基于偏振探测的CARS非共振背景抑制与分离

为消除非共振背景干扰,提高相干反斯托克斯拉曼散射测量精度,研究了基于偏振探测的相干反斯托克斯拉曼散射非共振背景抑制与分离.首先,从理论上证明了相干反斯托克斯拉曼散射信号强度只取决于三阶非线性极化率共振部分,而与非共振部分无关,并且三阶极化率共振部分与非共振部分偏振方向不一致,为偏振相干反斯托克斯拉曼散射提供了理论支撑;然后,以平面火焰炉温度场为研究对象,设计了偏振相干反斯托克斯拉曼散射探测系统实施方案,并与热电偶、常规相干反斯托克斯拉曼散射两种方法在相同条件下开展了温度测量对比实验.实验结果表明:常规相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于7%,测量相对不确定度优于7%;偏振相干反斯托克斯拉曼散射方法的测量相对误差优于4%,测量相对不确定度优于5%;相同工况条件下与常规相干反斯托克斯拉曼散射相比,偏振相干反斯托克斯拉曼散射最接近均值的拟合光谱更加平滑.偏振相干反斯托克斯拉曼散射具有更小的拟合误差,是一种更为有效的相干反斯托克斯拉曼散射诊断方法.     

采用圆偏振啁啾飞秒激光脉冲操控CS2分子的相干拉曼散射过程

采用两束圆偏振啁啾飞秒激光脉冲,非共线相干激发三原子分子CS₂液体. 在相位匹配的方向上,探测到由CS₂频率为397 cm^-1的振动模式产生的强度对称分布的相干反斯托克斯拉曼散射(CARS)信号和相干斯托克斯拉曼散射(CSRS)信号. 当调整两束激发光的圆偏振状态时,CARS,CSRS信号的强度、偏振、波长均发生规律性的改变:CARS,CSRS信号的强度分布反映了CS₂ 在不同极化状态下的受激拉曼散射截面大小;信号光的 关键词： 啁啾脉冲 相干反斯托克斯拉曼散射(CARS) 相干斯托克斯拉曼散射(CSRS) 2')" href="#">CS₂     

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术的实验研究

双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射同属于三阶非线性效应,二者之间的差异与联系是一个值得研究的问题.本文基于自行搭建的超连续谱近红外宽带相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统进行光谱成像,同时通过理论与实验对比分析了双光子荧光与相干反斯托克斯拉曼散射图像存在差异的原因.结果表明,具有亚微米以上横向分辨率的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,可以使用较大尺寸的荧光珠进行双光子荧光成像,通过解卷积得到双光子荧光成像的系统分辨率,并将它近似等效于相干反斯托克斯拉曼散射成像系统的当下分辨率.如果需要得到相干反斯托克斯拉曼散射成像系准确的分辨率结果,就必须使用尺寸比相干反斯托克斯拉曼散射成像系统实际分辨率小的球形样品进行实验测量.     

相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性

对自身不发荧光且不便于荧光标记的化学或生物学样品，集相干反斯托克斯拉曼散射与激光共焦扫描显微镜于一身的相干反斯托克斯拉曼散射显微镜是一种好的选择。因为相干反斯托克斯拉曼散射是一种非线性过程，相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的显微成像特性与一般的共焦显微镜非常不同。首先计算了焦点附近相干反斯托克斯拉曼散射激发场的偏振分布，然后，利用格林函数方法，得到了以赫兹偶极子为源的波动方程的精确解，发现对于不同的成像配置和样品形状，像场的相干反斯托克斯拉曼散射场分布非常不同，因此传统的显微镜成像表征方式（如点扩展函数）将不再能描述相干反斯托克斯拉曼散射显微镜的成像特性。     

基于超连续谱光源的相干反斯托克斯拉曼散射成像理论与实验可行性研究

将超连续谱光纤激光器引入到相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,以解决当前相干反斯托克斯拉曼散射成像系统造价昂贵、体积庞大的问题。首先分析了基于超连续谱光源的相干反斯托克斯拉曼散射成像理论及其影响因素;接着搭建了一套基于超连续谱光源的相干反斯托克斯拉曼散射成像系统,并进行了成像性能测试。在物镜、功率、浓度等不同影响因素的情况下,系统测试的实验结果与数值仿真结果具有高度一致性,验证了基于超连续谱光源的相干反斯托克斯拉曼散射成像理论与实验的可行性。     

名词浅释

热中子 在习惯上常将中子按其能量加以区分.对于动能在～0.01—0.1eV间的中子,因为它的能量和一般分子的热运动相近,故常称之为“热中子”.相干和非相干散射 中子在各种原子上进行散射时,散射出来的中子(波)通常有两种成份:一种可以和由其他原子散射出来的中子波相互间产生干涉效应,这一部分称之为“相干散射”(类似于相干光);另一种则不能与其他原子散射出来的中子波相互干涉,称为“非相干散射”.两种成分的比例随核而异.衍射就是利用相干部分而得的效应.拉曼效应,拉曼谱学 当一束单色光在某些介质(固体、液体或气体)上受到散射时,可以由…     

表面增强非线性光谱学

一个新的研究领域,表面非线性光谱学正在迅速发展。它起源于新发现的表面增强拉曼散射(SERS)与非线性光学现象的交叉,包括表面增强的二次谐波产生(SESHG),表面增强的双光子荧光,表面增强的超拉曼散射,四波混频及相干反斯托克斯拉曼散射等等。本文概述了这一发展中领域的实验结果、理论状况及可能的应用,对其特点(如高灵敏度、高分辨率等)及发展前景做了粗浅的分析和讨论。     

激光光谱技术在燃烧诊断中的应用

激光光谱燃烧诊断技术由于测量的非介入性、高分辨率和高灵敏度,成为了燃烧科学中的研究热点.文中综述了自发拉曼散射技术(VRS)、相干反斯托克斯拉曼散射技术(CARS)和平面激光诱导荧光技术(PLIF)的原理、方法、特点及其发展现状.并展望了它们在燃烧科学中的应用前景.     

基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的理论研究

采用拉曼频移器在晶体介质中利用相干反斯托克斯散射效应可以获得超短脉冲(皮秒)反斯托克斯激光.基于抽运-探测法的晶体拉曼频移器可以实现相干反斯托克斯散射的共线相互作用,从而可以有效提高反斯托克斯光的转化效率.本文在平面波近似下建立了基于抽运-探测法的皮秒反斯托克斯拉曼频移器的耦合波方程组,引入归一化参量对方程组进行了归一化处理.通过数值计算,得到了描述皮秒反斯托克斯拉曼频移器运行的一组普适理论曲线,分析了归一化拉曼增益系数G、归一化相位失配参数△K以及探测光脉冲能量占基频光总能量的比值r_(probe)三个变量对反斯托克斯拉曼频移器性能的影响,确定了实现高效反斯托克斯转化时各归一化变量的合理取值.采用实验数据对该理论模型的正确性进行了验证,反斯托克斯转化效率的理论值与文献数据基本一致.     

在共振激发下ZnTe和ZnSe的拉曼散射和激子发光的弛豫过程

根据次级发射和发光之间的光偏振相关性,研究了ZnTe和ZnSe中电磁激子(Polariton)的粒子数减少和消位相弛豫。根据弛豫速率来区分光散射过程和发光过程。多重LO-声子发射线是申相干过程即拉曼散射引起的,而不是由电磁激子发光引起的。     

Pr∶YSO晶体中部分受激拉曼绝热过程导致的拉曼信号增强

在Pr:YSO晶体中,理论计算表明利用部分受激拉曼绝热过程可以在晶体的精细能级之间制备最大原子相干。一个探测脉冲与制备好的原子相干系统作用,可以得到增强的拉曼散射信号。还讨论了一些因素对拉曼信号强度的影响,为相关的实验研究提供了理论依据。     

一种用弱信号光调制的宽带光纤拉曼相干光源

本文考察了光纤中外加可调谐信号光条件下的受激拉曼散射现象,提出一种新的宽带光纤拉曼相干光源的设想。这种光源是利用波长可调的弱信号光来调制固定波长的强泵浦光在光纤中产生的高阶受激拉曼散射,使得高阶受激拉曼散射Stokes峰值波长随弱信号光的波长改变而改变。从而获得一个输出均匀而频带又比信号光宽得多的高强度相干光。     

超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像技术及其探测极限分析

理论上提出一种突破衍射极限限制的相干反斯托克斯拉曼散射显微成像方法, 并对其探测极限进行分析.通过引入环形附加探测光与艾里斑周边的声子作用, 实现点扩展函数的改造, 提高相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的横向空间分辨率. 随着分辨率的提高, 信号强度也随之降低, 尤其当应用于生物学、医学研究时, 样品分子数密度通常很低, 这将导致信号探测更加困难. 因此分析系统的探测极限, 确定超分辨体积元内的最小可探测分子数是展开超衍射极限相干反斯 托克斯拉曼散射显微成像实验研究的重要前提. 当泵浦光、斯托克斯光、探测光光强均达到极大值, 分辨率约40 nm三维空间内, 超衍射极限相干反斯托克斯拉曼散射显微成像系统的散粒噪声信噪比由曝 光时间与样品分子数密度决定. 曝光时间若取20 ms, 探测极限约为10³, 样品分子数目只有大于探测极限, 才能保证信号可以从噪声背景中提取出来. 关键词： 突破衍射极限 相干反斯托克斯拉曼散射 非线性光学 探测极限     

基于XeF (C-A)激光激励的自发拉曼散射技术研究

针对自发拉曼散射技术应用于实际燃烧场参数测量时面临的主要技术难题,采用XeF(C-A)激光作为激励光源,开展了自发拉曼散射技术实验研究。通过分析拉曼散射过程对光源参数的要求,优化了XeF(C-A)激光器部分参数,建立了自发拉曼散射诊断系统,实现了气体介质主要组分浓度在线测量,对比了XeF(C-A)激光与主流激光作为拉曼散射光源的优缺点。结果表明:与现有主流光源相比,具有脉冲能量大、微秒级脉宽,位于可见光波段等特点的放电抽运XeF(C-A)激光非常适合用作自发拉曼散射激励光源。     

百飞秒级脉宽的宽带超连续谱光源的产生

实现了一种适合于相干拉曼光谱探测的宽带超连续谱光源的方法,使用1 064nm飞秒激光泵浦全正色散光子晶体光纤,并用光栅对对脉冲进行压缩,最终获得了脉宽178fs,频谱范围处于760～1 300nm的超连续谱光源.对超连续谱脉冲的时间频谱结构进行了分析,未经过压缩的超连续谱的脉冲宽度达到1.43ps,不同频率的成分之间延迟较大,但基本上呈线性平滑分布,因此可以使用光栅对进行色散补偿;此外,提高泵浦光的功率虽然能够增加光谱展宽,但会引入高阶色散,并不利于色散补偿.最后,使用该超连续谱搭建的三色相干反斯托克斯拉曼散射光谱探测系统,测量了苯甲腈溶液的相干反斯托克斯拉曼散射信号光谱,同时获得了3 200cm~(-1)范围内的所有振动模式,验证了该超连续光谱的性能.     

KDP晶体受激拉曼散射特性

详细比较了磷酸二氢钾(KDP)晶体的自发拉曼散射和受激拉曼散射光谱,在受激拉曼散射(SRS)中观察到了自发拉曼散射中最强的振动模的三阶Stokes光(559.43,589.74,623.50nm),由于其他振动模的受激拉曼散射增益系数较小,其SRS光谱未观察到。另外,比较了传统生长的未退火和退火后的KDP晶体及快速生长的锥区和柱区KDP晶体的受激拉曼散射增益系数,结果表明生长方法和热退火对KDP晶体的受激拉曼散射增益系数无明显影响。     

飞秒相干反斯托克斯拉曼散射光谱测温研究进展

当今世界大约90%的能量供应都是由燃烧生成的。在燃烧场中,火焰的温度影响着场中各种组分链式反应的途径和浓度,获取燃烧场温度信息可以为提高燃料燃烧效率,改进燃烧装置的设计提供重要的支撑依据。随着我国在航空、航天和航海这类高端制造业领域的不断发展,各种大型燃气轮机和超声速发动机的研发进入加速期,此类燃烧装置产生的火焰具有高温、高压、湍流超声速和持续时间短等特点。传统的接触式测温法难以对这类湍流燃烧场进行温度测量,近年以激光光谱法为代表的非接触式测温技术逐渐走向成熟,并获得了广泛地应用。与超短脉冲相结合的飞秒相干反斯托克斯拉曼散射光谱测温技术凭借可提供高时间分辨率(每秒可提供上千个测温数据)、高测温精度和高测温灵敏度等优势而被应用到各种高温、湍流等复杂燃烧场景温度诊断中。文章概述了飞秒相干反斯托克斯拉曼散射测温技术的基本原理,综述了该技术在稳态火焰、加热气体、模拟燃气轮机等燃烧环境中测温工作的研究进展,简要介绍了飞秒时间分辨相干反斯托克斯拉曼光谱的研究和应用,着重介绍了可以实现毫秒量级时间分辨率的飞秒啁啾探测脉冲相干反斯托克斯拉曼散射测温技术和混合飞秒/皮秒相干反斯托克斯拉曼散射测温技术的基...     

利用数值模拟研究表面增强相干反斯托克斯拉曼散射增强基底

为表面增强相干反斯托克斯拉曼散射(surface enhancement coherent anti-Stokes Raman scattering,SECARS)提供具有高增强、稳定性好的等离激元增强基底是十分重要的.本文从实际出发,在理论上设计了一种新的SECARS基底,其可以利用结构自身的杂化共振与额外激发的电荷转移等离子体共振相互作用产生Fano共振,并通过调节电荷转移等离子体共振来改变Fano共振的波长位置.通过对L-色氨酸1557 cm–1处的拉曼模式的数值模拟得到的数据表明,这种具有空间对称性的结构可以产生多个不依赖入射光偏振方向的高增强热点,这些热点处的信号相对于普通相干反斯托克斯拉曼散射(coherent anti-Stokes Raman scattering, CARS)信号,其增强因子普遍可以达到1012,最大处可达到1014.这种利用电荷转移等离子体来设计基底的方法可以在SECARS的实用性基底中得到应用并为其他非线性光学工艺的设计提供了新的思路.     

三倍频Nd∶YAG激光抽运氧气中的受激拉曼和布里渊散射

报道了三倍频脉冲Nd∶YAG激光(355 nm)在两种不同带宽模式下抽运氧气中受激拉曼散射(SRS)和受激布里渊散射(SBS)的实验研究。在宽带(约1 cm-1)抽运模式下,只测到了前向受激拉曼散射,而没有观察到后向散射,其一级和二级斯托克斯最大能量转换效率可达22%和8%。在窄带(约0.003 cm-1)模式下,前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射都测量到了,但大部分抽运能量都转换到受激布里渊散射,其转换效率可达67%。测量了两种带宽模式下各散射组分在它们最佳转换时的波形;窄带情况下后向受激拉曼散射和受激布里渊散射的脉宽分别可压窄至1.5 ns和2.3 ns,不到抽运脉宽的三分之一,使得受激布里渊散射峰值功率可大大高于抽运功率。对氧气中前向、后向受激拉曼散射和受激布里渊散射之间的竞争进行了讨论。     

啁啾激光脉冲受激拉曼散射理论和粒子模拟

从入射光波、散射光波和等离子体波的三波耦合方程出发,推导小带宽频率啁啾对拉曼散射的影响.得到频率啁啾对拉曼背向散射有抑制作用,且背向散射不依赖于啁啾符号;正(负)啁啾对拉曼前向散射有微弱的增强(减弱)的作用.最后采用1D3V粒子模拟程序观测了不同啁啾参数下的受激拉曼散射现象,得到与理论分析一致的结果.