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考察了助剂Ni对以改性氧化铝为载体的单Pd密偶催化剂的影响.结果表明,掺杂Ni可以明显改善对C3H8的催化性能,尤其对老化催化剂效果显著.此外, Ni的添加使老化催化剂Pd/Al2O3的起燃温度(T50)和完全转化温度(T90)分别降低31和30oC.单反应测试结果表明,添加Ni能明显提高对C3H8+ NO反应的催化性能.采用H2程序升温还原、CO吸附、高倍透射电镜和X射线光电子能谱等手段对新鲜和老化催化剂进行了表征.结果表明,掺杂Ni不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结,减少金属态Pd0的产生,而且可以提高PdOx物种的可还原能力和有效比表面积. 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂,运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明, Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18oC.单反应结果证明,添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性,尤其是有NO参与的反应.表征结果证明,掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结,提高PdOx的分散度,而且可以改变其电子状态. 相似文献
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采用等体积浸渍法制备了Pd/Al2O3和Rh-Pd/Al2O3密偶催化剂,运用H2程序升温还原、CO化学吸附和X射线光电子能谱等手段对催化剂进行了表征,并考察了催化剂对丙烷总包反应和单反应的转化活性.总包反应结果表明, Rh的添加使起燃温度和完全转化温度分别降低了23和18oC.单反应结果证明,添加Rh能提高各单反应丙烷的转化活性,尤其是有NO参与的反应.表征结果证明,掺杂Rh不仅可以抑制活性组分PdOx的烧结,提高PdOx的分散度,而且可以改变其电子状态. 相似文献
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(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3-Al2O3)复合氧化物负载的Pd密偶催化剂:载体焙烧温度的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用同时共沉淀法制备了(CeO2-ZrO2-Al2O3)-(La2O3Al2O3)新型复合氧化物(CZA-LA),考察了焙烧温度对CZA-LA负载的Pd密偶催化剂的影响,并采用N2吸附-脱附法和X射线衍射对其进行了表征.结果表明,随着焙烧温度的升高,尽管CZA-LA样品的比表面积降低,但即使在1000℃焙烧5h后,其比表面积仍能保持在122 m2/g左右;另外,CZA-LA样品的孔体积降低幅度不大,当在700℃及更高温度下焙烧后基本上保持稳定.以不同温度焙烧5h后的样品为载体,采用等体积浸渍法制备了一系列整体式Pd/CZA-LA密偶催化剂(Pd含量2.0g/L).催化剂对消除模拟汽油车尾气中C 相似文献
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以La改性的Al2O3为载体,采用共吸附浸渍法制备了一系列不同CeO2含量的单Pd密偶催化剂,并对其进行了表征. PdOx和CeO2之间的强相互作用改善了Pd0再氧化为PdO的能力,同时增强了反应条件下硝酸盐,亚硝酸盐和异氰酸盐在载体上的吸附. 因此适量CeO2的添加明显改善了新鲜催化剂对HC和NOx的催化性能,且当CeO2添加量为2%时催化效果最佳. Pd-Ce界面上PdOx和CeO2间强相互作用也使得PdOx物种在高温时仍能以小颗粒的形式分散在载体上,从而显著地提高催化剂的热稳定性. 经1100 ℃高温老化后,CeO2 (2%-4%)的存在明显拓宽了HC和NOx的操作窗口,这对于提高单Pd密偶催化剂在汽车尾气处理上的催化性能有重要意义. 相似文献
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采用胶溶法制备了一系列碱土金属改性的ZrO2-Al2O3, 并以其为载体采用等体积浸渍法制备了Pd-Rh密偶催化剂. 采用低温N2吸附-脱附、X射线衍射(XRD)、氨气程序升温脱附(NH3-TPD)对载体样品进行了表征. 结果表明, 碱土金属的添加增大了ZrO2-Al2O3的比表面积, Sr-Zr-Al样品经1000 °C焙烧5 h后具有最大的比表面积, 为164 m2·g-1. 对催化剂进行了H2程序升温还原(H2-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和活性表征, 考察了催化剂对C3H8的转化活性. 测试结果表明, 添加碱土金属能有效提高催化剂上丙烷的转化活性. 相似文献
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BaO对Pd/AI2O3催化性能的影响 总被引:3,自引:2,他引:3
以Pc(C2H2O2)2为前身,制备了系列BaO-AI2O3复合氧化物负载钯的催化剂,用质量滴定法,测定了复合载体的零电荷点(pzc)。结果表明,体系的pzc随BaO含量的增加而增大,在5%~10%之间存在一拐点,并与XRD所测BaO在AI2O3上的单发散阈值相对应。复合载体在制务中发生固相反应,所生成的BaAI2O4可以阻止AI2O3的相变,并极大地提高载体的热稳定性,其中5%BaO的作用最为明 相似文献
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在Pd/CeO2/γ-Al2O3中进一步添加La2O3,并考察了其催化甲醇分解性能.结果表明:La2O3的加入抑制了副产物二甲醚的生成;随着La2O3含量的增加,催化剂活性先降低后升高,w(La2O3)=10%时甲醇转化率达到极大值(约91.4%).XRD,BET,NH3-TPD,XPS,H2-TPR和FT-IR等表征结果表明:La2O3自身在γ-Al2O3载体上的分散性很好,并且促进了CeO2在γ-Al2O3载体上的分散及其体相氧的还原,使Pd的分散度进一步提高,并使Pd和CeO2之间的相互作用进一步增强,从而提高了催化剂催化甲醇分解的活性. 相似文献
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Ni/La_2O_3/Al_2O_3催化剂上甲烷干重整积炭表征与分析(英文) 总被引:3,自引:0,他引:3
用传统的等体积浸渍法或蒸发法制备了Ni/La_2O_3/γ-Al_2O_3与Ni/La_2O_3/α-Al_2O_3催化剂,在没有稀释气体的条件下进行了甲烷干重整反应.采用H_2程序升温还原、N_2吸附脱附、X射线衍射、透射电子显微镜、热重-差示扫描热量以及程序升温加氢等手段对新鲜的与反应后的催化剂以及沉积的碳进行了表征.结果表明,催化剂上有四种含碳物种,以三种形态存在,即无定形碳(聚合态)、丝状碳或石墨碳.这些催化剂上积炭的数量与种类各不相同,依赖于催化剂中金属Ni颗粒的大小与载体的织构特性.丝状碳的形成及其形貌与金属Ni颗粒的大小有着密切的联系.Ni颗粒小于15nm时能抑制丝状碳的形成与沉积.减少积炭的数量,同时能产生较多的活性C_a物种,从而在一定程度上导致催化剂具有较好的活性与稳定性. 相似文献
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A new approach of CeO_2 and La_2O_3 effects on the three-way catalysts containing low precious metals 总被引:2,自引:0,他引:2
A series of three-way catalysts (TWCs),containing a small amount of precious metals (PMs,including Pt,Pd and Rh) and a large amount of promoters CeO2 and La2O3,were prepared with different precursor compounds and various doped manners.Crystal phases,dispersion of cerium and lanthanum,textural structure and thermal stability of the catalysts were investigated by XRD,XPS and pore parameters determination.The catalytic performance was studied by the measurements of CO,C3H6 and NO conversions on dependence of temperature at stoichimetric number point (S=1.00),and from S=0.75 to 1.30 at 280℃ or 340℃ for fresh or aged samples,respectively.The correlation between the catalytic performance and the characteristics of fresh and aged samples were discussed.The results show that the sample,in which CeO2 and La2O3 are doped with mixed oxide powders,possesses poor dispersion and less thermal stability,and the conversions of NO and C3H6 are apparently lower than those of the samples aged at 850℃ The main reason is 相似文献
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氧化镧催化剂上甲烷氧化偶联—不同制备方法的比较 总被引:5,自引:2,他引:5
本文研究了5种不同制法的La_2O_3对甲烷氧化偶联的催化性能,其C_2选择性和C_2收率的相对顺序为:La_2O_3(1)>La_2O_3(2)>La_2O_3(4)>La_2O_3(5)>La_2O_3(3)。并运用XRU、XPS、CO_2-TPD、NH_3-TPD和IPA转化反应等技术分别对催化剂的体相结构和表面性质,表面酸碱性进行了测定。结果表明,由于制备方法的不同,导致了La_2O_3晶体表面结构的差异,这是影响催化性能的主要原因。同时还发现,催化剂的活性和C_2选择性与表面酸碱性存在着相依性,La_2O_3表面的总碱位数与总酸位数的比值,与其催化性能有较好的直接对应关系。 相似文献
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采用湿浸法制备了用于蒽醌氢化制H2O2的La2O3促进的Pd/Al2O3催化剂,并考察了不同La2O3含量对催化性能的影响. 采用XRD,N2物理吸附,CO2-TPD,H2-O2滴定和电子探针等技术对催化剂进行了表征. 结果表明,加入适量的La2O3能够抑制高温焙烧时Al2O3晶粒的长大,增大催化剂的比表面积,提高金属Pd的分散度,增强载体表面碱性,提高催化剂表面的Pd浓度,减小Pd层厚度,从而提高催化剂的氢化活性. 加入La2O3可使催化剂的Pd负载量由0.281%降至0.188%,而催化剂活性提高了44%. 相似文献
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采用浸渍法及蒸发法制备了Ni/La2O3/Al2O3催化剂,考察了制备方法对其结构及甲烷干重整催化性能的影响。通过XRD、H2 TPR、BET、TEM、TG-DSC等方法对催化剂进行了表征。结果表明,浸渍法制备的催化剂具有较好的Ni分散性、更均匀的粒径分布,较大的比表面积及更优的孔结构,从而具有更好的Ni抗烧结能力及抗积炭性。浸渍法制备的催化剂平均积炭速率很低,约为0.6737mg/(gcat·h),相当于蒸发法制备催化剂的21%。活性测试结果表明,浸渍法制备的催化剂上CH4、CO2转化率及H2、CO选择性比蒸发法制备的催化剂分别高约5%、10%及4%、3%,具有更好的稳定性。 相似文献