有序含氮介孔碳对金属离子的吸附性能

以SBA-15为硬模板,吡咯为含氮碳源,通过硬模板法合成了有序含氮介孔碳(NMC).该材料具有高度有序开放的介孔结构,比表面积和孔容分别为647m2/g和0.8cm3/g,最可几孔径为3.5nm,碳氮比为11.3,其表面具有多种含孤对电子或带正、负电子的官能团,且具有良好的热稳定性.对Cu(Ⅱ)、Zn(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)和Mn(Ⅶ)等离子的吸附研究表明:在50ml/L稀溶液中,该材料对各金属离子的平衡吸附量依次为Cu(Ⅱ)>Cr(Ⅵ)>>Ni(Ⅱ)～Zn(Ⅱ)>>Mn(Ⅶ),对Cu(Ⅱ)离子表现出选择性吸附,溶液中98%以上Cu(Ⅱ)离子可被吸附.NMC对Cu(Ⅱ)、Cr(Ⅵ)离子的吸附行为遵循Langmuir等温吸附方程,且有高饱和吸附容量,分别高达120.7mg/g和322.6mg/g,为有序介孔碳(CMK-3)的1.4和2.1倍.该材料循环使用3次后,依然保持很好的吸附性能.     

介孔分子筛调制有序介孔碳超级电容器性能研究

为了研究不同孔径的有序介孔碳(OMC)作为超级电容器电极的性能差异,本文采用水热合成法制备三种不同孔径的介孔二氧化硅分子筛(SBA-15),再以SBA-15为模板,乙炔为碳源,利用化学气相沉积法(CVD)反向制备具有不同孔径的OMC。利用扫描电子显微镜、氮气吸附和电化学测试等,分析OMC作为电极材料时,其纳米孔结构与性能之间的关系。结果表明,将孔径调控在3～4 nm的OMC-120作为超级电容器电极,在充放电电流密度为0.10 A/g和0.50 A/g时,比电容为44.50 F/g和54.30 F/g;经1 000次循环后电容保持率达99%,其双电层电容性能和稳定性优于其他孔径结构的样品,这归因于OMC-120中较窄的有序介孔结构加速了电子和离子的转移交换,缩短离子的传输路径。     

N 掺杂介孔 TiO2 的合成

通过简单的溶胶-凝胶方法合成了N掺杂的介孔TiO2.用X-射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、N2吸附、X射线光电子能谱(XPS)、紫外-可见(UV-vis)漫反射吸收光谱等手段进行了表征.X-射线粉末衍射表明,焙烧前的产物为无定形TiO2,焙烧后的产物为TiO2的锐钛矿.N2吸附-脱附等温线表明,N-20的BET表面积为76 m2/g,孔尺寸大约为10 nm,X射线光电子能谱(XPS)辅助证明有N掺入了TiO2中.紫外可见漫反射光谱(UV-vis)表明,N掺杂的介孔TiO2的吸收带边位置发生红移,吸光范围向可见光区拓宽.     

介孔氧化铝催化Knoevenagel反应的活性研究

制备一种具有比表面积大(812 m2/g)的介孔氧化铝,并通过XRD、N2吸附脱附实验及TEM等手段对该介孔氧化铝的孔结构性质进行了表征.以苯甲醛和丙二腈的反应作为媒介,研究该介孔氧化铝对于Knoevenagel反应的催化性能.结果表明,当催化剂量为0.03 g、反应时间3 h和反应温度55℃时,苯甲醛的转化率可以达到98%,证明了该介孔氧化铝对于Knoevenagel反应有着良好的催化性能.     

C_(60)/Cu~(2+)影响质粒DNA构象的复合效应研究

碳纳米材料的毒性效应日益受到广泛关注,通过比较研究多种非光催化条件下,富勒烯(C60)/Cu2+共存时对质粒DNA构象影响的复合作用,借以评估碳纳米材料的毒性效应。实验结果显示在非光催化条件下,C60/Cu2+可显著诱导DNA构象从超螺旋DNA转变成开环DNA,并且这种剪切效应随C60和Cu2+浓度的升高而增强;断裂后的DNA片段可重新被T4DNA连接酶连接成环状DNA,这说明C60/Cu2+的剪切位点为磷酸二酯键。另外,多种活性氧捕获剂均不能有效消除C60/Cu2+对DNA的剪切作用,这与Cu2+在DNA裂解中起主要作用相关。上述研究结果表明在非光催化条件下,C60/Cu2+可有效诱导DNA断裂,具有明显的复合效应,其潜在的基因毒性值得关注。     

污泥灰去除模拟废水中Cu~(2+)的吸附研究

以城市污水处理厂污泥为原料热解制得污泥灰,对吸附模拟废水中Cu2+离子的反应条件进行研究,考察了反应时间、溶液pH值、污泥灰投加量、初始浓度、温度、离子强度等因素,对探讨污泥灰去除废水中Cu2+可行性提供科学依据.     

不同负载方法制备镍金属有序介孔氧化铝催化剂的结构及性能

采用原位合成技术制备出负载镍金属介孔氧化铝催化剂,同时采用过量浸渍法在已合成的有序介孔氧化铝和普通氧化铝上负载镍金属。采用BET、TEM、XRD、XPS、TPR、ICP-OES多种测试技术对3种催化剂结构特征、镍金属与载体的相互作用进行了表征,同时采用甲烷化反应验证3种催化剂的催化性能。实验结果表明, 两种方法制备的负载镍金属介孔氧化铝催化剂相对于普通氧化铝结构稳定、孔径分布窄。原位合成的负载镍金属催化剂负载量大,镍金属与载体的相互作用力强。但金属的价态为难还原的偏铝酸镍,对甲烷化反应催化性能不高。过量浸渍法制备有序介孔氧化铝催化剂孔结构稳定,镍分散性好,价态以易还原的氧化镍为主,其催化性能要高于普通氧化铝,表明合成的有序介孔氧化铝在催化领域将具有重要的应用价值。     

氨改性介孔Si02用于C02／N2变压吸附分离

在323．15K下,以月桂酸为结构导向剂（SDA）、r-氨丙基三乙氧基硅烷为助结构导向剂和硅酸乙酯为硅源,采用阴离子表面活性剂法直接合成氨改性介孔Si02（AMS）用于C02／N2变压吸附分离．对样品进行低温N2吸附脱附、X射线衍射（XRD）和透射电镜（TEM）表征,然后用动态法测量其C02、N2穿透曲线并计算吸附量．结果发现,在323．15K、常压下合成吸附剂AMS对C02／N2的吸附量分别为0．60mmol／g和0．03mmol／g．采用抽真空的方法对吸附剂进行再生,发现75％以上的吸附态C02能够解吸,经过多次吸附／解吸循环C02吸附特性不变．同时利用Aspenadsim软件对吸附过程进行模拟,模拟结果与实验数据吻合良好．     

铜催化酰胺和溴代嘧啶胺的碳氮偶联反应

用CuI作催化剂,对N-(5-溴-2-甲苯基)-4-(3-吡啶基)-2-嘧啶胺和一些系列酰胺的C-N偶联反应进行了研究。通过条件试验,对适配碱的种类、溶剂、配体以及用量进行了筛选。并选用D-抗坏血酸钠作为抗氧剂,使偶联反应在开放的体系中方便地进行。方法简便,产率较高。采用该方法合成出了靶向抗癌药伊马替尼(格列卫),以及一些具有相似结构的N-嘧啶胺基苯基取代苯甲酰胺类衍生物。     

有序介孔碳负载纳米CuOx强化吸附2,4-二氯苯酚

采用水热合成、高温炭化工艺制得酚醛树脂基有序介孔碳(OMC),通过Cu(NO₃)₂溶液浸渍、中低温煅烧制备OMC负载纳米CuO_x(CuO_x@OMC)材料。使用透射电子显微镜(TEM)、X线衍射仪(XRD)和N₂吸附-脱附法等对材料的形貌和结构进行表征,考察CuO_x@OMC材料对2,4-二氯苯酚的吸附性能。结果表明：CuO_x@OMC具有较好的有序介孔结构,在3.20和17.40 nm附近各有一个孔径分布峰,10.0～20.0 nm粒径的CuO_x较均匀地分散在OMC表面。CuO_x@OMC对2,4-二氯苯酚的吸附过程更符合Langmuir等温吸附方程和准一级动力学方程,对2,4-二氯苯酚的吸附性能明显高于OMC和CuO_x,且吸附后容易脱附再生,体现出较好的循环使用效果。     

有序介孔氧化铝负载钴基催化剂的费-托合成催化性能

以P123为模板剂,采用挥发诱导自组装法(EISA)合成了有序介孔氧化铝(OMA),并以其为载体,制备了钴基费-托合成催化剂.分别采用XRD、TEM、氮气物理吸附-脱附、氧滴定等方法对载体和催化剂进行了表征,考察了不同焙烧温度对OMA的孔结构和晶型的影响,以及所合成的OMA的孔结构和晶型对其负载钴基催化剂的费-托合成催化性能的影响.结果表明:OMA的比表面积随着焙烧温度的提高先增大后减小而孔径则先减小后不变,当焙烧温度升高至700℃后,OMA逐渐由无定形的氧化铝转化为γ-氧化铝.载体焙烧温度为800℃的催化剂具有最高的还原度和分散度而表现最佳的费-托合成催化性能.     

喷雾干燥-碳热还原法制备介孔球形LiFePO4/C正极材料

以聚乙二醇(PEG)为辅助模板剂和碳源,以廉价的三价铁为铁源,采用喷雾干燥-碳热还原法制备了LiFePO4/C正极材料,并对该材料的微观结构及PEG添加量、焙烧温度等对材料结构和性能的影响进行了表征和研究.结果表明:制得的LiFePO4/C材料呈介孔结构,具有漂亮的差级球状形貌、高的比表面积和容量、优异的循环性;PEG...     

天然介孔材料负载催化剂的乙烯齐聚反应规律研究

将烯烃齐聚催化剂负载于具有纳米孔道的介孔分子筛上,同均相催化剂进行比较,探索了受限纳米空间内乙烯齐聚反应过程与自由空间内乙烯聚合反应规律的异同点,研究了分子筛载体、反应温度和Al/Fe摩尔比对乙烯齐聚反应的影响,为分子筛负载乙烯聚合催化剂的工业应用提供了有益的基础数据.     

过渡金属催化的(杂)芳烃C—H/C—H交叉氧化偶联反应进展

过渡金属催化的(杂)芳烃与(杂)芳烃之间的氧化C-H/C-H交叉偶联反应已成为构筑联(杂)芳基骨架的重要策略。近年来,许多令人瞩目的研究成果不断涌现,其反应类型主要可以分为未活化芳烃间的交叉脱氢偶联反应、未活化芳烃与杂芳烃的交叉脱氢偶联反应以及杂芳烃与杂芳烃之间的交叉脱氢偶联反应三种类型。本文主要综述了这三类反应的最新研究进展,介绍了各类反应的特点、优势及在合成中的应用。     

氮改性介孔碳的制备、表征及其对乙炔氢氯化反应的催化活性

采用三元共组装法制备了一系列不同氮改性的介孔碳及其Au/MOMC催化剂,探索了介孔碳制备的最佳条件,利用BET、元素分析仪(EA)对样品进行了表征,考察了介孔碳作为载体及其Au/MOMC催化剂,在固定床反应装置上进行乙炔氢氯化反应的催化性能。实验结果表明,在180℃、C2H2(GHSV)=180h-1、VHCl/VC2H2=1.15、Au的负载量为1%的反应条件下,Au/MOMC催化剂的乙炔转化率可达到89%(比Au/OMC提高34%),选择性接近99.99%。     

三聚氰胺功能化介孔高分子材料的制备及催化水相Knoevenagel缩合反应的研究

利用表面活性剂作为导向剂,将三聚氰胺苯酚甲醛低聚物通过溶剂挥发诱导自组装技术合成出三聚氰胺功能化介孔高分子材料(Melamine-MPs).所制备的Melamine-MPs材料在水介质中的Knoevenagel缩合反应中显示出和母体相当的催化活性,并可用于重复6次.其原因可能是来自于材料表面疏水性以及介孔孔道所形成的纳米反应器.同时,嵌入孔壁中的三聚氰胺官能团可以抑制活性组分的离去,从而获得相对良好的耐久性.     

三种广东典型土壤对Cu~(2+)的吸附——解吸特性研究

用平衡吸附法研究了广东地区的红壤、砖红壤以及水稻土对Cu2+的吸附和解吸。结果表明:土壤对Cu2+的吸附量、净吸附量、解吸量都随添加Cu2+浓度的增大而增大;在添加相同浓度的Cu2+标准液时,土壤对铜的净吸附量基是水稻土>红壤>砖红壤,pH值、CEC和有机质含量越大,土壤的吸附量越大;结合使用等温吸附曲线与解吸率,能够很好地描述土壤对Cu2+的吸附特性;土壤对Cu2+的吸附可用Langmuir模型、Freundlich模型和Temkin模型加以描述。     

以Mn~(2+)催化的α—酮戊二酸振荡反应的研究

本文利用实验中得到的电动势随时间变化的E～t图,研究了a-酮戊二酸(以a-Ke表示)-KBrO_3-H_2SO_4-丙酮(以Act表示)体系的Mn~2+催化下的振荡反应及许多因素对振荡反应的影响,根据实验结果及振荡反应的一般机理,探讨了该体系的振荡机理,归纳出振荡反应参数与反应物浓度之间存在的关系式,并对实验现象作了定性的说明。     

多级孔氧化铝负载钯催化剂的制备及加氢性能研究

文章以聚甲基丙烯酸单酯(PMMA)微球为模板剂,采用三嵌段共聚物F127辅助胶体晶体模板的方法合成介-大孔复合孔道结构的Al2O3载体,通过浸渍还原法制备了Pd/3DOM Al2O3负载型催化剂,考察了其在苯乙烯加氢反应中的活性.采用氮气物理吸附-脱附(N2-BET)、场发射扫描电子显微镜(field emission...