶体的n/γ双探测闪烁性能研究

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC)晶体是一种具有n/γ双探测能力的新型闪烁晶体。采用坩埚垂直下降法生长出富⁶Li的CLYC晶体毛坯,经加工、封装得到φ50 mm×50 mm的CLYC闪烁晶体封装件,其对¹³⁷Cs 662 keV γ射线的能量分辨率为4.22%;测量²⁵²Cf中子源的脉冲波形甄别(PSD)品质因子(FOM)为3.45。凭借其优异的性能,CLYC闪烁晶体有望在中子探测领域替代³He正比计数管,并可作为n/γ双探测的优选材料,应用于中子辐射探测器、放射性同位素识别仪、个人辐射剂量仪,以及其他中子、伽马射线的探测。     

坩埚下降法生长的大尺寸BaF2∶Y闪烁晶体的闪烁性能及辐照损伤研究

本文使用垂直坩埚下降法制备了40 mm×40 mm×350 mm的BaF₂∶5%Y(摩尔分数)晶体,并对晶体样品进行了掺杂含量、闪烁性能、光学性能和辐照损伤的研究。距离籽晶端0～300 mm范围内的Y³⁺掺杂浓度(摩尔分数)为5.1%±0.9%。晶体样品的平均光输出为2 100 ph/MeV,在662 keV处的最优能量分辨率为10.1%。经⁶⁰Co放射源辐照累积剂量1 Mrad后,样品在波长220 nm处的透过率由辐照前的87.3%下降至83.5%,在波长300 nm处的透过率由91.8%下降至89.9%。BaF₂∶Y晶体的抗辐照性能差于BaF₂晶体,经过累积剂量辐照后,BaF₂∶Y晶体对波长300 nm光的吸收明显增强。     

LaBr3:Ce,Sr闪烁晶体的生长及性能研究

采用自发成核坩埚下降法生长了直径25 mm的铈、锶共掺溴化镧(LaBr₃∶5%Ce,x%Sr,简称LaBr₃∶Ce, Sr,其中x=0.1、0.3、0.5,摩尔分数)闪烁晶体,测试对比了晶体的X射线激发发射光谱、透过光谱和脉冲高度谱等。结果表明,不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在X射线激发下的发射光谱波形基本一致,但相比未掺杂Sr²⁺的样品,发射峰的峰位发生了明显的红移,随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,发射峰红移程度增大。不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在350～800 nm不存在明显的吸收峰,0.3%和0.5%Sr²⁺掺杂晶体的透过率有所降低。随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,能量分辨率逐步提高,Sr²⁺掺杂浓度为0.5%时,LaBr₃∶Ce, Sr晶体的能量分辨率最高,达2.99%@662 keV...     

Gd3(Al,Ga)5O12:Ce晶体生长与闪烁性能研究

掺铈钆铝镓石榴石(Gd₃(Al, Ga)₅O₁₂∶Ce,简称GAGG∶Ce)闪烁晶体是近年来发现的一种新型稀土闪烁晶体,具有光输出高、能量分辨率高、衰减时间短、无自辐射和不潮解等优点,在核医学成像、安检和环境监测等领域具有广阔的应用前景。本文报道了GAGG∶Ce晶体的提拉法生长与闪烁性能表征。利用高温固相反应法合成GAGG∶Ce原料,采用XRD对合成的原料进行了物相分析,结果表明,在1 500℃下煅烧12 h合成的多晶料为纯GAGG相。利用提拉法生长出尺寸?50 mm×90 mm的GAGG∶Ce晶体,测试了其透过光谱、X射线激发发射光谱和脉冲高度谱,结果表明,7 mm厚样品550 nm的透过率为81.5%,晶体X射线激发发射峰中心波长位于550 nm,晶体的光输出为59 000 photons/MeV,能量分辨率为6.2%@662 keV,晶体衰减时间快分量为149 ns,慢分量为748 ns。     

大尺寸掺铊碘化钠晶体生长及闪烁性能

采用坩埚下降法,生长了体积为4 L的大尺寸NaI(Tl)晶体。对晶体进行X射线粉末衍射、紫外可见近红外透射光谱测试,结果表明,生长的晶体具有单一的物相,在600～1 600 nm的透过率高于75%。电感耦合等离子体发射光谱测试结果表明,晶体中的Tl离子浓度从头部到尾部逐渐增加。经过锻压、切割、打磨、抛光、封装等工序将NaI(Tl)晶体毛坯制成100 mm×50 mm×400 mm的方形晶体。闪烁性能测试结果表明,在¹³⁷Cs放射源激发下,晶体的平均能量分辨率为7.9%,不同位置的相对光输出和能量分辨率存在一定差异。     

低余辉碘化铯闪烁晶体的生长与性能研究

低余辉碘化铯晶体的开发对于碘化铯晶体在现代安检及医疗CT设备中的应用具有十分重要的意义。本文首先通过原料纯化处理,去掉对晶体余辉有明显影响的杂质,然后采用共掺杂的方式,以改进的布里奇曼法生长低余辉碘化铯晶体,研究了该晶体的闪烁性能。研究结果表明,该方法获得的碘化铯晶体的余辉值约0.31%@50 ms,远低于常规碘化铯晶体的余辉值。     

KCaCl3:Ce晶体的生长及发光性能

采用坩埚下降法生长出不同摩尔分数Ce³⁺(1%、2%、4%、6%、8%)掺杂的KCaCl₃:Ce单晶。晶体属于正交晶系,晶胞参数为a=0.756 0 nm,b=1.048 2 nm,c=0.726 6 nm。热重分析仪测得熔点为740 ℃,透过率测试显示晶体在可见光波段均具有较好光学透过率。对晶体的光致发光光谱、光致衰减时间、X射线激发发射光谱、透过率等光学性能进行了表征。光致发光光谱显示KCaCl₃:Ce晶体在358 nm和378 nm波长左右有宽的发射峰,符合Ce³⁺的5d₁→²F_5/2和5d₁→²F_7/2能级跃迁,通过拟合,KCaCl₃:Ce晶体的衰减时间在30 ns左右。晶体在X射线激发下均表现出优异的X射线发光性能。     

PbWO4:(Sb,Y)晶体的发光和闪烁性能研究

本文报道了用多坩埚下降法生长的大尺寸PbWO4:(Sb,Y)晶体的光谱和闪烁性能.基于透射光谱、X射线激发的发射谱、紫外激发及其发射谱、光产额和超短脉冲X射线激发荧光寿命等方面的测试,讨论了Sb,Y双掺杂对PbWO4晶体的光谱和闪烁性能的作用.结果表明:Sb,Y双掺杂能显著改善PbWO4晶体的光谱性能和闪烁性能,使PbWO4晶体在短波方向的透过率明显提高;对于尺寸为23×23×20mm3的掺杂晶体样品,光产额最大值大约为50 p.e./MeV,约为BGO光产额的6.0;;发光成份中有1.9ns和15.8ns两个衰减时间常数的快成份.     

非氟卤化物闪烁晶体的研究现状和发展趋势

本文根据化学组成的特点将非氟卤化物闪烁晶体划分为AX、MX、RX₃、AMX₃、A₂MX₄、A₄MX₆、AM₂X₅、ARX₄、A₂RX₅、A₂A′RX₆、A₃RX₆、A₂TX₆型等,其中A、M、R和T分别代表+1价、+2价、+3价和+4价的金属元素,X代表除氟以外的卤族元素,A′表示与A不同的+1价金属元素。着重介绍了其中光输出高于40 000 ph/MeV的γ射线探测用闪烁晶体以及光输出高于20 000 ph/MeV的中子和γ射线双探测用闪烁晶体,并对它们的研究现状和发展趋势进行了简要评述。     

国产无机闪烁晶体LaCl_3∶Ce的探测能力和时间响应测量

以国产的掺铈氯化镧(LaCl3:Ce)闪烁晶体与线性电流大于1.5 A的光电倍增管构成闪烁探测器,利用 60Co、137Cs放射性标准源场,实验测量这种探测器对γ辐射的探测能力,并与同情况NaI:Tl闪烁探测器进行比对;利用266 nm单色激光和ns级的γ脉冲辐射分别对这种闪烁体的光致激发、辐射激发的时间响应性能进行测量.测量结果表明:国产新型LaCl3:Ce无机闪烁晶体样品构成的探测器对1.25 MeV 、0.66 MeV γ射线的探测能力平均约为同情况NaI:Tl闪烁探测器的103%,高的已超过了同尺寸NaI:Tl构成的闪烁探测器;266 nm单色激光光致激发时间响应波形前沿、半高宽、后沿和衰减常数分别为1.05 ns、17.42 ns、54.30 ns和24.61 ns,ns级的γ脉冲辐射激发的时间响应波形前沿、半高宽、后沿和衰减常数分别为1.52 ns、21.99 ns、75.13 ns和34.19 ns.