机载多轴差分吸收光谱技术获取对流层NO2 垂直柱浓度的研究

介绍了一种基于机载平台获取对流层NO₂垂直柱浓度的多轴差分吸收光谱技术. 研究了利用差分吸收光谱技术结合不同观测角度的测量光谱反演差分斜柱浓度, 并利用辐射传输模型SCIATRAN计算对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 研究了不同海拔高度、不同地面反照率以及不同太阳天顶角等条件对天顶和天底两个观测角度的大气质量因子的影响. 报道了该系统在2008年12月10日在珠三角地区的实验结果, 结合天顶和天底两个方向反演得到了珠三角地区对流层NO₂垂直柱浓度的分布信息. 同时还将机载测量结果跟安装在珠海市的一台地基多轴差分吸收光谱仪的结果进行了对比, 二者相差仅为8%. 实验结果表明, 机载多轴DOAS技术可以实现对大区域对流层NO₂浓度的快速获取.     

多轴差分吸收光谱技术测量对流层SO2垂直廓线及柱浓度

针对被动多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)反演痕量气体SO_2中吸收强度弱以及易受反演波段和大气气溶胶状态影响的问题,研究了基于地基MAX-DOAS的对流层SO_2垂直廓线及垂直柱浓度的反演方法。通过反演误差对比确定了SO_2的最佳反演波段(307～330 nm),并精确获取了差分斜柱浓度。鉴于大气中气溶胶状态是影响SO_2等痕量气体反演的重要因素,反演中采用两步反演方法:第一步通过测量O_4气体的差分斜柱浓度来反演气溶胶廓线;第二步将气溶胶廓线输入到辐射传输模型中,利用痕量气体浓度垂直反演算法获取对流层(0～4 km)中SO_2的垂直分布廓线和垂直柱浓度。将SO_2廓线在0～100 m的反演结果和地面点式仪器数据进行对比,结果发现两者的一致性较高。研究表明,基于MAX-DOAS反演对流层中SO_2的垂直分布及垂直柱浓度是一种有效的手段。     

基于多轴差分吸收光谱技术测量青岛市大气水汽垂直柱浓度及垂直分布

本文研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)在可见蓝光波段(434.0—451.5 nm)对大气水汽垂直柱浓度和垂直廓线的反演方法.首先,针对水汽吸收峰较窄且较密的问题,采用和仪器狭缝函数卷积的方法获取适用于MAX-DOAS的水汽吸收参考截面,并采用修正系数法校正了水汽饱和吸收效应在此波段对反演的影响.其次,研究了非线性最优估算法痕量气体廓线反演算法(Pri AM算法)中气溶胶状态和先验廓线的线型对水汽反演结果的影响.结果表明,气溶胶线型变化对水汽廓线反演结果的影响可忽略,而高气溶胶状态会使反演结果差异变大,但均在廓线反演总误差范围内,这表明, Pri AM算法对水汽廓线反演仍具有适用性.采用该方法在青岛市鳌山区域站开展连续观测实验,并将观测的水汽垂直柱浓度结果和欧洲中期天气预报中心日均值数据对比, R²=0.93;将反演的水汽廓线近地面浓度与欧洲中期天气预报中心和怀俄明大学探空数据对比, R²分别大于0.70和0.66,结果表明了Pri AM算法对大气水汽廓线反演的准确性较高.最后,分析了青岛市水汽垂直分布特征:青岛市水汽主要分布在1...     

车载多轴差分吸收光谱探测对流层NO2分布研究

对流层NO₂垂直柱浓度在水平分布上具有较大不均匀性, 研究对流层NO₂分布特征对于研究污染的形成具有重要作用. 本文在国内首次采用车载多轴差分吸收光谱技术探测对流层NO₂的水平分布, 着重研究了基于车载移动平台上的多轴差分吸收光谱技术反演对流层NO₂垂直柱浓度的方法. 采用低阶多项式拟合扣除夫琅禾费参考谱和平流层对对流层NO₂的贡献, 反演得到移动平台上对流层NO₂垂直柱浓度. 结合大气辐射传输模型, 通过设置不同气溶胶光学厚度及层高、NO₂层高、方位角等对反演误差进行分析, 得出对流层NO₂垂直柱浓度的总误差小于25%. 在合肥开展观测实验, 获取观测时间段内合肥市对流层NO₂垂直柱浓度的水平分布特征. 并将观测结果与OMI卫星过顶数据比对, 在洁净和车载观测点较多的像元内, 两者结果符合较好; 在污染区域, 两者结果有一定差别. 研究显示, 采用车载多轴差分吸收光谱技术能较好的探测区域对流层NO₂的分布特征, 这对模型验证、卫星校验及研究输送过程具有重要意义.     

直射太阳光差分吸收光谱反演NO2整层垂直柱浓度

在直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)中,通常采用测量期间较干净大气条件下太阳天顶角最小时的测量谱作为参考谱反演整层垂直柱浓度(VCD)。由于参考谱中依然含有未知的NO2吸收结构,因此得到的是VCD的相对值。该文将大气外层高精度太阳夫琅禾费标准光谱与仪器函数卷积后作为参考谱,避免了参考谱中含有NO2的吸收结构引入的误差。通过研究3月7日用此新方法获得的斜柱浓度(SCD)与通常方法获得的差分斜柱浓度(dSCD)的比较,新方法反演SCD的误差小于1.6×1016 molecules.cm-2;通常方法反演SCD的误差在4.25×1016 molecules.cm-2附近,采用新方法误差减少了62%以上。最后将DS-DOAS测量的NO2整层VCD与多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)测得的NO2对流层VCD进行了对比,结果表明新方法可以有效的改进通常方法计算VCD的误差。     

基于多轴差分光学吸收光谱测量北京地区对流层NO2的研究

由于二氧化氮（NO₂）在大气的物理和化学机制进程中有着十分重要的作用,并且对环境、气候以及人体健康产生影响,合理、有效地监测和控制大气中NO₂浓度已成为十分重要的课题。地基多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）仪是利用太阳散射光的被动DOAS仪器,相较于小范围测量的点式仪器、利用光源和反射装置的主动DOAS仪器,具有时间分辨率高、高灵敏度、测量范围广和不受搭建平台制约等优势特点。2018年在北京中国气象科学研究院（116.32°E,39.95°N）开展了基于地基MAX-DOAS的对流层NO₂全年连续观测,采集得到原始吸收光谱并运用光谱处理软件QDOAS进行反演得到NO₂斜柱浓度（SCD）,选择较为简单的几何近似方法计算求出大气质量因子（AMF）,从而将NO₂SCD转换为垂直柱浓度（VCD）,据此研究分析了北京地区NO₂VCD月均值和季节均值变化、季节的日平均变化以及一周内日平均变化的特征。结果表明,北京地区对流层NO₂VCD随季节变化较为明显,呈现冬季最高而夏季最低的趋势,其中冬季季节均值达到2.94×1016 molec·cm-2,为夏季的1.6倍,不同季节的日均变化一般在下午表现出明显的差异,最大相差为2.17×1016 molec·cm-2。一周内每日的浓度变化有一定规律性,周日平均浓度较其他时间降低17%左右,出现了一定程度的周末效应。通过将地基MAX-DOAS观测结果和地面国控站点官园监测站（116.339°E,39.929°N）2018全年数据结果进行对比,显示出两者变化趋势具有好的一致性,相关系数r可达0.81。研究表明,地基MAX-DOAS不仅可以对区域污染气体如NO₂的实时快速监测及变化规律的研究分析提供一种有效手段,也可以对其他数据来源进行校验。     

基于MAX-DOAS的上海市区NO2对流层柱浓度研究

二氧化氮（NO₂）是大气中的主要污染物之一,在对流层和平流层大气化学中发挥关键作用,不仅参与对流层臭氧的催化形成,而且还有助于气溶胶的生成并导致酸雨等气候灾害,危害人体健康。人为源排放（工业,电厂、交通等排放）的NO₂占氮氧化物排放总量的大部分。传统的监测手段例如卫星遥感技术对对流层底部没有足够的敏感度,原位采样仪器则只能获得近地面的污染物浓度信息。近年来广泛使用的多轴差分吸收光谱技术（MAX-DOAS）不仅对近地面观测敏感,还拥有时间分辨率高,探测下限低,可以同时监测多种污染物等优点。为了实时监测上海市NO₂对流层柱浓度的变化特征,在上海市徐汇区搭设了地基MAX-DOAS仪器,进行了长期的持续观测。分析2019年6月至9月的MAX-DOAS观测数据,发现NO₂VCDs(垂直柱浓度)受交通排放影响显著,一般上午9:00左右达到峰值（1.56×1016 molec·cm-2）,随光照增强浓度降低明显,午后达到最低值（1.21×1016 molec·cm-2）,傍晚交通排放增强16:00以后浓度再次抬升。工作日早高峰期间的NO₂VCDs明显高于周末（高出约11.8%）,而周末傍晚NO₂VCDs较工作日傍晚大幅上升。将MAX-DOAS观测结果与TORPOMI卫星观测数据对比发现,两个数据具有良好的一致性,相关性系数r为0.87。采用HYSPLIT后向轨迹模型对观测期间500 m高空气团输运后向轨迹进行聚类分析,发现上海市NO₂污染受沿海区域污染气团输送影响较大。研究表明,地基MAX-DOAS系统作为一种实时、快速、连续的大气监测手段,可以广泛应用于城市区域污染监测应用中。上海市对流层NO₂的观测研究为上海市大气污染防治提供了一定的数据支持。     

天山北坡绿洲城市车流量与对流层NO2垂直柱浓度关系研究

为探讨天山北坡河谷绿洲城市车流量与对流层NO₂垂直柱浓度(VCD)的关系,基于各城市车流量状况,利用地基多轴差分光谱仪(Mini MAX-DOAS)在2018年—2019年天山北坡经济带上的综合性大城市乌鲁木齐、工业型中等城市石河子和工业型小城市阜康市中心区连续固定监测,并沿城市交通主干道进行车载移动监测,研究车流量对NO₂VCD的影响,对比分析山盆体系河谷绿洲城市与中东部发达城市污染严重原因的差异。结果表明:(1)天山北坡大中小城市的车流量日均值大城市乌鲁木齐(1 406辆/5 min)远大于中小城市,中等城市石河子(203辆/5 min)和小城市阜康(185辆/5 min)差异并不显著(p>0.05),而各类城市NO₂VCD整体差异显著(p<0.05),其日变化峰值有所差异,表现为乌鲁木齐(22.613×10¹⁵ molec·cm^-2)>阜康(17.758×10¹⁵ molec·cm^-2)>石河子(15.2...     

基于多轴差分吸收光谱技术测量对流层HCHO垂直分布

甲醛（HCHO）在大气光化学反应中扮演着重要的角色,是一种重要的气溶胶前体物和光化学氧化指示剂。大气中HCHO的来源主要是直接排放和光化学反应生成。大气光化学反应与太阳辐射强度密切相关,一般来说,太阳辐射强度越强,大气光化学反应越剧烈,HCHO的二次来源产率也就越高。故针对HCHO的研究成为当今大气环境研究的一个重要课题。介绍了基于多轴差分吸收光谱技术 (MAX-DOAS) 获取对流层HCHO垂直柱浓度（VCD）及垂直廓线的反演算法。该方法是基于非线性最优估算法的两步反演方法,首先反演气溶胶垂直廓线, 然后在此基础上反演HCHO垂直廓线。其中第二步气体廓线反演时,气溶胶廓线线型会影响气体廓线反演的权重函数从而影响气体垂直廓线反演的精度, 为此, 研究了三种不同气溶胶廓线类型（指数型、高斯型和玻尔兹曼型）对HCHO垂直廓线反演的影响。结果表明,在三种气溶胶廓线类型条件下,当气溶胶光学厚度(AOD)为0.1时,气体反演的总误差、平均核的包络线、灵敏高度上限、自由度以及HCHO垂直廓线结果都比较接近,即气溶胶廓线类型对HCHO垂直廓线反演的影响很小。而对于200 m以下（含200 m）的近地面,通过指数型、高斯型和玻尔兹曼型气溶胶廓线获取的HCHO体积混合比（VMR）与真实HCHO VMR的差异分别为36.89%,-0.04%和23.30%, 表明使用指数型和玻尔兹曼型气溶胶廓线类型反演HCHO垂直廓线会高估近地面HCHO浓度,而高斯型气溶胶廓线类型则正好相反。此外,还反演了北京国科大站点一次污染过程中HCHO的垂直廓线,分析了污染过程中HCHO的垂直分布特征。结果表明,HCHO主要集中在1.0 km以下且一天中高值出现在午后,主要来自于本地产生,即西南风将污染的VOCs气团带到观测点,经过本地的光化学反应产生HCHO而积累,造成了此次HCHO浓度升高。结合气流后向轨迹分析,来自站点西南方向的输送是引起HCHO污染的重要原因。故观测站点的HCHO主要受污染输送和二次氧化的影响。最后对比了此次污染过程中不同气溶胶条件对HCHO廓线反演的误差影响。结果显示,气溶胶浓度高时,反演的灵敏高度和自由度下降,反演的高度分辨率下降,且反演总误差增加。     

多轴差分吸收光谱技术测量近地面NO2体积混合比浓度方法研究

多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)通过测量不同角度的太阳散射光, 获取痕量气体的柱浓度信息, 广泛应用于整层NO₂柱浓度的监测. 由于缺少有效观测距离的信息, MAX-DOAS无法获取近地面NO₂的体积混合比浓度. 本文分析了消光系数和有效观测距离的关系, 提出了利用能见度信息获取有效观测距离, 进而将MAX-DOAS测量的水平方向NO₂斜柱浓度转换为体积混合比浓度的方法. 并在合肥开展了相应的观测实验, 成功实现了基于MAX-DOAS的NO₂体积混合比浓度测量. 通过与主动式长程差分吸收光谱仪测量的NO₂浓度进行对比, 结果呈现出较好的一致性, 说明了方法的可行性.研究为MAX-DOAS监测近地面NO₂体积混合比浓度提供了一种简单有效的方法, 拓展了MAX-DOAS的应用领域. 关键词： 多轴差分吸收光谱技术 大气消光系数 能见度 2体积混合比浓度')" href="#">NO₂体积混合比浓度     

多轴差分吸收光谱技术反演气溶胶消光系数垂直廓线

研究了多轴差分吸收光谱技术(MAX-DOAS)的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法. 该算法应用非线性最优估算法, 通过MAX-DOAS测量的氧的二聚体(O₄), 反演气溶胶消光系数垂直廓线和光学厚度(AOD). 首先研究了非线性最优估算法中权重函数、先验廓线协方差矩阵、测量不确定度协方差矩阵的计算方法, 针对中国气溶胶浓度较高且变化剧烈的特征, 设计了非线性迭代方案. 然后在低气溶胶、高气溶胶和抬高型气溶胶三种状态下, 通过计算机仿真模拟验证了MAX-DOAS气溶胶消光系数垂直分布反演算法, 讨论了误差来源. 之后在合肥地区开展了连续观测实验, 并将反演的AOD与CE318太阳光度计对比, 两者的相关性系数达到了0.94. AOD反演的相对误差约为20%. 又将反演的最低层(0–0.3 km)气溶胶消光系数与能见度仪对比, 两者的相关性系数为0.65. 近地面气溶胶消光系数反演的总相对误差约为10%. 模拟验证和对比实验均说明本文研究的气溶胶消光系数垂直廓线反演算法可以较好地获取对流层的气溶胶状态. 关键词： 多轴差分吸收光谱 气溶胶消光系数垂直廓线 气溶胶光学厚度 最优估算法     

Observation of tropospheric NO_2 by airborne multi-axis differential optical absorption spectroscopy in the Pearl River Delta region,south China

An airborne multi-axis differential optical absorption spectroscopic （AMAX-DOAS） instrument was developed and applied to measure tropospheric NO2 in the Pearl River Delta region in the south of China. By combining the measurements in nadir and zenith directions and analyzing the UV and visible spectral region using the DOAS method, information about tropospheric NO2 vertical columns was obtained. Strong tropospheric NO2 signals were detected when flying over heavilly polluted regions and point sources like plants. The AMAX-DOAS results were compared with ground-based MAX-DOAS observations in the southwest of Zhuhai city using the same parameters for radiative transport calculations. The difference in vertical column data between the two instruments is about 8%. Our data were also compared with those from OMI and fair agreement was obtained with a correlation coefficient R of 0.61. The difference between the two instruments can be attributed to the different spatial resolution and the temporal mismatch during the measurements.     

直射太阳光差分吸收光谱法测量合肥NO2 整层柱浓度

直射太阳光差分吸收光谱技术(DS-DOAS)近 年来成功应用于大气痕量气体的垂直柱浓度测量. 本文研究了基于被动DOAS算法可用于连续测量NO₂整层垂直柱浓度的DS-DOAS技术, 介绍了测量系统的构成.利用统计最小值外推法减少了由参考谱引入的误差.分析了测量结果的误差来源, 估算了误差大小.报道了该系统在合肥地区对NO₂进行的连续11天的测量, 分析了测量结 果.通过实验验证了算法的可行性, 证实了该技术可实现连续测量NO₂整层垂直柱浓度.     

多轴差分吸收光谱仪反演大气NO2的比对试验

为了满足卫星遥感产品地基验证平台中不同仪器观测数据一致性的要求, 2011年9月, 将3台不同设计方案、不同操作方式的多轴差分吸收光谱仪(MAX-DOAS) 集中在中国科学院大气物理研究所香河大气探测综合试验站, 进行了近20天的同步观测测试. 并对所有仪器统一观测方位角, 分别采用相同的紫外、可见光波段的特征吸收带及吸收截面进行NO₂柱浓度的反演试验. 系统的比对分析表明: 3台MAX-DOAS的反演误差大都保持在6%以内, 说明仪器性能良好, 比较稳定; 紫外波段的反演结果略小于可见光波段, 尤其在阴天, 这是由于两波段对分子及气溶胶散射的敏感性不同造成的; 以可见光波段的反演结果为标准, 对紫外波段的反演结果进行系统订正, 订正后的各组数据一致性非常好, 满足卫星大气成分NO₂柱浓度遥感产品不同地基验证站点数据稳定、一致的要求. 关键词： MAX-DOAS 2')" href="#">NO₂ 斜柱浓度 比对试验     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%.     

被动多轴差分吸收光谱大气气溶胶光学厚度监测方法研究

介绍了基于太阳散射光的被动多轴差分吸收光谱（MAX-DOAS）技术在大气气溶胶光学厚度（aerosol optical density,AOD）监测中的应用. MAX-DOAS根据氧的二聚物（O₄）在紫外、可见波段的特征吸收来确定气溶胶参数,实验中利用测量得到的O₄在360 nm处斜柱浓度,并结合O₄垂直柱浓度基本稳定等信息,在选取合适的气溶胶单次散射反照率、非对称因子及其廓线形状等条件下,基于大气辐射传输模型采用迭代算法解析出大气气溶胶光学厚度. 经过与太阳光度计(CE318)测量结果的对比,两者相关性达到87%. 关键词： 多轴差分吸收光谱 大气气溶胶 光学厚度     

Research of NO2 vertical profiles with look-up table method based on MAX-DOAS

Obtaining the vertical distribution profile of trace gas is of great significance for studying the diffusion procedure of air pollution.In this article,a look-up table method based on multi-axis differential optical absorption spectroscopy(MAX-DOAS)technology is established for retrieving the tropospheric NO₂ vertical distribution profiles.This method retrieves the aerosol extinction profiles with minimum cost function.Then,the aerosol extinction profiles and the atmospheric radiation transfer model(RTM)are employed to establish the look-up table for retrieving the NO₂ vertical column densities(VCDs)and profiles.The measured NO₂ differential slant column densities(DSCDs)are compared with the NO₂ DSCDs simulated by the atmospheric RTM,and the NO₂ VCDs,the weight factor of NO₂ in the boundary layer,and the boundary layer height are obtained by the minimization process.The look-up table is established to retrieve NO₂ VCDs based on MAX-DOAS measurements in Huaibei area,and the results are compared with the data from Copernicus Atmospheric Monitoring Service(CAMS)model.It is found that there are nearly consistent and the correlation coefficient R2 is more than 0.86.The results show that this technology provides a more convenient and accurate retrieval method for the stereoscopic monitoring of atmospheric environment.