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通过沉淀 浸渍法制备了一系列SO4 2-/ZrO2固体酸催化剂,利用NH3-TPD、FT-IR及间歇式高压加氢实验考察了SO4 2-/ZrO2固体酸的酸性和催化液化性能。对SO4 2-/ZrO2固体酸的结构进行了XRD、BET及TG/DTA表征。结果表明,SO4 2-/ZrO2固体酸表面酸中心强度呈非均一化、连续分布,中强酸是SO4 2-/ZrO2主要的酸中心;煤液化反应中,SO4 2-/ZrO2固体酸催化作用主要表现为催化裂解,酸中心越强,催化活性越高;提高SO4 2-/ZrO2焙烧温度,有利于提高酸中心强度及强酸中心分布、增大煤的转化率;650℃焙烧3h ,SO4 2-/ZrO2催化活性最高,煤液化转化率达到76.77%。 相似文献
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以四氯化锡、硫酸铝为原料,氨水为沉淀剂,采用共沉淀法制得新型固体超强酸SO42-/SnO2-A l2O3。采用FT-IR技术考察了金属元素摩尔比、焙烧温度、浸渍液以及掺杂稀土氧化物对该固体超强酸结构和性能的影响。FT-IR结果表明在该固体超强酸中,锡和硫酸根是以螯合和桥式两种方式配位结合,其中起催化活化作用的主要是和硫酸根以螯合双齿结合的锡;和SO42-/ZrO2型超强酸相比,SO42-/SnO2-A l2O3超强酸的硫酸根FT-IR特征吸收峰发生蓝移,显示出更强的酸性。锡铝摩尔比为9∶1、焙烧温度为773K、焙烧时间为3h时,制得的SO42-/SnO2-A l2O3样品对酯化反应的催化性能最好。 相似文献
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制备了一种 SO2 -4 促进的金属氧化物固体酸 SO2 -4 / Zr O2 - Ti O2 - Si O2 ,并将其用于催化C6H5C2 H3的选择氧化反应 ,发现该新型固体酸具有较高的活性和选择性 ,C6H5C2 H3转化率达 1 0 .73% ,C6H5C2 H3O选择性达 2 0 .73%。随着 Ti含量的增大 ,催化活性提高 ;用共沉淀法比用浸渍法能更有效地在固体酸中形成选择氧化活性结构。用 IR,XRD等方法进行的表征表明 ,反应的选择氧化活性位可能含有 Zr,Si,O,Ti等成分。 相似文献
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采用溶胶一凝胶法制备了新型复合固体超强酸SO42-/SnO2-TiO2,通过XRD和IR对其结构进行了表征。以该固体酸为催化剂、松油醇和乙酸酐为原料合成乙酸松油酯,考察了影响反应的因素。结果表明:反应温度40-50℃、催化剂用量1.8-2.2%、醇酐摩尔比1:1.6、反应时间4-5h是最适宜的反应条件,其松油醇转化率达到98%以上,产物中乙酸松油酯含量为88%。与普通单氧化物固体酸比较,该复合型固体酸有更高的催化活性和选择性。 相似文献
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引入SiO2对SO2-4/ZrO2超强酸体系的影响 总被引:5,自引:0,他引:5
用共沉淀法和负载法制备了一系列SO2-4/ZrO2-SiO2催化剂, 详细研究了添加SiO2对SO2-4/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和异丙苯裂解及异丙醇脱水反应的影响. 引入SiO2会延迟ZrO2的晶化和晶相转变, 减弱SO2-4/ZrO2体系的超强酸性, 但对提高样品的异丙苯裂解和异丙醇脱水反应活性有利. 相似文献
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研究了添加Al对SO42-/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和正戊烷反应性能的影响,考察了活化温度、反应温度、Al含量和载Pt对催化剂活性和选择性的影响.SO42-/Al2O3ZrO2催化剂的酸强度与SO42-/ZrO2基本相当,但超强酸位比后者多,未载Pt时正戊烷反应活性和稳定性明显高于后者.负载Pt后,正戊烷异构化选择性和稳定性大大提高,但Pt/SO42-/Al2O3ZrO2催化剂的反应活性与Pt/SO42-/ZrO2相近,Al的促进作用不明显. 相似文献
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制备条件及添加稀土对SO42- /ZrO2 -Al2O3固体超强酸酸性影响的研究 总被引:5,自引:0,他引:5
用共沉淀法制备了SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸,并采用低温陈化和添加稀土La对其制备方法进行改进.通过样品催化正丁烷异构化反应考察了该固体超强酸中nZr和nAl的最佳配比为1∶ 2.该法制备的样品的IR显示,在1393 cm-1处的吸收峰强度较常温陈化样品大大增加.XRD分析表明,低温陈化和加入稀土添加剂的样品在650℃焙烧温度下,出现了亚稳态的ZrO2 四方晶相的晶体是表面酸性和催化活性增加的微观原因.样品催化合成八乙酸蔗糖酯反应结果同样证明,在相同的时间内,低温陈化和添加稀土添加剂的样品具有较好的催化活性. 相似文献
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SO42-/ZrO2-TiO2催化苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯 总被引:1,自引:2,他引:1
利用沉淀-浸渍法制备了SO42-/ZrO2-TiO2固体酸催化剂,优化了SO42-/ZrO2-TiO2催化苯与1-十二烯烷基化合成十二烷基苯的工艺条件,并通过IR及GC/MS对产物的结构进行了表征.结果表明: SO42-/ZrO2-TiO2对苯与1-十二烯的烷基化反应具有良好的催化性能,其催化中心主要为B酸中心.0.12g催化剂/ mL1-十二烯、n(苯)/n(烯)=6:1、反应时间3 h等优化条件下1-十二烯转化率100%,LAB与2-LAB选择性分别达到90.3%和88.6%.使用后的催化剂可以通过H2SO4浸渍500 ℃焙烧再生.GC/MS分析表明产物主要包括2~6-LAB及少量二烷基苯. 相似文献
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催化精馏专用填料型固体酸SO42-/ZrO2-Al2O3-Al的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
为了研制催化精馏专用催化剂,采用铝阳极氧化法制备了Al2O3-Al一体型载体,并将活性固体超强酸SO42-/ZrO2引入到Al2O3-Al上,得到一种新型催化精馏专用填料式固体酸SO42-/ZrO2-Al2O3-Al催化剂.利用XRD、 SEM、 BET、 XPS、 NH3-TPD等手段对其进行了表征.结果表明,所制得的阳极氧化铝膜厚为56 μm, SO42-/ZrO2-Al2O3-Al固体酸具有比表面积大、酸强度适中的特点.XRD结果表明, ZrO2在Al2O3-Al上处于高度分散状态.将该固体酸用于乙酸/乙醇酯化反应中,显示出较高的催化活性,且稳定性较好. 相似文献
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Al含量对Pt-SO2-4/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化正戊烷异构化性能的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
通过向SO42-/ZrO2催化剂中同时引入适量的Pt和Al2O3,制备出了具有较高催化性能和稳定性的Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3型固体超强酸催化剂.以正戊烷异构化反应为探针,考察了Al含量对催化剂性能的影响;并采用X射线衍射(XRD)、比表面积测定(BET)、红外(IR)光谱、程序升温还原(TPR)、热重-差热分析(TG-DTA)和氨-程序升温脱附(NH3-TPD)手段对催化剂进行了表征.结果表明,Al能够提高ZrO2的晶化温度,抑制硫的分解,增加催化剂的比表面积,增强硫氧键的结合,提高催化剂的还原性能,增加催化剂的酸强度和酸总量.当Al2O3含量(质量分数,w)为5.0%时,Pt-SO42-/ZrO2-Al2O3固体超强酸催化剂的催化活性最好,在100 h内异戊烷收率可稳定在52.0%以上,选择性在98.2%以上. 相似文献
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复合型固体超强酸SO2-4/SnO2-TiO2催化合成乙酸松油酯的研究 总被引:4,自引:0,他引:4
采用溶胶一凝胶法制备了新型复合固体超强酸SO2-4/SnO2-TiO2,通过XRD和IR 对其结构进行了表征.以该固体酸为催化剂、松油醇和乙酸酐为原料合成乙酸松油酯,考察了影响反应的因素.结果表明:反应温度40-50℃、催化剂用量1.8-2.2%、醇酐摩尔比1:1.6、反应时间4-5h是最适宜的反应条件,其松油醇转化率达到98%以上,产物中乙酸松油酯含量为88%.与普通单氧化物固体酸比较,该复合型固体酸有更高的催化活性和选择性. 相似文献
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引入SiO2对SO4^2—/ZrO2超强酸体系的影响 总被引:11,自引:0,他引:11
用共沉淀法和负载法制备了一系列SO4^2-/ZrO2催化剂,详细研究了添加SiO2对SO4^2-/ZrO2超强酸样品的晶化、比表面、硫含量、超强酸性和异丙苯裂解及异丙醇脱水反应的影响。引入SiO2会延迟ZrO2的晶化和晶相转变,减弱SO4^2-/ZrO2体系的超强酸性,但对提高样品的异丙苯裂解和异丙醇脱水反应活性有利。 相似文献
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MCM-41负载SO42-/ZrO2超强酸的性能研究 总被引:27,自引:1,他引:26
采用浸渍-焙烧法制备了MCM-41负载SO^2-4/ZrO2(SZ)超强酸催化剂,并考察了其织构性质及酸性的变化规律。结果发现,过高的SZ负载量会引起MCM-41介孔结构的破坏,而负载量过低则不能产生超强酸性。 相似文献