硅藻土负载AgO复合材料的制备及热分解非等温动力学

采用化学氧化沉淀法, 以过硫酸钾为氧化剂制备了硅藻土负载过氧化银(AgO)复合材料, 并使用X射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和激光粒度仪对其进行了表征, 借助热重(TG)分析研究了复合材料的热分解过程和非等温热分解动力学. 结果表明, 制备的复合材料为正方晶系方英石和单斜晶系AgO混合体, 且AgO质量分数为12.7%; 复合材料的中位径为18.53 μm, 比表面积为203.32 m²/kg, 颗粒的粒度分布在0.614~116.5 μm之间. 复合材料中AgO在171 ℃开始分解成Ag₂O, 在更高温度时Ag₂O进一步分解成Ag; 热分解反应服从以核生成和核成长为控制步骤的A1机理, 其热分解表观活化能为131.37 kJ/mol, 反应频率因子为3.19×10¹³ s^-1. 同自制的AgO粉末相比, 复合材料中AgO的热分解温度升高, 表观活化能上升约40 kJ/mol.     

超细AgO粉末:制备及热分解非等温动力学

采用化学沉淀法,以臭氧为氧化剂制备了超细AgO粉末,并用XRD、XPS、SEM和粒度分析仪对制备的粉末进行了表征,借助热重分析法(TG)和线性升温理论对超细AgO粉末的热分解过程和非等温热分解动力学机理进行了研究。结果表明,制备的AgO属于单斜晶系,形貌为片状,其粒径分布在45～551nm之间,大部分在200nm左右;AgO的热分解分两步,158℃开始分解,放出氧气形成Ag2O,413℃进一步分解形成Ag;其热分解反应服从核生成和核成长为控制步骤的A2机理,热分解表观活化能为90.26kJ·mol-1,反应频率因子为1.64×108s-1。     

同轴静电纺丝法制备ZnO/Ag2O纳米纤维材料及其光电催化性能研究

以醋酸锌和乙酰丙酮银为前驱体, 通过同轴静电纺丝和热处理过程在氟掺杂氧化锡(FTO)导电玻璃上制备了ZnO/Ag₂O同轴纳米纤维. 采用X射线衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)、 扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 拉曼光谱和紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等手段对材料进行了表征. 以氙灯模拟可见光光源, 亚甲基蓝为目标降解物, 考察了所制备纳米纤维的光电催化活性. 结果表明, 同轴ZnO/Ag₂O纳米纤维具有壳核类似结构(ZnO为壳, Ag₂O为核), Ag₂O与ZnO形成的异质结和杂质能级降低了ZnO的带隙能, 提高了对可见光的利用率. 在可见光下, 与纯ZnO相比, ZnO/Ag₂O具有很强的光电催化能力, 并且Ag₂O的量对同轴纤维光电催化活性影响很大, 在同样光电催化条件下, ZnO/Ag₂O-7同轴纳米纤维的光电催化效果最好, 亚甲基蓝降解率达93%, 动力学常数最大为1.13×10 ^-2 min ^-1.     

Ag/Ag2WO4等离子体共振催化剂可见光催化还原CO2

转化CO₂为有机组分是缓解全球变暖和保障持续能源供给的有效方法之一.采用简易的离子交换结合水合肼还原法制备了一系列不同晶相Ag₂WO₄载银(Ag/Ag₂WO₄)的等离子共振光催化剂,并用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、扫描电子显微镜-能量色散X射线光谱(SEM-EDS)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱和比表面积测试对催化剂进行了表征.较之Ag₂WO₄, Ag/Ag₂WO₄在可见光催化还原CO₂生成CH₄时显示了明显提高的量子产率(QY)、能量投入产出比(EROEI)、转换数(TON),就Ag/α-Ag₂WO₄, Ag/β-Ag₂WO₄和Ag/γ-Ag₂WO₄而言,最佳催化剂为Ag/β-Ag₂WO₄,其实际最佳Ag:Ag₂WO₄摩尔比为4:96,该催化剂还原CO₂为CH₄的QY、EROEI、TON和拟一级反应速率常数分别为0.145%、0.067%、9.61和1.96×10^-6 min^-1.此外,制备的等离子共振Ag/Ag₂WO₄光催化剂在可见光辐照下进行循环反应仍能保持稳定性.局域表面等离子共振效应是强化Ag/Ag₂WO₄光催化剂活性和稳定性的主要原因.     

Ag/Ag2MoO4/Bi2MoO6复合光催化剂的制备及其光催化性能

采用水热、化学沉积和原位光还原的方法成功制备了新型Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆三元复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术对材料的组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统分析。以四环素为目标污染物,研究Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆在可见光下的光催化性能。研究结果表明,相比于纯Ag₂MoO₄和Bi₂MoO₆,Ag的表面等离子体共振(SPR)效应显著拓宽了催化体系对可见光的吸收能力及响应范围。当Ag₂MoO₄理论负载量(质量分数)为24.6%时,Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆复合材料在20 min内可将四环素完全降解,且5次循环使用后仍保持较高的催化活性,表现出良好的循环稳定性。     

GO/Ag3PO4复合光催化剂的制备、表征及光催化性能

以石墨粉为原料,采用Hummers氧化法合成氧化石墨烯(GO).然后在超声作用下,将不同含量的Ag₃PO₄沉积在GO上,制备了一系列4% (w,质量分数) GO/Ag₃PO₄、8% GO/Ag₃PO₄、16% GO/Ag₃PO₄和32% GO/Ag₃PO₄复合光催化剂.对所制备的光催化剂运用N₂物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)等手段进行了表征,并在可见光下考察了GO含量对Ag₃PO₄光催化降解甲基橙(MO)的性能.结果表明, GO能够和Ag₃PO₄实现均匀复合.复合GO提高了催化剂的比表面积,改善了催化剂的吸附性能.复合16% GO使Ag₃PO₄光催化活性提高最显著, 120 min内对MO的降解率达到83%,是纯Ag₃PO₄光催化活性的7.5倍. GO能提高催化剂的比表面积,促进光生电子-空穴(e^-/h⁺)的分离,产生更多活性自由基,从而提高Ag₃PO₄光催化的活性和稳定性.     

二氧化碳辅助壳聚糖/银凝胶小球的制备及其催化性能的研究

利用二氧化碳(CO₂)对壳聚糖的改性作用，制备了负载银纳米粒子(AgNPs)的壳聚糖凝胶小球。首先测试了壳聚糖/1%醋酸溶液的电导率和黏度随CO₂通入时间的变化规律，证实了CO₂能与壳聚糖的氨基发生反应，并且当CO₂通入时间为30 min时，反应产生的氨基甲酸含量最高。从而利用反应产生的氨基甲酸有效增加了壳聚糖上银的配位点。通过扫描电镜(SEM),X射线衍射(XRD),X射线光电子能谱(XPS),衰减全反射傅里叶红外光谱(ATR-FTIR)对小球进行表征，结果显示Ag与壳聚糖上的N,O配位，CO₂改性后的壳聚糖载银能力提高了一倍。当CO₂通入时间为30 min时，负载的AgNPs含量最大并且尺寸最小。最后，将制备的载银壳聚糖(CS-Ag)凝胶小球用于催化活性染料亚甲基蓝的还原反应。结果表明，在相同的反应条件下，CO₂改性的CS-Ag小球催化还原亚甲基蓝的反应速率高于未改性的小球，且CO₂改性时间为30 min的小...     

Ag2O/TiO2纳米线异质结的制备及可见光催化性能

采用化学沉积法制得了氧化银/二氧化钛纳米线异质结(Ag₂O/TNWs)可见光催化剂. 应用扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征, 并以甲基橙降解为模型反应研究了其光催化性能. 结果表明, 与负载等量氧化银的二氧化钛纳米粒子(Ag₂O/P25)催化剂相比, Ag₂O/TNWs纳米线异质结具有优异的一维增强可见光催化性能.     

银催化1-溴代炔烃的功能化反应:高区域和立体选择性合成(Z)-β-溴-1-芳基乙烯基芳基酯（英文）

发展一种银催化1-溴代炔烃的官能团反应,用于高度区域和立体选择性合成(Z)-β-溴-1-芳基乙烯基芳基酯.以市售的芳香羧酸为原料, Ag₂O为催化剂,以Et₃N为碱, 1-溴炔烃与芳香羧酸反应,高收率得到相应的(Z)-β-溴-1-芳基乙烯基芳基酯产物.研究结果表明, Ag₂O在反应中起着重要的催化作用.     

H2O和SO2对Ce(1)Mn(3)Ti催化剂催化氧化NO性能的影响

为了提高MNO_x/TiO₂催化剂催化氧化NO的活性,在载体TiO₂上负载醋酸锰的同时掺杂了一定量的硝酸铈,构成了Ce(1)Mn(3)Ti催化剂,并对催化剂进行XRD、BET和XPS等表征。重点考察了H₂O和SO₂对催化剂活性的影响,通过FT-IR、SEM和BET等表征手段对毒化前后的催化剂组成及结构进行了分析。结果表明,Ce(1)Mn(3)Ti催化剂具有较好的活性,在空速41 000 h^-1、NO体积分数为300×10^-6及O₂含量10%的条件下,反应温度200℃时NO转化率可达58%,250℃时NO转化率达到最高值85%。单独加入4%H₂O使得催化剂活性降低,升高反应温度,H₂O对催化剂的影响减弱;同时通入4%H₂O和100×10^-6SO₂,在反应温度250℃时,NO转化率下降并维持在48%左右,停止通入后恢复到61%。H₂O和SO₂使催化剂活性物种硫酸盐化失活。