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1.
C2H3自由基与O2反应的红外发射光谱及反应通道 总被引:2,自引:0,他引:2
The reaction of vinyl radicals with oxygen was investigated by Time-Resolved Fourier Transform infrared emission spectroscopy. The radicals were produced by the pulsed laser photolysis of C_2H_3Br at 248 nm. Vibrationally excited products of H_2CO(v1), HCO(v3), CO_2(v3, v), CH_3(v3), C_2H_2(v3), HO_2(v1), C_2H_2O_2(v3+v11), CO(v) formed in the C2H3+O_2 reaction have been observed. Four elementary reaction channels have been verified. 相似文献
2.
杂化材料作为一种新型材料结合了有机无机材料的优异特性,具有较高的热稳定性、机械强度和某些特殊的化学性质,在微电子、光电设备、传感器和分离膜等诸多领域得到应用与研究.溶胶凝胶法作为合成杂化材料的主要手段,具有反应条件温和,可通过调配反应参数来控制杂化材料的微观形态和性质等优点. 相似文献
3.
常压、脉冲微波强化丝光等离子体作用下甲烷与二氧化碳的反应研究 总被引:7,自引:0,他引:7
采用脉冲微波强化丝光等离子体反应装置,研究了甲烷氧化偶联与二氧化碳重 整制合成气(CO+H_2)副产乙炔、乙烯的反应。常压下,当CH_4和CO_2流量分别为 120,80mL/min,微波峰值功率120W,脉冲通断比为100/100ms时,CH_4和CO_2转化 率分别为70.8%,68.8%;CO, C_2H_2,C_2H_4选择性分别为75%,17.8%和4.1%,产物 中没有积炭。H_2/CO摩尔比值随原料气中甲烷比例的增加而增大,当CH_4/CO_2摩 尔比为2:1时,H_2/CO摩尔比达到2,这种比例的合成气能方便地用于下一步的 Fischer-Tropsch反应和其他化学品的合成。与其他等离子体反应相比,采用脉冲 强化常规丝光等离子体进行CH_4脱氢偶联与CO_2重整反应,能量效率明显提高,这 对于促进微波等离子体技术在C1化学中的应用具有重要的意义。 相似文献
4.
丙炔醇聚合股对铁在酸性溶液中的缓蚀作用 总被引:1,自引:0,他引:1
应用电化学交流阻抗谱技术研究了Fe/H_2SO_4与Fe/H_2SO_4+H_2S体系中丙炔醇(PA)聚合膜的形成及其缓蚀作用,同时利用SEM、AFM及EDX对PA聚合不同时期铁表面腐蚀形貌进行观测与成分分析.结果表明,Fe/H_2SO_4与 Fe/H_2SO_4+ H_2S体系中 PA可逐渐聚合成膜,从而有效抑制基体的腐蚀,使电极表面较为平整,微米尺度下呈现规则的块状结构;但Fe/H_2SO_4体系中宏观上PA并未形成连续的保护膜,导致电极表面局部发生腐蚀;而Fe/H_2SO_4+H_2S体系中,H_2S、HS-在电极表面的吸附减缓了PA聚合成膜,但长时间腐蚀后,由于硫化物的生成覆盖在PA聚合膜上,使其具有长期缓蚀效能. 相似文献
5.
Study of plasma-polymerization deposition of C2H2/CO2/H2 onto ethylene-co-propylene rubber membranes
Ethylene-co-propylene rubber (ERP) membranes were modified by use of acetylene/carbon dioxide/hydrogen (C2H2/CO2/H2) plasma-polymerization deposition. The influence of flow rate of gases, glow discharge power and deposition time on the amount of deposition was investigated. Infrared spectroscopy and scanning electron microscopy were employed to study the structure and surface morphology of the deposited EPR membrane. The water contact angle and the permeation property were examined as well. The results showed that deposition comprises oxygen-containing groups including >C=O and –OH, the hydrophilicity of EPR membrane was therefore improved. It was also found that the permeation coefficient of plasma modified EPR membrane decreased with the increase of the amount of deposition. 相似文献
6.
采用共沉淀法制备了一系列CuO含量不同(质量分数:50%-80%)的CuO-TiO2-ZrO2复合氧化物,并利用X射线衍射(XRD)、氮吸附(BET)、程序升温还原(H2-TPR)、程序升温脱附(H2/CO2-TPD)和氧化亚氮(N2O)反应吸附等多种方法对其进行了表征.以所制备的CuO-TiO2-ZrO2为甲醇合成活性组分与HZSM-5分子筛进行机械混合制成双功能催化剂CuO-TiO2-ZrO2/HZSM-5,在微型固定床流动反应器中,于250℃、3.0 MPa、H2/CO2(体积比2.8)以及空速1500 mL·g-1·h-1的条件下,对其催化CO2加氢直接合成二甲醚(DME)的性能进行了评价.结果表明:随着CuO-TiO2-ZrO2中CuO含量的增加,CO2的转化率先逐渐增大,至70%时达到最大,之后反而降低.DME的选择性随着催化剂中CuO含量的增加而增加,至≥70%时基本不变,故当CuO含量为70%时,DME的收率达到最大值(13.2%).催化剂上合成含氧化合物(甲醇和DME)的活性与催化剂中金属铜的比表面积之间有较好的对应关系. 相似文献
7.
A simple and novel method is firstly reported for controlling coffee ring structure on polystyrene (PS) film surface by O2 plasma. O2 plasma treatment leads to the wettability change of PS surface from hydrophobic to hydrophilic. For hydrophilic PS surface the coffee ring structure is avoided relying on the motion of contact line (CL) while SiO2 microspheres are left. The motion of the CL is produced based on the viscosity and Marangoni effect with the addition of polymer additives. For hydrophobic PS surface coffee ring structure still persists even with polymer additives because SiO2 microspheres transfer with the motion of the CL at the beginning of droplet evaporation and accumulate at the droplet edge at late stage with the pinning of the CL. As a result, uniform and macroscale SiO2 microspheres deposition without coffee ring structure and SiO2 microspheres deposition with coffee ring structure are controlled by O2 plasma. This method provides a new way to tune coffee ring structure with smart surface and may be potentially useful for a range of application at material deposition and diagnosing diseases. 相似文献
8.
低阶煤半焦利用热重在O/COO/N和O/Ar气氛下燃烧特性研究 《燃料化学学报》2016,44(9):1066-1073
利用热重研究了两种中国西北典型低阶煤半焦的燃烧特性。探究了不同气氛(O2/CO2、O2/N2和O2/Ar)和不同氧气浓度对其燃烧特性的影响。实验结果表明,无论是反应气氛还是氧气浓度都会对低阶煤半焦的燃烧产生影响。相比于N2和Ar,CO2明显有利于燃烧反应进行:当反应气氛由O2/CO2变为O2/Ar时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了63.7和68.8℃;而当反应气氛由O2/CO2变为O2/N2时,两种不同低阶煤半焦的燃尽温度分别升高了135.9和129.6℃。在研究范围内,氧气浓度的提高也能明显提高半焦的燃烧性能。与此同时,半焦燃烧特性的动力学分析表明,随着氧气浓度提高,两种半焦燃烧反应的表观活化能E和指前因子A均呈增大趋势。通过对E和A两者关系的分析结果表明,半焦富氧燃烧的活化能和指前因子存在动力学补偿效应。 相似文献
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制备了Cu-Zn-Al (4/50/5)催化剂(Cat)和Cu-Zn-Al-Li(40/50/5/5)催化剂(Cat-Li).并将其分别用于由CO/H_2和CO_2/H_2合成甲醇。诸如TPD、TPR、TPSR、脉冲、CD3I-捕获、同位素标记、EPR及原位DRIFT等技术和方法被用来表征这两种催化剂及研究反应机理,对处于去氢、含氢及含氧态催化剂进行了对比研究以期阐明表面氧和表面氢对CO_2和CO活化所起的作用。提出了一个由甲酸根和甲醛氢化及甲醇氧化结果为证的CO/CO_2氢化机理。由于通过Li 取代CuO晶格上的Cu2+形成的氢空位,在Cat中添加Li+改善了甲醇合成活性。CO_2能被一捕获的电子(F-中心)活化,生成的CO2-能容易地被氢化成甲酸根和亚甲基双草酰,后者分解生成H2CO和表面氧。CO能被表面氧活化,生成的CO2-将遵循CO_2氢化的途径。在CD3I-捕获的实验中,我们捕获了表面氧。在无表面氧时,CO可能直接氢化成甲酸基,即CO_2氢化中的一途径。由亚甲基双草酰产生的H2CO表面模型可能与由甲醛吸附或CO氢化生成的H2CO表面模型不同。 相似文献
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浆态床中Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂一步法合成二甲醚 总被引:1,自引:0,他引:1
采用共沉淀法,制备了纤维状CD501甲醇合成催化剂,采用SEM、TEM、XRD和BET等手段对催化剂进行了表征;并将其进一步和γ-Al2O3进行混合,获得了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2+γ-Al2O3双功能催化剂,考察了其在浆态床中一步法合成二甲醚过程的催化特性。结果表明,相比商业催化剂(COM)和LP201催化剂,新型的CD501催化剂具有更大的比表面积和Cu/Zn分散性。对于浆态床中一步法合成二甲醚过程,采用CD501与γ-Al2O3双功能催化剂,相比采用COM或LP201与γ-Al2O3双功能催化剂,CO转化率提高了一倍,且经过270h测试,CO转化率从61%降至57%,二甲醚时空产率从0.54g/(g·h)降至0.48g/(g·h),稳定性显著优于COM催化剂。当反应温度为250℃,压力为4.0MPa,空速为3000mL/(g·h),氢碳比为1.0时,该催化剂应用在浆态床一步法合成二甲醚时,CO转化率为61%,DME时空产率达到0.54g/(g·h)。 相似文献
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合成气制乙醇Rh-Nb2O5/SiO2催化剂中的SMPI和助催剂作用本质的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
使用负载型催化剂由合成气制乙醇是一碳化学研究的一个重要发展。本实验室前已报道用化学反应法检验出Rh-Nb_2O_5/SiO_2表面上除了铑位外同时还存在氧化铌位。本文为兰部分工作所组成: (1)进一步用氢还原过的Nb_2O_5/SiO_2催化乙炔聚合成聚乙炔的化学方法推断Rh-Nb_2O_5/SiO_2上可能存在着Nb—H键。(2)用FTIR法检测上述催化剂的红外光谱吸收带, 1740(w) cm~(-1)为V_(Rh-H), 1560 cm~(-1)(broad, m)、1269 cm~(-1)(s)为与Nb—H有关的吸收, 后者可能属于桥式Rh—H—Nb的吸收。(3)XPS检测出合成气处理的Rh-Nb_2O_5/SiO_2表面上存在Rh~0、Rh~Ⅰ、Nb~Ⅴ、Nb~Ⅳ和两种不同的沉积碳。根据这些结果, 提出活性中心可能为A(参见正文图3)简写为B(见图3), CO转化的主要途径是而后C—O还原断裂生成=CH_2***, 再与CO偶联为CH_2=C=O, 最后还原为乙醇或乙醛。根据实验结果对本体系催化剂中SMPI和助催剂作用的实质作了讨论。 相似文献
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《Journal of Energy Chemistry》2020,(4)
The key point in CO_2 methanation is to improve the activity at low temperature and the stability.For this purpose,a new cerium-modified Ni-La_2O_3/ZrO_2 catalyst was prepared using La_(1-x)Ce_xNiO_3/ZrO_2 with perovskite phase as the precursor,which was obtained by citrate complexation combined with an impregnation method.The resulting catalyst was characterized through Nitrogen adsorption and desorption,X-ray diffraction (XRD),Transmission electron microscopy (TEM),Hydrogen temperature programmed reduction (H_2-)TPR),Temperature-programmed desorption of CO_2 (CO_2-TPD) and that of H_2 (H_2-TPD),and X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) techniques,and the catalytic performances for CO_2 methanation was investigated.Cerium modification could improve the effective activation of CO_2,thus enhancing the activity at low temperature for CO_2 methanation.The metal Ni nanoparticles prepared using this method were highly dispersed and showed excellent resistance to sintering,leading to very good stability,which could be attributed to the following:Ni nanoparticles could be confined by cerium-modified La_2O_3;La_2O_3could be confined by the cerium ions at the La_2O_3/ZrO_2 interface;and the cerium ions were confined by ZrO_2. 相似文献
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单斜Li3V2(PO4)3/C复合材料的制备及其电化学性能 总被引:1,自引:0,他引:1
以LiOH·H2O、V2O5、H3PO4和蔗糖为原料,采用软化学法制备了锂离子电池正极材料Li3V2(PO4)3/C.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)对产物的结构和形貌进行表征,采用恒电流充放电、电化学阻抗考察了产物的电化学性能.结果表明.当煅烧温度达到700℃时,杂质相衍射峰消失,所得的样品为纯相的单斜Li3V2(PO4)3.颗粒粒度为1~2 μm;在3.0~4.5 V电压范围内以0.2C倍率充放电,首次放电比容量达到148.2 mAh·g-1,第50次循环比容量仍为144 mAh·g-1,容量保持率为97%,具有良好的循环性能;另外,样品还具有很好的倍率性能和高温性能. 相似文献
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采用浸渍法制备了Ni/SiO2催化剂,应用等离子体技术对催化剂进行改性处理。以CO2甲烷化为模型反应对催化剂进行活性评价,通过H2程序升温还原(H2-TPR)和CO2程序升温脱附(CO2-TPD)技术对催化剂进行表征。研究了等离子体技术强化处理对催化剂吸附性能和还原性能的影响。结果表明,与常规焙烧的催化剂相比,等离子体技术改性处理提高了催化剂活性组分的分散度,增加反应活性位并调变了活性位对吸附物种的吸附强度,改进了催化剂的还原性能,CO2甲烷化反应活性和甲烷的时空产率显著提高。 相似文献
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C_2h_3自由基与O_2反应机理的量子化学研究 总被引:1,自引:0,他引:1
用量子化学从头计算中UMP2(full)方法优化了C_2H_3自由基与O_2反应通道上 驻点(反应物、中间体、过渡态和产物)的几何构型,在Gaussian-3(G3)水平上计 算了它们的能量。在此基础上计算了该反应通道上各基元反应的反应活化能。通过 我们的研究发现,C_2H_3自由基与氧气反应存在着三元环、四元环和五元环反应机 理,且分别生成不同的产物,从反应活化能的计算结果扯CH_2O和CHO是反应的主要 产物,其次还可能生成CH_3 + CO_2, CH_2CO_2 + H, C_2H_2 + O_2H和COHCOH + H等产物,且它们生成几率逐渐减少,我们对生成产物CH_2O + CHO, CH_3 + CO_2, C_2H_2 + O_2H和COHCOH + H四条反应通道化学反应热的计算结果与实验吻 合较好。 相似文献
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