分子激发中的表面等离激元增强效应

金属纳米粒子的表面等离激元增强效应是纳米科学领域的一个研究热点.针对染料分子与金属纳米粒子的耦合系统,应用偶极-偶极近似计算分子与金属纳米粒子的库仑相互作用,并应用密度矩阵理论描述在不同极化方向的电场作用下的电荷输运过程,分析了分子与金属纳米粒子在不同相对位置下分子激发态的动力学过程,发现表面等离激元的增强效应与分子和金属钠米粒子的相对位置以及等离激元的耗散系数有密切关系,详细讨论了分子与金属纳米粒子间的耦合强度、外场的极化方向、等离激元的寿命及共振激发条件对分子激发态及表面等离激元增强的影响,分析了分子-金属纳米粒子耦合系统中表面等离激元增强效应的物理本质.     

异质结电荷转移的密度矩阵理论近似研究

分子半导体组成的异质结构是染料敏化太阳能电池的主要部分,电荷转移效率的提高是太阳能转换效率的关键.在金属纳米粒子与染料分子和半导体TiO2组成的系统中,考虑半导体的晶格结构、电子波函数在晶格边界的反射及金属纳米粒子中的等离激元效应,应用密度矩阵理论研究在光激发分子作用下电荷从分子转移到半导体晶格的动力学过程,采用密度矩阵和波函数相结合的处理方案研究了分子半导体电荷转移过程中的等离激元效应.研究发现金属钠米粒子激发所产生的等离激元可以使电荷从分子到半导体的转移效率提高3个数量级,是提高电荷转移效率的有效手段,且密度矩阵理论与波函数相结合的方法使得计算分子与15 nm尺度的半导体纳米晶体间的电荷转移成为可能,理论分析了表面等离激元的增益作用对电荷转移的影响.     

光激发作用下分子与多金属纳米粒子间的电荷转移研究

金属纳米粒子在光激发作用下的增强作用是纳米科学领域的一个研究热点. 针对分子和多个不同位形下的金属纳米粒子在光激发下的相互作用展开了理论研究. 应用密度矩阵理论描述分子和金属纳米粒子同时激发产生表面等离激元后的电荷输运过程. 研究发现, 表面等离激元增强效应与分子和各个金属纳米粒子的相对位置有密切关系. 详细分析了金属纳米粒子间的耦合强度、分子和金属纳米粒子间的耦合强度、表面等离激元能级杂化、分子激发能和外场频率对表面等离激元增强效应的影响.     

等离激元共振能量转移与增强光催化研究进展

等离激元共振能量转移指表面等离激元将俘获的能量通过偶极-偶极相互作用转移到邻近的半导体或分子等激子体系中,它是等离激元非辐射弛豫的一个通道,也可作为获取和利用等离激元共振能量的一种方式.此外,等离激元能量还可以通过热电子弛豫(非辐射)和光散射(辐射)等方式耗散.等离激元各个弛豫通道之间存在着很强的关联,相关的能量转移和电荷转移过程可以将等离激元耗散的能量输送到其他体系或转换为其他能量形式.本文主要介绍了等离激元共振能量转移和与其相关的能量和电荷转移过程(包括等离激元近场增强及耦合、远场散射、热电子弛豫等)的物理机制和动力学性质,并详细介绍了这些机制在增强光催化研究领域的最新进展.     

电子能量损失谱探测银纳米棒与介质层强耦合的数值模拟

表面等离激元与量子发射体间的强耦合现象通常通过散射、吸收以及荧光等远场光谱探测方法进行研究.利用高度聚焦的电子束,电子能量损失谱能够实现亚纳米尺度的局域探测,可以更加有效地研究强耦合现象.本文在理论上分别模拟了银纳米棒、介质材料以及介质层包裹银纳米棒复合结构的电子能量损失谱.得到了可以与实验结果比拟的银纳米棒表面等离激元的电子能量损失谱.在上述复合结构的电子能量损失谱中观察到了谱峰的拉比劈裂,探究了银纳米棒尺寸对拉比劈裂的影响.分别在红外、可见光波段讨论了介质层的元激发与银纳米棒偶极辐射及高阶非辐射表面等离激元模式间的强耦合现象,从损失谱的空间分布成像角度探讨了强耦合引起的杂化等离激子(plexciton)的形成.本研究对强耦合现象的进一步实验和理论研究具有指导意义.     

阴极荧光在表面等离激元研究领域的应用

表面等离激元以其独特的光学性质广泛应用于纳米尺度的局域电磁场增强、超高分辨成像及微弱光电探测.阴极荧光是电子与物质相互作用而产生的光学响应,利用电子束激发金属纳米结构能够实现局域等离激元共振,并在亚波长尺度实现对共振模式的调控,具有超高空间分辨的成像特点.阴极荧光探测通常结合扫描电子显微镜或透射电子显微镜而实现,目前己被应用于表面等离激元的探测及共振模式的分析.本文从阴极荧光物理机理出发,综述了单一金属纳米结构和金属耦合结构的等离激元共振模式阴极荧光研究进展,并总结了阴极荧光与角分辨、时间分辨以及电子能量损失谱等关键技术相结合的应用,进一步分析了其面临的关键问题,最后展望了阴极荧光等离激元研究方向.     

飞秒激光作用下异质结的线性吸收谱研究

以二奈嵌苯分子吸附在TiO₂表面所组成的异质结构为例,介绍了在飞秒激光作用下由染料分子和半导体组成的异质结构中从分子基态到半导体导带的超快电子传输过程,在理论上分析了分子内部传输和直接电子传输过程对线性吸收谱的贡献.与分子内部传输过程项相比较分析了电子的超快直接传输在不同的分子及半导体结构下对线性吸收谱的影响. 关键词： 飞秒激光 线性吸收谱 超快电子转移     

异质结中桥分子电子转移的飞秒激光控制研究

以染料分子通过桥分子吸附在半导体表面所组成的异质结为研究对象, 用一维约化振动模型研究了异质结中桥分子电子转移的飞秒激光优化控制过程,分别对单个桥分子和两个并列桥分子连接的异质结系统的电子传输及飞秒激光控制做了仔细的计算和讨论,理论上分析了桥分子的存在对异质结中超快电子转移路径的影响. 关键词： 飞秒激光 优化控制 异质结电子转移     

光偶极天线的远场方向性研究

用时域有限差分方法模拟了两种光偶极天线模型的场分布,研究了光偶极天线的远场辐射特性随其长度增加而变化的规律以及影响其远场方向性的因素,发现光偶极天线的远场方向性随其长度增加而变化的规律类似于经典对称振子天线的相应规律.但高阶局域表面等离激元模式的存在使得光偶极天线的远场辐射图更快地出现了旁瓣.这些发现对于提高光天线的性能具有重要意义. 关键词： 光偶极天线 局域表面等离激元 金纳米粒子 远场方向性     

激发光的表面等离激元增强效应导致的双光子荧光增强(英文)

理论上研究了吸附在金纳米颗粒表面的CdSe量子点的双光子荧光增强效应。在偶极近似下,全面地考虑了金纳米颗粒的存在造成的表面等离激元共振增强效应和以金纳米颗粒作为受体的非辐射能量转移效应,给出了金纳米颗粒对量子点双光子荧光的增强因子。通过数值模拟,给出了将贵金属纳米颗粒更有效地用于增强双光子荧光的方法,即将贵金属纳米颗粒的表面等离激元共振峰调至激发波长处,尽可能地增大激发光的表面等离激元共振增强效应。上述理论分析结果很好地验证了已经报道的实验结果。     

周期排列的电介质小球所诱发的金属-电介质表面上的表面等离子激元的光学性质

研究了金属板的上下表面附近各放置一层按周期排列的电介质小球的体系的光学性质.用多重散射法计算的结果显示金属上侧的周期性排列的电介质小球可诱发金属-电介质表面上的表面等离子激元.这些表面等离子激元的存在可通过非常尖锐的吸收峰反映出来.对于无限厚的金属板，这些吸收峰的峰值位置主要与电介质小球的周期有关，且与解析理论符合得相当好.在有限厚度的金属板中，金属板的两侧表面会产生对称和反对称的两种表面等离子激元，从而使原来在无限厚的金属表面上所出现的单一频率的表面等离子激元劈裂为双频率.由于对称和反对称的表面等离子激元模式在金属板的两侧表面均有相当强的电磁场，因而它们可导致强的电磁波穿透.通过在金属板的下侧加入玻璃球层可将表面等离子激元的电磁场引导出金属，并产生透射波.用多重散射法计算的结果证实，在此体系中由表面等离子激元所引起的透射可达到相当的强度. 对该体系中的物理机理进行了详细分析，从而能够通过调节该体系中的一些参数来控制表面等离子激元出现的频率，使强吸收峰或强透射峰出现在所希望的频率上. 关键词： 表面等离子激元 吸收谱 透射     

Light Absorption of GaN Nanowire Array Cathode with Alkali Metal Nanoparticle Modified on the Surface

Since the adsorption of alkali metals is necessary for the negative electron affinity (NEA) of the photocathode, light absorption models of GaN nanowire (NW) arrays with alkali metal (Li, Na, K, and Cs) nanoparticles (NPs) modified on the NW surface based on the finite difference time domain (FDTD) method are constructed. The absorption spectra of hemispherical, spherical alkali metal NPs adsorbed on the outer surface of the NW, and spherical alkali metal embedded on the inner surface and center of the NW are studied. When the ratio of NW diameter to period (D/P) is greater than 0.5, the adsorption of alkali metal NPs cannot improve the absorption of GaN NW arrays. Alkali metal decoration can cause the absorption gain of NW arrays and optical loss of NPs, so the diameter and spacing of alkali metal NPs need to be balanced. When Li NPs are embedded in NW, plasmons can enhance the generation of electron-hole pairs, making GaN NWA obtain higher optical absorption and quantum efficiency. Therefore, the method of Li and Cs NPs embedded in GaN NW can provide a reference for the process NEA design, which will contribute to the development of the ultraviolet photocathode with high absorption characteristics.     

A Kirchhoff solution to plasmon hybridization

Using Ohm’s law, a solution to plasmon hybridization via Kirchoff’s equations results in a simple and intuitive picture of a metal nanoparticle dimer as a capacitively coupled circuit. Calculated absorption spectra and surface charge densities show that dimers of different metallic composition support different super- and sub-radiant plasmons compared to homodimers. Strong screening of Coulomb interactions between nanoparticles of different metallic background prohibits the excitation of anti-bonding plasmons, while changes to the free electron conductivity upon a collective response result in coupled plasmon lifetimes which shift as a function of interparticle distance. Smaller separations then result in the longest lived plasmons.     

Energy transfer between adsorbates by means of surface plasmons

Nonradiative electron excitation energy transfer between the molecules adsorbed by the plane conducting surface is investigated. It is demonstrated that the mechanism with participation of surface plasmons can be efficient for energy transfer in such system. A dependence of the energy transfer rate in the donor-acceptor adsorbate pair on the distance and anisotropy parameters is established. The efficiencies of the direct dipoledipole and plasmon channels of energy transfer are compared. The dominating (exceeding by 1–2 orders of magnitude the energy transfer rate in a system without conducting bodies) contribution of the plasmon mechanism to the total energy transfer rate is detected when molecules are close to the metal surface.     

Plasma optics of nanostructures

Analytical expressions for dispersion curves of plasmons in a metal cylinder and a cylindrical cavity in metal are derived at small radii of the cylinder. The plasmon path length and the plasmon energy transfer in such structures are estimated.     

Effect of the plasmon-exciton interaction on optical properties of core-shell nanoparticles

The plasmon-exciton interaction in composite nanoparticles consisting of a metal (Au) core coated with two layers of organic materials, i.e., a monomolecular dielectric interlayer and a layer of cyanine dye J-aggregate was studied. In contrast to previously studied systems, metal in nanoobjects under consideration is at a distance of 1.2 nm from the J-aggregate, which allows maintaining the interaction of metal plasmons and J-aggregate excitons and weakening luminescence quenching at the same time. The particle morphology was studied by transmission electron and atomic-force microscopy. Bands caused by the dye J-aggregate formation on the surface were detected in the absorption spectrum of such particles. Fast dynamics (several picoseconds) of optical density variation was detected by the pump-probe method. The photoluminescence spectrum contains a narrowband characteristic of J-aggregates, which is excited due to a locally strengthened field of metal core plasmons.     

The conduction electron hole coupling in beryllium metal

The 1s spectrum in beryllium metal and the plasmons accompanying it have been measured by the XPS method. The analysis shows that the plasmons are created with about equal probability by direct energy loss and by the conduction electron hole coupling.     

Stimulated emission of surface plasmons in metal-insulator-metal (transition metal type like) structures

Both stimulated emission and absorption of surface plasmons are considered in MIM (transition metal type like) junctions. The net stimulated emission coefficient (the difference between stimulated emission and stimulated absorption) and the dielectric loss (including free carrier) coefficient for surface plasmons in an Mg-Al₂O₃-Ni structure are calculated. Net amplification of the anti-symmetric plasma wave is predicted in the IR wavelength region.     

等离激元增强的石墨烯光吸收

石墨烯中等离激元具有特殊的光电性质,其和入射光的强烈耦合可以引起光吸收的增强.本文基于时域有限差分法和多体自洽场理论研究了等离激元对处于光学谐振腔中的石墨烯光吸收的影响.由于石墨烯中等离激元与入射光动量和能量不匹配而不能直接相互作用,因此石墨烯上施加了金属光栅结构.研究发现光栅结构能够对入射光进行动量补偿并且能够引起其下石墨烯中的电场强度产生很大程度增强,从而导致在该石墨烯结构中太赫兹等离激元和入射光发生强烈耦合而产生太赫兹等离极化激元,同时引起石墨烯光吸收的增强.希望本文能够加深对石墨烯光电特性的理解以及可以为基于石墨烯的太赫兹光电装置提供一定的理论依据.