基于调制光晶格的中性分子束光学Stark减速与囚禁的理论研究

本文基于分子束光学Stark减速理论,提出采用调制的红失谐光晶格来减速和囚禁任意脉冲超声分子束方案,并予以理论研究.以CH₄超声分子束为例,利用Monte-Carlo方法模拟了调制光晶格中的分子减速与囚禁的动力学过程,给出减速级数、同步分子初始位相角与减速效果的关系.研究结果表明：随着减速级数的增加,被减速的分子波包逐渐从原来的分子速度分布的大波包中分离开来,且减速级数越高,减速后的分子速度越小.在其他条件相同时同步分子初始位相角越大,减速波包内的分子数目越少,同时位相空间被压缩.与未调制的光晶格减速方案相比,本方案中无分子自由飞行过程,在相同的光晶格长度内完成了双倍的减速级数.当光晶格长度取3.71 mm时,模拟结果显示CH₄分子从280 m/s减速至172 m/s,而未调制光晶格只能将CH₄分子从280 m/s减速至232 m/s,减速效果提高了26%.本方案可以集分子的减速、囚禁于一体,是一种新型的分子光学功能器件,在冷分子光学、量子信息、冷化学等前沿研究领域中有潜在的应用.     

一种针对弱场搜寻态冷极性分子的可控静电表面囚禁方案

提出一种使用带电金属环和六个球电极和一个外加偏置电场实现对冷极性分子静电囚禁的新方案.计算装载和囚禁时空间电场分布.囚禁中心距离芯片表面的高度可以通过外电场和环形电极所加电压来操控.蒙特卡罗模拟表明对于中心速度为15 m·s^-1的ND₃分子束,装载效率可以达到70%,得到冷分子的温度大约为45 mK.当继续增加偏置电场强度时,单阱分裂为对称的两个阱.如果同时改变球形电极上所加电压,得到不对称的两个阱,可以借此来调节两个阱中所囚禁的冷分子数目的比例.为了易于理解,用蒙特卡罗方法模拟了装载、囚禁、分裂冷分子波包的动力学过程.     

Fe(NH2trz)3·(BF4)2掺杂聚芴的有机电致发光器件

对于RGB有机电致发光器件(OLEDs),蓝光非常重要.在现有各种蓝光材料中,聚芴(PFO)非常稳定且荧光量子效率可达80%,但它有一个非常大的缺点:电致发光会产生异常绿光带.这严重影响了PFO相关器件的饱和色纯度.本文使用分子基磁性材料Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂掺杂PFO方法,解决了这一难题.以ITO为衬底,制作了结构为ITO/PEDOT:PSS/PFO:Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂/CsCl/Al的器件.报道了利用Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂特殊的电子自旋态调制PFO的光电特性,实现了PFO的强烈纯正蓝光发射.详细研究了Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂对PFO光电特性的影响.在4 V至9 V电压的偏置下,没有Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂的器件,发出特别异常的绿光.然而,与此形成明显对照的是:Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂掺杂的器件发出强烈的本征蓝光;PFO绿色发光带被成功压制;随着电压的变化,器件光谱的蓝光部分在整个EL谱所占比例没有改变.运用光电磁一体化测量技术,进一步研究了PFO掺杂Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂器件的磁发光(MEL)和磁电导(MC)效应.发现PFO:Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂和纯PFO薄膜内都没有激基缔合物产生.运用发光动力学理论,分析了Fe(NH₂trz)₃·(BF₄)₂阻断PFO异常绿光发射的机理.     

NH3分子在LiH（100）表面吸附的第一性原理研究

采用第一性原理方法研究了NH₃分子在LiH（100）晶面的表面吸附情况.通过研究LiH（100）/NH₃体系的吸附位置、吸附能和电子结构,发现NH₃分子在LiH（100）晶面主要是化学吸附,初始位置为NH₃分子中N-H键在Li顶住时失去一个H原子,并在LiH（100）面形成NH₂基,其吸附能为0.511 eV,属于强化学吸附,吸附作用最强.此时NH₂基与附近H原子和Li原子之间为离子键作用,NH₂基中N—H键为共价键;NH₃分子中另一个H原子与LiH表面的一个H原子形成一个H₂分子逸出表面.H₂分子中H-H键为明显的共价键.     

NH3在Cu及其氧化表面物理吸附的光声振动谱研究

本工作采用激光光声谱对85K多晶Cu表面上NH₃分子的物理吸附进行了研究。通过监测NH₃分子伞形振动模(ν₂),发现在清洁和预吸附O的Cu表面上,相同物理吸附态NH₃分子振动谱的峰位频率和峰的半高宽度(FWHM)随覆盖度表现出不同的变化规律,对应着不同的物理吸附机理。实验结果同时表明高分辨率的光声谱在研究弱吸附体系细致结构和细微作用方面的潜力。 关键词：     

对称陀螺分子NH3的高温谱线强度研究

在直接计算分子配分函数的基础上,将无转动跃迁偶极矩平方近似为一常数,计算了对称陀螺分子NH₃ 0300 a—0000 s跃迁在高温下的线强度.在296K,计算的分子总配分函数与HITRAN数据库的结果符合很好,只有0.19%的百分误差.计算的跃迁线强度在2000 K和3000K的高温与HITRAN数据库的结果也符合相当好,最大百分误差分别为-0.65%和-1.77%.这就表明分子配分函数和线强度的高温计算是可靠的.在此基础上,计算被扩展到更高温度,报道了对称陀螺分子NH_{3< 关键词： 高温光谱 对称陀螺分子 配分函数 氨}     

在芯片表面囚禁冷极性分子的多功能静电阱EI北大核心CSCD

提出了一种用一对金属平板电容器和4根半埋入绝缘介质的杆电极组成的用于囚禁处于弱场搜寻态的冷极性分子的静电表面阱方案。用有限元软件计算了单阱囚禁时的空间电场分布,发现芯片表面上方2.2 mm左右形成了一个三维封闭的静电阱。选用重氨(ND_3)分子作为测试分子,用经典的蒙特卡罗方法模拟了ND_3分子被装载和囚禁的动力学过程。模拟结果表明,当ND_3分子束中心速度为13m/s、装载时刻为0.576ms时,最大装载效率可达53%,被囚禁的冷极性分子的温度约为35mK;如果继续增大平板电极的电压,则原先的单阱将对称分裂为两个阱,两个阱中的分子数目比为1…1;通过改变中间两个杆电极的电压,可实现非对称分裂,以此来调节两阱中囚禁分子数目比;可实现在0%~100%范围内左阱和右阱的分子数目占总分子数目的比例的调节。该方案为进一步研究三维囚禁型冷极性分子静电表面干涉仪打下基础,对于精密测量和研究物质波干涉有着重要的意义。     

采用自然工质的冰场制冷系统性能分析

制冷系统在冰场建筑节能与环保方面有着巨大的潜力。以哈尔滨、北京和广州三城市为例,从热力学性能、运行能耗、经济性以及碳排放四个方面对采用CO₂和NH₃两种自然工质的冰场制冷系统性能进行了分析。结果表明：当室外温度在5℃以下时,CO₂制冷系统的COP高于NH₃制冷系统,双级CO₂系统相对NH₃-CO₂系统和NH₃-CaCl₂系统分别提高12%和25.1%;当室外温度在5—20℃时,CO₂系统和NH₃系统COP相接近;当室外温度高于20℃时,CO₂系统COP相对NH₃系统低46%左右。相对CaCl₂作为载冷剂,CO₂作为载冷剂可减少90%以上的载冷剂泵功。在三个城市的气候条件下,NH₃-CaCl₂系统的初投资最低,NH     

外电场下氨分子光谱与激发特性研究

利用筛选的B3PW91密度泛函方法在CC-PVQZ基组下优化出氨分子的基态稳定构型,并考察了不同外电场对NH₃分子的特性及红外光谱(IR)的影响,在此基础上利用TD-DFT考察了不同外电场对NH₃分子前9个激发态的影响.结果表明：电场由0 a.u.增加至0.04 a.u.时,NH₃的构型参数与电场强度有明显的依赖关系;总能量(E_T)呈下降的趋势;偶极矩(μ)呈增加的趋势;最高占据分子轨道(HOMO)的能级呈降低的趋势,最低空分子轨道(LUMO)的能级呈增加的趋势;能隙(E_G)呈增加的趋势,即外电场会影响NH₃参与化学反应的能力;IR在电场考察范围内的特征峰位置及强度均会受到电场的影响,即可利用电场对分子的IR进行调控,从而便于对相关谱图信息的捕捉;外电场对NH₃分子的激发能及振子强度均有影响,因此,可以利用外电场来调控NH₃的激发特性.     

介质阻挡放电中栅栏发光斑图等离子体参量研究

采用高速录像机和光谱仪,研究了在双水电极介质阻挡放电装置中首次得到的由长短交替的棒状放电结构组成的栅栏斑图。通过观察20 μs曝光录像照片发现栅栏斑图由体放电和沿面放电组成。采用发射光谱法,利用N₂第二正带系(C³Π_u→B³Π_g)的发射谱线和Ar Ⅰ(2P₂→1S₅)谱线的展宽,分别测量和比较了不同体放电和沿面放电不同位置处的分子振动温度和电子密度。结果发现:斑图中具有较强沿面放电的体放电比具有较弱沿面放电的体放电拥有较高的分子振动温度和电子密度;在沿面放电的方向上,沿面放电的分子振动温度和电子密度均逐渐降低。理论分析证明,壁电荷在狭缝内的非等量分布是影响栅栏斑图形成的主要因素。     

Theoretical study of slowing supersonic CH3F molecular beams using electrostatic Stark decelerator

We have calculated the Stark effect of CH3F molecules in external electrical fields,the rotational population of supersonic CH3F molecules in different quantum states,and analyse the motion of weak-field-seeking CH3F molecules in a state |J = 1,KM = 1 inside the electrical field of a Stark decelerator by using a simple analytical model.Threedimensional Monte Carlo simulation is performed to simulate the dynamical slowing process of molecules through the decelerator,and the results are compared with those obtained from the analytical model,including the phase stability,slowing efficiency as well as the translational temperature of the slowed molecular packet.Our study shows that with a modest dipole moment(～1.85 Debye) and a relatively slight molecular weight(～34.03),CH3F molecules in a state |J = 1,KM = 1 are a good candidate for slowing with electrostatic field.With high voltages of ±10 kV applied on the decelerator,molecules of 370 m/s can be brought to a standstill within 200 slowing stages.     

Mitigation of loss within a molecular Stark decelerator

The transverse motion inside a Stark decelerator plays a large role in the total efficiency of deceleration. We differentiate between two separate regimes of molecule loss during the slowing process. The first mechanism involves distributed loss due to coupling of transverse and longitudinal motion, while the second is a result of the rapid decrease of the molecular velocity within the final few stages. In this work, we describe these effects and present means for overcoming them. Solutions based on modified switching time sequences with the existing decelerator geometry lead to a large gain of stable molecules in the intermediate velocity regime, but fail to address the loss at very low final velocities. We propose a new decelerator design, the quadrupole-guiding decelerator, which eliminates distributed loss due to transverse/longitudinal couplings throughout the slowing process and also exhibits gain over normal deceleration to the lowest velocities.     

Generation of high-energy-resolved NH_3 molecular beam by a Stark decelerator with 179 stages

We demonstrate the production of cold, slow NH_3 molecules from a supersonic NH_3 molecular beam using our electrostatic Stark decelerator consisting of 179 slowing stages. By using this long Stark decelerator, a supersonic NH_3 molecular beam can be easily decelerated to trappable velocities. Here we present two modes for operating the Stark decelerator to slow the supersonic NH_3 molecules. The first is the normal mode, where all 179 stages are used to decelerate molecules, and it allows decelerating the NH_3 molecular beam from 333 m/s to 18 m/s, with a final temperature of 29.2 mK.The second is the deceleration-bunch mode, which allows us to decelerate the supersonic NH_3 beam from 333 m/s to 24 m/s,with a final temperature of 2.9 m K. It is clear that the second mode promises to produce colder(high-energy-resolution)molecular samples than the normal mode. Three-dimensional Monte Carlo simulations are also performed for the experiments and they show a good agreement with the observed results. The deceleration-bunch operation mode presented here can find applications in the fields of cold collisions, high-resolution spectroscopy, and precision measurements.     

反应物分子初始振动激发对H+CH~+→C~++H_2反应的影响

在CH_2~+体系的电子基态势能面上运用准经典轨线方法,研究了当碰撞能E=500 me V时,反应物分子的振动激发对H(~2S)+CH~+(X~1Σ~+)→C+(~2P)+H_2(X1_gΣ~+)反应的反应概率、反应截面和立体动力学性质的影响.分别计算了两矢量相关k-j′的P(θ_r)分布,三矢量相关k-k′-j′的P(φr)分布以及反应产物的四个极化微分截面.结果表明,产物分子转动角动量不仅在Y轴方向有取向效应,还定于Y轴的正方向.并且发现,随着振动量子数的增加,对反应体系产物分布的影响就越明显.     

Efficient Stark deceleration of cold polar molecules

Stark deceleration has been utilized for slowing and trapping several species of neutral, ground-state polar molecules generated in a supersonic beam expansion. Due to the finite physical dimension of the electrode array and practical limitations of the applicable electric fields, only molecules within a specific range of velocities and positions can be efficiently slowed and trapped. These constraints result in a restricted phase space acceptance of the decelerator in directions both transverse and parallel to the molecular beam axis; hence, careful modeling is required for understanding and achieving efficient Stark decelerator operation. We present work on slowing of the hydroxyl radical (OH) elucidating the physics controlling the evolution of the molecular phase space packets both with experimental results and model calculations. From these results we deduce experimental conditions necessary for efficient operation of a Stark decelerator.     

不同核轴取向的O2的高次谐波

分子的高次谐波是强场超快物理的重要研究课题. 采用建立在形式散射理论基础上的频域方法计算了O₂在线偏振激光场下的高次谐波, 探讨了核轴被准直在与激光传输方向垂直的平面内时, 高次谐波随核轴与光电场偏振方向所成夹角θ₀的依赖关系. 结果表明: 各次谐波都是在θ₀约为45°时强度最大, 并有较宽的峰值宽度; 当偏离此角度, 高次谐波的强度变小; 到达平行或垂直取向时, 降到最低. 分析表明, 这是由于高次谐波的强度取决于分子基态的电子在动量空间中的电场方向的布居. 针对核轴被准直在激光传输方向与电场偏振方向所确定的平面内的情况, 计算了高次谐波随θ₀的依赖关系, 结果与前一种情况基本相同. 分析发现, 当核轴被准直固定后, 分子绕核轴旋转的角度ψ没有固定, 所以最后的高次谐波强度需要对不同的ψ 时的高次谐波的贡献求和平均. 平均后相当于波函数相对于核轴旋转对称, 从而导致O₂的高次谐波仅与θ₀有关, 而与核轴被准直在哪个面上无关.     

Identification of a vibrational Stark shift within an adsorbate layer: NH3 on Ru(001)

Using high-resolution electron energy loss spectroscopy we investigated the coverage-dependent vibrational properties of ammonia chemisorbed on Ru(001). With increasing coverage we find a drastic red shift of 100 cm⁻¹ for the ammonia symmetric deformation mode. Based on results for ammonia layers containing different isotopic species, such as NH₃ as well as partially and totally deuterated ND_xH_3−x, this red shift can be identified as a dominantly static shift (no dynamical coupling). Based on DFT model calculations, the origin of this shift can be understood as a Stark shift due to the electric fields produced by the static NH₃ dipoles within the adlayer. Calculations for isolated ammonia and for ammonia adsorbed on small Ru clusters, both in the fields of neighboring electric dipoles, can well reproduce the sign and magnitude of the observed red shift and for this molecular system allow a clear distinction between pure electrostatic and adsorption-induced (chemical) effects. We show that as a consequence of the electric field, the ammonia molecule opens the H–N–H angle and a softening of the symmetric deformation mode occurs.     

(CH3)2和(NH2)2基团修饰的齐聚苯乙炔分子电子输运性质研究

采用密度泛函理论和非平衡格林函数相结合的方法研究了S原子作为单、双端基的(CH₃)₂-OPE (齐聚苯乙炔)和(NH₂)₂-OPE分子在金电极间的电子输运性质. 通过第一性原理优化计算获得分子部分稳定结构, 再置于Au电极之间构成两极系统, 然后再优化整个两极系统获得稳定结构. 另外, 通过非平衡格林函数方法计算了两极系统的电子输运性质. 计算结果表明, 不同的修饰基团和桥接方式可以导致两极系统的开关效应、负微分电阻行为和整流行为等不同的电子输运性质. 通过计算不同偏压下的分子体系投影轨道电子分布、透射谱、态密度, 对这些新异的电输运性质出现的机理进行了解释.     

(NH4)2SO4，NH4NO3和(NH4)2SO4/NH4NO3混合气溶胶吸湿质量增长因子的快速测量方法

气溶胶颗粒的吸湿性决定了其尺寸、浓度、化学组成以及相态,从而显著影响着全球气候、大气异相化学以及人类健康。运用在线、原位、连续扫描衰减全反射傅里叶变换红外光谱（ATR-FTIR）技术, 结合线性湿度（RH）控制系统,实现了RH连续变化条件下气溶胶FTIR-ATR光谱的快速测量。根据水弯曲振动谱带（~1 640 cm-1）峰面积随RH的变化,得到了(NH₄)₂SO₄,NH₄NO₃和(NH₄)₂SO₄/NH₄NO₃混合气溶胶的质量增长因子（MGFs）、潮解点（DRH）和风化点（ERH）。与气溶胶的E-AIM模型预测值相比较,实验结果表现出良好的一致性,证实该方法是一种测量大气气溶胶MGFs,ERH和DRH的快速测量方法。