等离激元能带结构与应用

近些年来,表面等离激元因其具有强局域、亚波长和高场强等特殊的光学性质而备受关注,在化学、生物、通信、纳米能源等各领域得到了广泛的研究.为了更好地控制表面等离激元的激发、传播和辐射,具有能带结构的周期性表面等离激元结构被广泛的研究.本文全面综述了具有等离激元能带的微纳结构、能带的产生机制与其特殊的性质,包括连续谱中的束缚态、波导、全带隙、拓扑等.在此基础上,基于等离激元能带设计所开展的一些应用也予以系统总结.最后,随着新材料的发现,本文还简要介绍了二维材料石墨烯等离激元能带和它的一些应用.     

二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对带边电位影响的理论研究

采用基于色散修正的平面波超软赝势方法研究了二硫化钼/石墨烯异质结的界面结合作用及其对电荷分布和带边电位的影响.研究表明二硫化钼与石墨烯之间可以形成范德瓦耳斯力结合的稳定堆叠结构.通过能带结构计算,发现二硫化钼与石墨烯的耦合导致二硫化钼成为n型半导体,石墨烯转变成小带隙的p型体系.并通过电子密度差分图证实了界面内二硫化钼附近聚集负电荷,石墨烯附近聚集正电荷,界面内形成的内建电场可以抑制光生电子-空穴对的复合.石墨烯的引入可以调制二硫化钼的能带,使其导带底上移至-0.31 eV,提高了光生电子还原能力,有利于光催化还原反应.     

非共振圆偏振光作用下单层二硫化钼电子结构及其自旋/谷输运性质

基于紧束缚近似下的低能有效哈密顿模型和久保线性响应理论,研究了外部非共振圆偏振光作用下单层二硫化钼(MoS_2)电子结构及其自旋/谷输运性质.研究结果表明:单层MoS_2布里渊区K谷和K′谷附近自旋依赖子带间的能隙随着非共振右旋圆偏振光引起的有效耦合能分别线性增大和先减小后增大,随着非共振左旋圆偏振光引起的有效耦合能分别先减小后增大和线性增大,实现了系统能带结构有趣的半导体-半金属-半导体转变.此外,单层MoS_2在外部非共振圆偏振光作用下,呈现有趣的量子化横向霍尔电导和自旋/谷霍尔电导,自旋极化率在非共振右/左旋圆偏振光有效耦合能±0.79 eV附近达到最大并发生由正到负或由负到正的急剧转变,谷极化率随着非共振圆偏振光有效耦合能先增大后减小并在其绝对值0.79-0.87 eV范围内达到100%.因而,可以利用外部非共振圆偏振光将单层MoS_2调制成自旋/谷以及光电特性优异的新带隙材料.     

二维方形量子点体系等离激元的量子化

量子点体系等离激元的研究是光电子学领域的热点.为进一步加深和完善对等离激元的量子效应的认识,本文利用紧束缚近似和线性响应理论研究了二维方形量子点体系对外场的集体响应.结果表明,当外场频率等于等离激元的频率时,量子点体系会有强烈的电荷振荡,并伴随着能量的极大吸收和近场的增强.在量子点中,等离子体存在分立的元激发.等离子体元激发的个数将随着量子点尺寸和电子个数的增加而增加.随量子点尺寸的增加,分立的等离激元将逐步呈现准连续的特性,即过渡为经典连续的等离激元,其频谱曲线演化为经典的色散曲线.结果还表明:随量子点尺寸的增加,等离激元的频率会红移,等离激元的激发强度会增大;随量子点中电子数的增加,等离激元的频率会蓝移,等离激元的激发强度会增大.     

SrTiO3中形成级联能级的理论分析

以Bi和Cu掺杂为例,通过基于密度泛函理论的电子结构的计算,分析了SrTiO₃体系中形成级联能级的可能性.结果表明,Bi掺杂和Cu掺杂都可以在SrTiO₃的禁带中引入杂质能带,Bi和Cu的共同掺杂可引入两条杂质能带.通过在两条杂质能带之间级联激发,价带顶的电子可以受激跃迁到导带底.采用无辐射跃迁的简单模型,分析指出电子通过级联激发从价带顶受激跃迁到导带底的概率远远高于直接从价带顶跃迁到导带底的概率.这种级联激发可以有效提高导带中的载流子浓度. 关键词： 级联能级 密度泛函 掺杂     

二维有限元方法研究石墨烯环中磁等离激元

石墨烯等离激元是决定石墨烯光学性质的重要元激发,拥有一系列优异的特性,其通过外置电场的动态可调性最引人注目;石墨烯具有很强的磁场响应(如室温观测的量子霍尔效应),因而磁场可作为一个新的调控自由度,形成的准粒子叫作石墨烯磁等离激元.鉴于石墨烯的二维属性,石墨烯磁等离激元的研究大多采用三维近似,即将石墨烯等效成厚度很薄的三维块材,该处理方案需消耗大量的计算资源.本文在准静态近似下,围绕库仑定律和电荷守恒定律,构建了高效的二维有限元方法,自洽地求解石墨烯面内的积分微分方程,并提出本征值损失谱表征准粒子的激发.利用二维有限元方法,探讨了4类石墨烯环中磁等离激元的激发;最低阶的偶极共振都支持磁等离激元的对称劈裂,在孔很小时,其对模式劈裂的影响可忽略,但当孔的尺寸变大时,内外边界的相互作用将抑制模式劈裂,并最终导致其消失.     

一维原子链局域等离激元的非线性激发

本文基于含时密度泛函理论, 研究了不同频率光脉冲场作用下一维钠原子链中电子的输运与等离激元共振之间的耦合规律. 在等离激元共振点附近约0.8 eV频率范围内的光脉冲场, 都可以激发体系的等离激元共振. 这些不同频率外场激发的等离激元共振强度大小在一个数量级. 外场频率越接近等离激元共振频率, 外场激起的等离激元振动的振幅越大. 对于线性原子链等离激元的非线性激发现象, 本文用经典谐振子模型给出了定性解释.     

不均匀磁场中单层二硫化钼的朗道能谱

单层二硫化钼是一种新型的类石墨烯材料,其内部较强自旋轨道耦合作用使它表现出许多不同于单层石墨烯的物理性质.本文从量子力学的基本概念出发,借助特殊函数方程理论,研究了在不均匀垂直磁场作用下单层二硫化钼中奇异的朗道能级结构.     

介观尺寸原子链中的等离激元：紧束缚模型

本文运用紧束缚模型对介观尺寸原子链的等离激发进行了系统的研究, 通过量子响 应理论和相无规近似得到了等离激元的本征频率方程, 通过该方程计算了系统中等离子体的激发能量, 并分别对体系的本征振荡以及外电场作用在原子链上发生共振的情况进行了研究. 结果表明, 体系在外场作用下发生共振时, 偶极矩的峰值与等离子体的激发态相对应, 说明外场此时激发了等离激元; 体系处在共振情况下, 电荷振荡的幅度远远大于非共振的情况, 相对来说体系的电荷虚部的共振更为明显. 对于体系的本征等离振荡频率, 同等长度时等离子体的激发能量总是大于同级的单电子激发能量; 等离激元的能谱与原子链的长度和电子密度以及系统的库仑关联强度都有很大关系; 在原子链长度保持不变的情况下, 等离子体的激发能量随电子数目的变化以半满为中心呈对称关系. 关键词： 纳米结构 一维原子链 等离激元     

单层磷化硼纳米结构中的量子等离激元激发

基于含时密度泛函理论(TDDFT)研究了单层磷化硼纳米结构中的等离激元激发。单层磷化硼纳米结构中有两个主要的等离激元共振带,一个等离激元共振带位于能量点3eV附近,另一个等离激元共振带位于能量点9eV附近。单层磷化硼纳米结构在光谱的可见光区存在等离激元共振。单层磷化硼纳米结构的边界构型(锯齿形边界和扶手椅边界)以及沿着激发光的偏振方向的边界宽度对单层磷化硼纳米结构吸收光谱有很大的影响。单层磷化硼纳米结构中等离激元模式是长程电荷转移激发。     

XPS investigation of preferential sputtering of S from MoS2 and determination of MoSx stoichiometry from Mo and S peak positions

The preferential sputtering of S from bulk MoS₂ standard samples exposed to 3 keV Ar⁺ ion bombardment has been studied by XPS. The MoS_x stoichiometry decreases from MoS₂ to MoS_1.12 with a concomitant reduction in the Mo 3d_5/2 binding energy from 229.25 to 228.35 eV. The altered layer extends to a depth of 3.8 nm and is proposed to consist of a single amorphous MoS_x phase in which Mo has a varying number of nearest neighbour S atoms. Using peak positions alone it is possible to determine the MoS_x stoichiometry to an accuracy of x±0.1 from a plot of MoS_x stoichiometry against (Mo 3d_5/2–S 2p_3/2) binding energy. The results are of strong current interest for coating analysis applications as MoS₂ is a compound capable of providing low friction properties when incorporated into hard coatings.     

CVD法单层MoS2在209Bi离子辐照下的损伤效应研究

通过光学显微镜、拉曼光谱确定了CVD（化学气相沉积法）制备的不同厚度MoS₂的层数,采用拉曼分析结合原子力显微镜观测分析了由HIRFL提供的高能209Bi离子辐照CVD制备的单层MoS₂样品随辐照注量的损伤规律。随辐照注量增加,E_2g1和A_1g两种声子振动模式对应的拉曼峰逐渐蓝移,且拉曼特征峰强度减弱,这是由于带正电荷的209Bi辐照产生潜径迹型晶格缺陷吸附空气中氧分子而引入p型掺杂引起的。同时,在辐照注量为5×1010 ions/cm2的单层MoS₂的AFM图像中观察到潜径迹主要以凹坑形式出现,与机械剥离法观测到的凸起径迹明显不同,分析了不同制备工艺对径迹形貌的影响。比较了机械剥离法制备MoS₂样品的拉曼光谱和AFM成像的实验数据和结果,认为不同制备方法会影响单层或少层MoS₂的电子密度。The layer number of MoS₂ with different thickness was determined by the optical microscope and Raman spectra. And the damage effect of the CVD (chemical vapor deposition) prepared single-layer MoS₂ sample irradiated by 209Bi ions was analyzed by the combination of Raman analysis and AFM observations. With the increase of irradiation fluence, the Raman characteristic peaks of E_2g1 and A_1g corresponding to both phonon vibration modes gradually bluely shift, and the intensity of the peaks obviously decreased. This is due to the fact that the 209Bi ion irradiation results in the latent track type lattice defects and they adsorb the oxygen molecules in the air ended with the p-type doping. Meanwhile, from the AFM image of the mono-layer of irradiated MoS₂ under the 5×1010 ions/cm2, it can been seen that latent tracks mainly occur in the form of pits, which different from the hillock tracks observed by mechanical stripping method. The influence of different preparation technology to the track morphology is analyzed. Compared with the Raman and AFM results of MoS₂ prepared by mechanical stripping, it is considered that different preparation methods will affect the electron density in single or few layers of MoS₂.     

BaTi2Bi2O的电子结构与磁性

采用第一性原理方法,对BaTi₂Bi₂O的电子结构和磁性进行计算.非磁性态的计算结果显示:费米能级处的态密度主要来自d_z²,d_x²-y²和d_xy三个轨道,同时费米面也主要有三部分组成,并且将其沿着矢量q₁=(π/a,0,0)和q₂=(0,π/a,0)平移时,第三部分费米面(沿着X-R连线)与第一部分费米面(M-A连线)嵌套明显,计算得出磁化系数χ₀(q)在X点出现峰值,与峰值出现在M点的FeAs基超导体不同.上述磁化率峰值可以诱导产生自旋密度波,使得BaTi₂Bi₂O材料的磁性基态是bi-collinear antiferromagnetism(AF3)与blocked checkerboard antiferromagnetism(AF4)的二度简并态.随着空穴掺杂,χ₀(q)的峰值降低,而电子掺杂则导致峰值变大.当自旋涨落被完全压制时,超导出现,这可以解释为什么超导只出现在空穴掺杂型化合物而非电子掺杂型.     

Electronic and optical properties of 3N-doped graphdiyne/MoS2 heterostructures tuned by biaxial strain and external electric field

The construction of van der Waals (vdW) heterostructures by stacking different two-dimensional layered materials have been recognised as an effective strategy to obtain the desired properties. The 3N-doped graphdiyne (N-GY) has been successfully synthesized in the laboratory. It could be assembled into a supercapacitor and can be used for tensile energy storage. However, the flat band and wide forbidden bands could hinder its application of N-GY layer in optoelectronic and nanoelectronic devices. In order to extend the application of N-GY layer in electronic devices, MoS₂ was selected to construct an N-GY/MoS₂ heterostructure due to its good electronic and optical properties. The N-GY/MoS₂ heterostructure has an optical absorption range from the visible to ultraviolet with a absorption coefficient of 10⁵ cm^-1. The N-GY/MoS₂ heterostructure exhibits a type-Ⅱ band alignment allows the electron-hole to be located on N-GY and MoS₂ respectively, which can further reduce the electron-hole complexation to increase exciton lifetime. The power conversion efficiency of N-GY/MoS₂ heterostructure is up to 17.77%, indicating it is a promising candidate material for solar cells. In addition, the external electric field and biaxial strain could effectively tune the electronic structure. Our results provide a theoretical support for the design and application of N-GY/MoS₂ vdW heterostructures in semiconductor sensors and photovoltaic devices.     

金衬底调控单层二硫化钼电子性能的第一性原理研究

基于密度泛函的第一性原理研究了金衬底对单层二硫化钼电子性能的调控作用. 从结合能、能带结构、电子态密度和差分电荷密度四个方面进行了深入研究. 结合能计算确定了硫原子层在界面的排布方式, 并指出这种吸附结构并不稳定. 能带结构分析证实了金衬底与单层二硫化钼形成肖特基接触, 并出现钉扎效应. 电子态密度分析表明金衬底并没有影响硫原子和钼原子之间的共价键, 而是通过调控单层二硫化钼的电子态密度增加其导电率. 差分电荷密度分析表明单层二硫化钼的导电通道可能在界面处产生. 研究结果可对单层二硫化钼晶体管的建模和实验制备提供指导.     

Shaped crystal growth and scintillating properties of Yb:(Gd,Lu)3Ga5O12 solid solutions

Shaped single crystals of (Lu_xGd_1−x)₃Ga₅O₁₂ (0.0x1.0) and (Yb_0.05Lu_xGd_0.95−x)₃Ga₅O₁₂ (0.0x0.9) were grown by the modified micro-pulling-down method. Continuous solid solutions with garnet structure and a linear compositional dependency of crystal lattice parameter in the system Yb:(Gd,Lu)₃Ga₅O₁₂ are formed. Measured optical absorption spectra of the samples show 4f–4f transitions related to Gd³⁺ ion at 275 and 310 nm, and also an onset of charge transfer transitions from oxygen ligands to Gd³⁺ or Yb³⁺ cations below 240 nm. A complete absence of Yb³⁺ charge transfer luminescence under X-ray excitation in any of the investigated samples was explained by the overlapping of charge transfer absorption of Yb³⁺ by that of Gd³⁺ ions. For specific composition of Lu_1.5Gd_1.5Ga₅O₁₂ an intense defect-host lattice-related emission, which achieve of about 40% integrated intensity compared with Bi₄Ge₃O₁₂, was found.     

层状二硫化钼研究进展

近年来,层状二硫化钼由于其特殊的类石墨烯结构和独特的物理化学性质已成为国内外研究的热点.本文综述了层状二硫化钼的物理结构、价带结构和光学性质;介绍了制备方法,包括生长制备和剥离制备.生长制备的原料包括四硫代钼酸铵((NH4)_2MoS_4)、钼(Mo)和三氧化钼(MoO_3)等.剥离制备包括微机械剥离、液相超声法、锂离子插层法和电化学锂离子插层法等.归纳了层状二硫化钼在场效应晶体管、传感器和存储方面的应用,展望了层状二硫化钼的研究前景.     

层数变化对堆叠生长的MoS_(2(1-x))Se_(2x)电子结构的影响

二维过渡金属硫化物因其独特的光电特性在多功能光电器件方面具有广泛的应用前景.为了进一步拓展其在微纳光电子器件方面的应用范围,并提高器件性能,人们开展了通过合金手段改变端组分材料配比实现对二维半导体材料带隙调控的带隙工程以及调控生长条件改变材料形貌和结构的缺陷工程研究.本文利用光学、原子力和扫描电子显微镜等设备以及拉曼和光致发光光谱等手段对由化学气相沉积法生长出来的堆叠状MoS_(2(1-x))Se_(2x)合金的性质进行了研究.不同于大多数单层或少层MoS_(2(1-x))Se_(2x)合金的情况,堆叠生长的阶梯状MoS_(2(1-x))Se_(2x)合金材料在厚度从2.2 nm (约3层)一直增加到5.6 nm (约7层)时都显出了较强的发光特性,甚至在100 nm厚时,样品的发光谱线仍具有两个发光峰.两个激子发光峰分别来源于自旋轨道耦合造成的价带劈裂.随着厚度的增加,两个峰都逐渐红移,显示了合金掺杂时的能带弯曲效应.拉曼光谱给出了类MoS_2和类MoSe_2两套振动模.随着厚度的增加,拉曼峰位几乎不移动,但面内的两个振动模E_(2g(Mo-Se))和E_(2g(Mo-s))逐渐显现并增强.显然缺陷和应力是影响堆叠生长MoS_(2(1-x))Se_(2x)合金样品电子结构的主要因素,这为特殊功能器件的制备和可控缺陷工程的研究提供了有益的参考.     

PECVD分层结构对提高氢化非晶硅TFT迁移率的影响

为了进一步提高氢化非晶硅薄膜晶体管 (a-Si:H TFT) 的场效应电子迁移率, 研究了批量生产条件下对欧姆接触层和栅极绝缘层进行多层 制备, 不同的工艺参数对a-Si:H TFT场效应电子迁移率的影响. 研究表明随着对欧姆接触层 (n⁺层) 分层数的增加, 以及低速生长的栅极绝缘层 (GL层) 和高速生长的栅极绝缘层 (GH 层) 厚度比值提高, a-Si:H TFT的场效应迁移率得到提升. 当n⁺层分层数达到 3层, GL层和GH层厚度比值为4:11 时, 器件的场效应电子迁移率达到0.66 cm²/V·s, 比传统工艺提高了约一倍, 显著改善了a-Si:H TFT 的电学特性, 并在量产线上得到了验证. 关键词： 非晶硅薄膜晶体管 电子迁移率 欧姆接触层 栅极绝缘层     

(Cu,N)共掺杂TiO2/MoS2异质结的电子和光学性能:杂化泛函HSE06

在密度泛函理论的基础上,系统地研究了Cu/N（共）掺杂的TiO₂/MoS₂异质结体系的几何结构、电子结构和光学性质.计算发现,TiO₂/MoS₂异质结的带隙相比于纯的TiO₂（101）表面明显变小,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结体系的禁带宽度也明显地减小,这导致光子激发能量的降低和光吸收能力的提高.通过计算Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂的差分电荷密度,发现光生电子与空穴积累在掺杂后的TiO₂（101）表面和单层MoS₂之间,这表明掺杂杂质体系可以有效地抑制光生电子-空穴对的复合.此外,我们计算了在不同压力下TiO₂/MoS₂异质结的几何、电子和光学性质,发现适当增加压力可以有效提高异质结的光吸收性能.本文结果表明,Cu/N（共）掺杂TiO₂/MoS₂异质结和对TiO₂/MoS₂异质结加压都能有效地提高材料的光学性能.