φ100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体生长及闪烁性能研究

为了满足具有飞行时间技术特点的正电子发射断层扫描仪(TOF-PET)对光输出高、衰减时间短以及上升时间快的Ce∶LYSO闪烁晶体的需要,本文采用中频感应提拉法生长φ100 mm×100 mm级Ca∶Ce∶LYSO闪烁晶体。晶体整体无色透明、无包裹体。经过紫外可见分光光度计测试,晶体透过率接近理论值,质量较好。将晶体切割研磨抛光后,分别进行脉冲高度谱、衰减时间能谱等测试。在¹³⁷Cs放射源激发下,Ca∶Ce∶LYSO晶体的光输出达到33 962 ph/MeV,能量分辨率为8.6%,衰减时间达到36.70 ns,均优于Ce∶LYSO晶体。通过对晶体轴向及尾部径向取样,相对光输出和能量分辨率不均匀性分别为±2.4%、±9.4%及±1.18%、±6.8%,证明晶体具有较好的均匀性。     

Ce3+∶GdLu2Al5O12/Al2O3共晶微结构及其发光性能

稀土共晶闪烁体是通过定向凝固晶体生长技术,将具有不同折射率的两相制备成具有射线探测功能的共晶材料,其中含有激活离子的闪烁体相的折射率高于基质相。在高能射线辐照下,闪烁体相将入射高能射线转换成荧光,然后,荧光在闪烁体相和基底相的界面以全反射的形式实现定向输出,从而有效提高辐射探测成像的空间分辨率。本工作采用微下降法成功生长得到φ3 mm×117.0 mm 的1.0%(原子数分数)Ce∶GdLu₂Al₅O₁₂/Al₂O₃闪烁共晶样品。通过切割抛光加工得到φ3 mm×2.0 mm的共晶薄片,并将该共晶薄片进行微观结构、能谱分析和荧光性能等表征和测试,结果表明所得到的共晶样品由Ce∶GdLuAG和Al₂O₃两晶相构成,微观结构呈现出“中国结”结构,并在生长方向呈现出一定的有序排列。荧光光谱测试表明该共晶材料存在Gd³⁺-Ce³⁺间的能量传递,具有典型的Ce³⁺辐射跃迁,其中双宽峰发射峰最强位于560 nm。此外,根据生长速率对共晶样品发射峰强、峰位以及荧光寿命影响,优化出最佳下拉生长速率为4.0 mm/min。     

基质组分配比对Cs2LiYCl6∶Ce晶体生长及闪烁性能的影响

Cs₂LiYCl₆∶Ce(CLYC∶Ce)是一种具有良好能量分辨率、高光输出,以及优秀的中子/伽马分辨能力的新型闪烁晶体,但因其组分复杂,晶体生长很困难。本文使用坩埚下降法分别生长了LiCl占57%、60%和63%(摩尔分数)及CsCl与YCl₃比例为1.9∶1和2.1∶1共5种不同组分配比的CLYC晶体,发现LiCl占比为60%的组分得到的CLYC相体积占比最大,而改变CsCl与YCl₃的比例对晶体生长没有明显的积极作用。5 mm×5 mm×5 mm和φ25 mm×10 mm样品在¹³⁷Cs激发下的能量分辨率分别为4.8%和5.6%。CLYC晶体在662 keV伽马射线激发下的闪烁衰减时间为17 ns、436 ns和3 603 ns。     

LuAlO3∶Ce闪烁晶体的研究进展

本文总结了铝酸镥(LuAlO3∶Ce简称LuAP∶Ce,P表示该晶体为赝钙钛矿结构)闪烁晶体的晶体结构、闪烁性能、闪烁机理与晶体生长的研究现状,重点阐述了目前晶体生长及其性能研究取得的进展,然后分析了目前文献报道晶体中存在的问题,提出了铝酸镥闪烁晶体未来研究发展的几个方向.     

1英寸Cs2LiLaBr6∶Ce闪烁晶体的生长及性能研究

Cs₂LiLaBr₆∶Ce(CLLB∶Ce)晶体n/γ双读出闪烁性能优异,其实用化瓶颈在于大尺寸、高光学质量晶体的生长。本研究采用非化学计量比配比,避开CLLB∶Ce非一致熔融组分区域,通过改进研制坩埚下降法晶体生长炉,并优化温度场和降低坩埚下降速度等晶体生长工艺,从而克服组分过冷,保持生长界面稳定,得到了直径1英寸(1英寸=2.54 cm)的CLLB∶Ce晶体毛坯,等径透明部分长度达40 mm,单晶比例由52%提高至79%,可见光区光学透过率达到70%以上。在¹³⁷Cs激发下能量分辨率达3.7%,在²⁵²Cf激发下晶体的品质因子达到1.42,可以很好地甄别中子和γ射线。     

Cs2NaGdBr6∶Ce单晶生长及闪烁性能研究

Cs2NaGdBr6∶ Ce(CNGB∶ Ce)是新近发现的性能优异的闪烁晶体,本文用Bridgman法成功制备出尺寸达φ25×25 mm3的CNGB∶Ce单晶,并测试了CNGB∶Ce晶体的相关闪烁性能.荧光光谱和X射线激发发射光谱测试结果表明CNGB∶Ce晶体主要有两个发射峰,分别位于383 nm和418 nm附近,分别对应于Ce3+的5 d→4f12F5/2和5d→4f12F7/2跃迁发射.γ射线能谱测试表明CNGB∶Ce晶体的光输出约为LaBr3∶Ce晶体的2/3,在662 keV处的能量分辨率为6.2;,衰减时间为76 ns左右,这些特点使得CNGB∶Ce晶体有望成为实用化的新型闪烁晶体.     

大面积LaBr3:Ce闪烁探测器伽马灵敏度和时间响应测量

在60Co放射性标准源场中,对国内新研制的大面积LaBr3∶Ce闪烁探测器伽马灵敏度进行了测量,并用GD100光电管分别与LYSO:Ce、ST401闪烁体构成闪烁探测器的伽马灵敏度进行了对比分析;应用CΓC-67型三通道的ns快脉冲辐射源对这种大面积新型闪烁晶体本身的时间响应特性进行了测量.实验测量结果表明:直径76 mm的大面积LaBr3∶Ce闪烁探测器伽马灵敏度与LYSO∶Ce、ST401闪烁探测器的同体积归一灵敏度比分别超过5和200;时间响应前沿2.56 ns,后沿56 ns,半高宽23.56 ns,衰减时间25.45 ns.     

LaBr3:Ce,Sr闪烁晶体的生长及性能研究

采用自发成核坩埚下降法生长了直径25 mm的铈、锶共掺溴化镧(LaBr₃∶5%Ce,x%Sr,简称LaBr₃∶Ce, Sr,其中x=0.1、0.3、0.5,摩尔分数)闪烁晶体,测试对比了晶体的X射线激发发射光谱、透过光谱和脉冲高度谱等。结果表明,不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在X射线激发下的发射光谱波形基本一致,但相比未掺杂Sr²⁺的样品,发射峰的峰位发生了明显的红移,随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,发射峰红移程度增大。不同Sr²⁺掺杂浓度的LaBr₃∶Ce, Sr晶体在350～800 nm不存在明显的吸收峰,0.3%和0.5%Sr²⁺掺杂晶体的透过率有所降低。随着Sr²⁺掺杂浓度的增大,能量分辨率逐步提高,Sr²⁺掺杂浓度为0.5%时,LaBr₃∶Ce, Sr晶体的能量分辨率最高,达2.99%@662 keV...     

钙钛矿型闪烁晶体的研究进展

闪烁晶体材料一般可用于X射线、γ射线、中子及其他高能粒子的探测。经过100多年的发展,以闪烁晶体为核心的探测和成像技术已经在核医学、高能物理、安全检查、工业无损探伤、空间物理及核探矿等方面得到了广泛的应用。随着人们对闪烁晶体材料进一步深入的研究和科技的发展,现今市面上较好的LaBr₃∶Ce等卤化物闪烁晶体由于生产成本过高、各向异性及脆性等缺点逐渐不能满足发展的需要,而钙钛矿型闪烁晶体材料由于其容易被改善的潮解性、低的生产成本、易于调整的生长条件以及良好的闪烁性能,逐步进入人们的视野。本文从晶体结构、性能、生长方法、发展趋势和应用前景等方面,着重介绍了ABX₃(A⁺为Cs⁺,B²⁺为部分碱土金属离子,X^-为非氟卤族元素离子)钙钛矿型闪烁晶体材料和K基钙钛矿结构闪烁晶体材料。最终,通过掺杂部分稀土元素和改善生长工艺等方法,即可得到光输出高、能量分辨率好,且成本较低、可广泛应用于市场的钙钛矿型闪烁晶体。     

KCaCl3:Ce晶体的生长及发光性能

采用坩埚下降法生长出不同摩尔分数Ce³⁺(1%、2%、4%、6%、8%)掺杂的KCaCl₃:Ce单晶。晶体属于正交晶系,晶胞参数为a=0.756 0 nm,b=1.048 2 nm,c=0.726 6 nm。热重分析仪测得熔点为740 ℃,透过率测试显示晶体在可见光波段均具有较好光学透过率。对晶体的光致发光光谱、光致衰减时间、X射线激发发射光谱、透过率等光学性能进行了表征。光致发光光谱显示KCaCl₃:Ce晶体在358 nm和378 nm波长左右有宽的发射峰,符合Ce³⁺的5d₁→²F_5/2和5d₁→²F_7/2能级跃迁,通过拟合,KCaCl₃:Ce晶体的衰减时间在30 ns左右。晶体在X射线激发下均表现出优异的X射线发光性能。     

(Gd0.99-xYxCe0.01)2Si2O7晶体的生长及发光特性

通过光学浮区法制备了铈掺杂焦硅酸钇钆(Gd_0.99-xY_xCe_0.01)₂Si₂O₇ (x=0.1, 0.2, 0.3, 0.4, 0.5, 0.6, 0.7) (简写为GYPS∶Ce)闪烁晶体,并用X射线衍射(XRD)进行了物相识别,发现其属于正交晶系Pna21。通过真空紫外(VUV)激发和发射光谱、光致发光(PL)衰减曲线、X射线激发发射(XEL)光谱、γ射线脉冲高度谱等表征了它们的光致发光特性和闪烁特性。VUV和XEL光谱的发射峰均位于360 nm左右,对应于5d→4f跃迁。样品的PL衰减时间在29.1~32.9 ns之间;闪烁衰减时间快分量约为28~68 ns,慢分量约为256~583 ns。晶体存在Gd³⁺→Ce³⁺的能量传递行为。     

掺Sr2+溴化铈晶体的生长与闪烁性能研究

采用坩埚下降法生长了直径为25.4 mm的纯溴化铈晶体和0.1%、0.2%和0.5%(摩尔分数)Sr²⁺掺杂的溴化铈晶体。将所生长晶体加工成直径25.4 mm、厚度10 mm的坯件,并进行紫外和X射线激发荧光光谱、¹³⁷Cs源激发多道能谱等测试。结果表明:Sr²⁺掺杂会导致晶体X射线激发下的发射光谱出现轻微红移,而随着Sr²⁺掺杂量的增加,晶体的能量分辨率依次提高,光输出依次降低;当Sr²⁺掺杂量为0.5%时,溴化铈晶体的能量分辨率最高,达3.83%@662 keV,但过高含量的Sr²⁺掺杂会造成晶体生长困难。综合考虑晶体性能和生长情况,Sr²⁺掺杂量为0.2%时较为适宜,所获得的ϕ25.4 mm×25.4 mm CeBr₃∶0.2%Sr晶体封装件的能量分辨率为3.92%@662 keV。     

Y3+/Li+和Y3+/Na+双掺杂氟化钡快响应闪烁晶体

氟化钡(BaF₂)晶体是已知响应最快的闪烁晶体,在高能物理、核物理及核医学等领域有着广泛的应用前景。抑制BaF₂晶体的慢发光成分对其工程应用至关重要。本文利用坩埚下降法制备了高Y³⁺掺杂浓度5%、8%、10%(摩尔分数)的BaF₂晶体,并采用Y³⁺与碱金属离子(Li⁺、Na⁺)共掺杂的方法形成电荷补偿阻止间隙F^-的产生,制备了双掺杂型BaF₂快响应闪烁晶体,进而基于优化的5 ns和2 500 ns时间门宽测试方法,研究了Y³⁺掺杂浓度以及Y³⁺与碱金属离子(Li⁺、Na⁺)共掺杂浓度对BaF₂闪烁晶体快/慢成分比的影响规律。结果表明,生长的高浓度Y³⁺掺杂BaF₂晶体的光学质量优异,在220 nm和300 nm处透过率分别高于90%和92%;随着Y³⁺掺杂浓度由0提高至10%,BaF₂晶体的慢发光成分显著降低,快/慢成分比由0.15提高至1.21;生长的Y³⁺/Li⁺及Y³⁺/Na⁺共掺杂BaF₂晶体的慢发光成分较Y³⁺掺杂BaF₂晶体进一步降低,快/慢成分比最高分别可达1.63和1.61。研制的双掺杂BaF₂快响应闪烁晶体有望应用于高能物理、核物理前沿实验等重要领域。     

面向集装箱安检应用的Mg4Ta2O9闪烁晶体及其掺杂改性

钽酸镁(Mg₄Ta₂O₉)晶体的衰减时间快于CdWO₄晶体,光产额及能量分辨率高于CdWO₄晶体,低余辉特性和CdWO₄类似,在0.01%/3 ms左右,又由于Mg₄Ta₂O₉晶体材料无毒性元素,使其成为具有替代含有毒Cd元素的CdWO₄晶体,应用于集装箱安检领域的最佳候选材料之一。本文综述了Mg₄Ta₂O₉晶体的结构特性、晶体生长、闪烁性能及掺杂改性等方面的研究进展,发现通过掺杂Zn或Nb能显著提高其光产额。     

掺铈硅酸钆闪烁晶体的研究进展与发展方向

本文综述了铈离子掺质硅酸钆(Ce:Gd2SiO5)闪烁晶体的结构、闪烁性能、闪烁机理及晶体生长的研究现状,重点讨论了Ce:GSO闪烁晶体生长的研究进展;提出了硅酸钆闪烁晶体未来研究发展的几个方向为:大尺寸晶体的生长、高光输出的研究、混合型硅酸钆晶体的研究等.