溴氧化铋/石墨烯可见光下光催化氧化脱硫的研究（英文）

采用水热法制备了BiOBr/石墨光催化剂,并利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、固体荧光(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UV-visDRS)等方法对其进行表征。以二苯并噻吩的环己烷溶液为模拟油品,考察反应温度、石墨烯负载量和氧化剂H_2O_2用量等条件对BiOBr/石墨光催化氧化脱除模拟油中DBT的性能的影响,不同模型化合物的光催化活性为DBT4,6-DMDBTBT,根据实验结果提出了BiOBr/石墨光催化剂氧化DBT的机理。     

BiOBr-OV/RGO复合物的制备及其光催化CO2还原性能

采用水热合成方法先制得四方相BiOBr纳米片与还原氧化石墨烯(RGO)相结合的二元复合物BiOBr/RGO,再经真空热处理获得富含氧空位(OV)的复合光催化剂BiOBr-OV/RGO。通过一系列分析测试方法对样品的结构、组成和光电性能进行了表征。BiOBr-OV/RGO表现出了最佳的模拟太阳光光催化CO₂还原活性,主要还原产物CO的生成速率达到15.67μmol·g^-1·h^-1,分别是纯BiOBr、BiOBr-OV和BiOBr/RGO的4.5倍、2.5倍和1.4倍,体现了OV和RGO协同增强的可见光吸收和促进光生载流子在空间上的分离作用,从而提高光催化反应活性。     

可磁回收CoFe2O4/RGO/BiOBr复合光催化剂的制备及性能

通过溶剂热法制备了一种可磁回收CoFe₂O₄/RGO/BiOBr（CRB）三元复合光催化剂。利用TEM、XRD表征了该光催化剂的微观形貌和晶体结构。在可见光驱动下降解亚甲基蓝（MB）和诺氟沙星（NFX）,探讨了光催化剂的光催化活性与稳定性,结果表明,制备得到的CRB复合光催化剂具有最佳的光催化性能,对MB（20 mg/L）的降解率在30 min能达到82.2%,光照60 min能降解81.7%的NFX（5 mg/L）。利用外加磁场将CRB复合光催化剂分离后进行了五次循环实验,该复合光催化剂对MB和NFX的降解率仍能分别达到80.2%和78.8%。结合UV-vis DRS、PL和EIS,研究了其光催化性能变化的原因。最后基于能带结构理论公式,推导出了磁性CRB体系的光催化降解机理。      

BiOBr/HPW/Au的制备及其光催化性能的研究

采用水热法和光还原法制备了BiOBr/HPW/Au光催化剂。表征结果表明，BiOBr/HPW/Au光催化剂成功制备，在可见光照射下，BiOBr/HPW/Au具有良好的光催化降解罗丹明B活性，其一级反应动力学速率常数是BiOBr的3.55倍。捕获剂实验结果表明，该反应过程中主要的活性物种是·O₂^-，BiOBr/HPW/Au具有高光催化活性的主要因为是BiOBr、HPW和Au纳米粒子三者的相互作用，提高了BiOBr对可见光的吸收以及电子-空穴对的分离效率，进而提高BiOBr的可见光催化活性。     

活性炭负载TiO2光催化氧化二苯并噻吩的研究

以活性炭负载的TiO2为光催化剂,H2O2为氧化剂,30W紫外灯为光源,对含二苯并噻吩（DBT）的模型硫化物进行光催化氧化脱硫研究。考察了TiO2的煅烧温度、负载量、催化剂用量、H2O2用量和光照时间对DBT去除率的影响。实验结果表明,用溶胶 凝胶法制备的TiO2 /活性炭催化剂对DBT具有很好的光催化效果。最佳反应条件为,催化剂煅烧温度400℃,TiO2的负载量为32％,催化剂用量0.7g/100mL, H2O2最佳用量为10mL,即O/S（摩尔比）为14。在最佳反应条件下,光照时间8h,DBT去除率为90％, 此反应为一级动力学反应。     

La掺杂在BiOBr光催化剂氧化和还原性能调控中的不同作用

同时使用有机溴源十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和无机溴源NaBr,通过溶剂热法合成了具有层状类囊体结构的La掺杂BiOBr光催化剂。通过第一性原理（DFT）计算了La掺杂对BiOBr能带结构的影响。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱及荧光光谱对催化剂进行了表征。在可见光照射下,以光催化降解酸性橙Ⅱ和氨氮废水测试了La-BiOBr的氧化性能;以亚甲基蓝为还原指示剂,测试了La-BiOBr的还原性能。研究表明,La的掺杂可以促进晶粒的堆积。而且BiOBr的氧化性能和还原性能分别被促进和抑制,即La的掺杂促进了BiOBr光催化剂的氧化性能,抑制了其还原性能。     

Z型可见光催化剂Au NPs/g-C3N4/BiOBr的构建及其光催化性能

通过水热和原位还原法制备了一种新型Z型异质结三元复合材料Au NPs/g-C₃N₄/BiOBr,并通过X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电子显微镜、紫外-可见漫反射光谱和光致发光发射光谱等技术对材料的形貌、结构进行了表征。通过在可见光下降解苯酚来评价光催化剂的活性。研究发现,Au NPs/g-C₃N₄/BiOBr显示出增强的光催化活性,对苯酚的降解能力是g-C₃N₄的3倍,是BiOBr的2.5倍。这可归因于三元复合材料的窄带隙（2.10eV）、Z型机理对光生电子-空穴对的有效分离和Au纳米颗粒的表面等离子体共振效应（SPR）。     

La掺杂在BiOBr光催化剂氧化和还原性能调控中的不同作用

同时使用有机溴源十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）和无机溴源NaBr，通过溶剂热法合成了具有层状类囊体结构的La掺杂BiOBr光催化剂。通过第一性原理（DFT）计算了La掺杂对BiOBr能带结构的影响。采用X射线衍射、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线光电子能谱及荧光光谱对催化剂进行了表征。在可见光照射下，以光催化降解酸性橙Ⅱ和氨氮废水测试了La-BiOBr的氧化性能；以亚甲基蓝为还原指示剂，测试了La-BiOBr的还原性能。研究表明，La的掺杂可以促进晶粒的堆积。而且BiOBr的氧化性能和还原性能分别被促进和抑制，即La的掺杂促进了BiOBr光催化剂的氧化性能，抑制了其还原性能。     

原位构筑溴氧化铋/聚吡咯复合材料用于光催化降解阴离子染料

采用光化学反应法在稀酸条件下制备出薄片状溴氧化铋（BiOBr）,将其分散于含有过硫酸铵和十六烷基三甲基溴化铵的水溶液中,通过吡咯的一步聚合反应原位制备出聚吡咯（PPy）修饰的BiOBr复合材料（BiOBr/PPy）。通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X射线衍射、拉曼光谱、X射线光电子能谱、紫外可见光谱及荧光光谱等综合表征技术对样品的晶体结构、形貌特征和光电特性等进行测试。结果显示,PPy成功修饰到BiOBr薄片上,BiOBr与PPy接触紧密且相互作用强。与纯BiOBr相比,BiOBr/PPy复合材料具有更强的可见光吸收效率和增强的光催化降解甲基橙（MO）染料活性。通过优化PPy和BiOBr的组合比例,当BiOBr质量分数约为7%时,BiOBr/PPy-2在50 min内对MO （30 mg·L^-1）的降解率为87.3%;另外,循环光催化活性虽有降低但仍高于纯BiOBr和纯PPy （10.4%）。这表明BiOBr与PPy之间较强的相互作用和良好的界面结合可以有效地促进光生电子与空穴的分离效率。反应体系中分离的光生空穴、衍生自由基在染料氧化降解中发挥了重要作用。     

Ru掺杂BiOBr空心微球的原位合成及其光催化CO_2还原和有机污染物降解性能研究

采用水热法原位合成了Ru掺杂BiOBr空心微球(Ru/BiOBr)复合光催化剂,并对其进行了XRD、 SEM、 TEM、 EDS、 DRS、 EIS等表征.结果表明,所合成的BiOBr材料是由许多小厚度的交错纳米片自组装而成的,同时Ru纳米颗粒成功负载到BiOBr表面,该复合材料对还原CO_2和降解有机模拟污染物(罗丹明B, RhB)具有良好的光催化性能.当Ru的掺杂量为0.4%时复合材料的光催化活性最佳, 4 h后甲醇产量可达1103μmol/g_(cat),并且60 min内对RhB的降解率达到98%.除此之外,还讨论了复合材料的光催化机理和稳定性.     

SnO_2/TiO_2纳米管复合光催化剂的性能及失活再生

基于微波水热法和微乳液法合成SnO2/TiO2纳米管复合光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、配有能量色散X射线光谱仪(EDX)的透射电镜(TEM)和电化学手段对光催化剂进行表征.以甲苯为模型污染物,考察光催化剂在紫外光(UV)和真空远紫外光(VUV)下的性能及失活再生.结果表明,SnO2/TiO2纳米管复合光催化剂形成三元异质结(锐钛矿相TiO2(A-TiO2)/金红石相TiO2(R-TiO2)、A-TiO2/SnO2和R-TiO2/SnO2异质结),促使光生电子-空穴对的有效分离,提高光催化活性.SnO2/TiO2表现出最佳的光催化性能,UV和VUV条件下的甲苯降解率均达100%,CO2生成速率(k2)均为P25的3倍左右.但由于UV光照矿化能力不足,中间产物易在催化剂表面累积.随着UV光照时间的增加,SnO2/TiO2逐渐失活,20 h后k2由138.5 mg·m-3·h-1下降到76.1 mg·m-3·h-1.利用VUV再生失活的SnO2/TiO2,过程中产生的·OH、O2-·、O(1D)、O(3P)、O3等活性物质可氧化吸附于催化剂活性位的难降解中间产物,使催化剂得以再生,12 h后k2恢复到143.6 mg·m-3·h-1.UV和VUV的协同效应使UV降解耦合VUV再生成为一种可持续的光催化降解污染物模式.     

Significantly Enhanced Performance of g-C3N4/Bi2MoO6 Films for Photocatalytic Degradation of Pollutants Under Visible-light Irradiation

The films of photocatalysts have been widely used in decomposition pollutants. In this study, the films were successfully prepared from Bi₂MoO₆ and g-C₃N₄/Bi₂MoO₆ by a simple method, respectively. The samples were characterized by X-ray diffraction(XRD), scanning electron microscopy(SEM), transmission electron microscopy(TEM), Fourier transform infrared spectroscopy(FTIR), photoluminescence(PL), UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy(DRS) and electrochemical experiments to investigate crystalline structure, morphology, composition and properties. The photocatalytic activity of the photocatalyst films for the pollutants was evaluated by degradation of methylene blue(MB) in aqueous solution under visible light irradiation. Experiments revealed that the film of g-C₃N₄/Bi₂MoO₆ exhibited higher photocatalytic ability compared to the single-component photocatalyst, and proved its stability. The superior catalytic performance can be attributed to the effective separation of electron-hole pairs and the reduced rate of recombination. This work is of great value for the preparation of photocatalysts films.     

Ag3PO4量子点/石墨相氮化碳纳米片复合光催化剂的制备及其对苯甲醇选择性氧化活性

以热氧化剥离法得到的超薄石墨相氮化碳(g-C₃N₄)纳米片为载体,首次在室温条件下,制备了系列Ag₃PO₄量子点/g-C₃N₄纳米片复合光催化剂;通过透射电子显微镜(TEM)、高分辨透射电子显微镜(HRTEM)、X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、荧光光谱(PL),对复合光催化剂的形貌、结构和光学性质进行了表征,考察了系列光催化剂对苯甲醇的光催化选择性氧化性能。 结果表明,粒径为3~5 nm Ag₃PO₄颗粒均匀分散g-C₃N₄纳米片上,结晶度良好。 以乙腈为溶剂时,当m(Ag₃PO₄)/m(g-C₃N₄)=0.6时,苯甲醇具有32.1%的最大转化率,对产物苯甲醛具有90%的最高选择性;活性物种捕捉实验结果表明,该催化氧化反应的主要活性物是光生空穴的氧化作用,能带计算结果表明,该复合催化剂结构具有合适的苯甲醇的氧化电位而选择性生成苯甲醛。     

g-C_3N_4/BiOBr异质结光催化剂的制备与可见光催化活性

以三聚氰胺作为合成g-C_3N_4纳米片的前躯体,以Bi(NO3)3·5H2O和KBr作为合成BiOBr的原料,采用水热法构建g-C_3N_4/Bi OBr二维异质结可见光催化剂,有效的晶面复合和合适的能带组合有助于增强g-C_3N_4和BiOBr的可见光催化活性。利用X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)、光致发光光谱(PL)和紫外-可见漫反射光谱(UVvis DRS)等方法表征其结构、光学性质以及组成结构。在可见光(λ420 nm)下以光催化降解RhB来评价合成催化剂的光催化活性,结果表明,g-C_3N_4/BiOBr光催化降解罗丹明B(Rh B)的效率高于单体g-C_3N_4和BiOBr,并对g-C_3N_4/BiOBr增强可见光催化RhB机理进行解释。     

钯氮共掺杂TiO2的制备与表征及其可见光催化活性

在空气气氛和N₂中热处理表面均匀分散有尿素和氯化钯的纳米管钛酸,制备了两个系列Pd/N共掺杂的TiO₂光催化剂,并对所得样品进行了X射线衍射、透射电镜、X射线光电子能谱、紫外-可见漫反射光谱、荧光光谱和电子自旋共振等表征.结果表明,焙烧气氛对样品的形貌、晶体结构、光谱吸收、生成的氧空位浓度和可见光光催化性能的影响很大,其中在空气气氛中制备的样品光催化性能优于在N₂中制备的样品.在可见光(λ≥420nm)照射下,以丙烯为模型污染物考察了样品的光催化活性,发现在空气中400℃下焙烧的样品具有最佳的可见光催化活性.另外,讨论了Pd/N共掺杂TiO₂光催化剂具有可见光响应的机理,认为掺杂的Pd/N元素和制备过程中生成的氧空位是影响可见光催化性能的重要因素.     

Bi_(20)TiO_(32)/聚丙烯腈复合纳米纤维的制备及其对异丙隆的光催化降解性能

采用溶剂热法制备了可见光响应型光催化剂Bi_(20)TiO_(32),为了实现该光催化剂的固定化负载,进一步以Bi_(20)TiO_(32)和聚丙烯腈(PAN)为原料,通过同轴静电纺丝法制备了不同光催化剂含量的Bi_(20)TiO_(32)/PAN复合纳米纤维。通过这一途径一方面可以便于光催化剂的回收利用,另一方面纳米纤维结构可以提高光催化剂与有机污染物反应的接触面积。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)和氮气吸附-脱附法对样品的物相组成、形貌结构、光谱吸收和比表面积等进行表征。研究了在可见光照射下Bi_(20)TiO_(32)/PAN复合纳米纤维膜对苯脲类农药异丙隆的光催化降解性能。结果显示,制备的Bi_(20)TiO_(32)光催化剂禁带宽度为2.35 eV,属于典型的可见光响应型光催化剂。制备的Bi_(20)TiO_(32)/PAN复合纳米纤维直径在600~700 nm,Bi_(20)TiO_(32)可以在纳米纤维表面均匀负载,复合纳米纤维膜对可见光具有明显的响应性,对异丙隆具有很好的光催化降解效果,其中光催化剂质量分数为25.7%的样品S3对异丙隆的降解率最高可达到87%。这一研究表明,通过同轴静电纺丝法将光催化剂负载于有机纳米纤维表面,可以保持光催化剂原有光催化效果,是实现光催化剂固定化一条较好的途径。     

Ag2O/TiO2纳米线异质结的制备及可见光催化性能

采用化学沉积法制得了氧化银/二氧化钛纳米线异质结(Ag₂O/TNWs)可见光催化剂. 应用扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征, 并以甲基橙降解为模型反应研究了其光催化性能. 结果表明, 与负载等量氧化银的二氧化钛纳米粒子(Ag₂O/P25)催化剂相比, Ag₂O/TNWs纳米线异质结具有优异的一维增强可见光催化性能.     

Cu2+改性g-C3N4光催化剂的光催化性能

Photocatalytic technology can effectively solve the problem of increasingly serious water pollution, the core of which is the design and synthesis of highly efficient photocatalytic materials. Semiconductor photocatalysts are currently the most widely used photocatalysts. Among these is graphitic carbon nitride (g-C₃N₄), which has great potential in environment management and the development of new energy owing to its low cost, easy availability, unique band structure, and good thermal stability. However, the photocatalytic activity of g-C₃N₄ remains low because of problems such as wide bandgap, weakly absorb visible light, and the high recombination rate of photogenerated carriers. Among various modification strategies, doping modification is an effective and simple method used to improve the photocatalytic performance of materials. In this work, Cu/g-C₃N₄ photocatalysts were successfully prepared by incorporating Cu²⁺ into g-C₃N₄ to further optimize photocatalytic performance. At the same time, the structure, morphology, and optical and photoelectric properties of Cu/g-C₃N₄ photocatalysts were analyzed by X-ray diffraction (XRD), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS), scanning electron microscopy, UV-Vis diffuse reflectance spectroscopy (DRS), and photoelectric tests. XRD and XPS were used to ensure that the prepared photocatalysts were Cu/g-C₃N₄ and the valence state of Cu was in the form of Cu²⁺. Under visible light irradiation, the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄ and pure g-C₃N₄ photocatalysts were investigated in terms of the degradation of RhB and CIP by comparing the amount of introduced copper ions. The experimental results showed that the degradation ability of Cu/g-C₃N₄ photocatalysts was stronger than that of pure g-C₃N₄. The N₂ adsorption-desorption isotherms of g-C₃N₄ and Cu/g-C₃N₄ demonstrated that the introduction of copper had little effect on the microstructure of g-C₃N₄. The small difference in specific surface area indicates that the enhanced photocatalytic activity may be attributed to the effective separation of photogenerated carriers. Therefore, the enhanced photocatalytic degradation of RhB and CIP over Cu/g-C₃N₄ may be due to the reduction of carrier recombination rate by copper. The photoelectric test showed that the incorporation of Cu²⁺ into g-C₃N₄ could reduce the electron-hole recombination rate of g-C₃N₄ and accelerate the separation of electron-hole pairs, thus enhancing the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄. Free radical trapping experiments and electron spin resonance indicated that the synergistic effect of superoxide radicals (O₂^•−), hydroxyl radicals (•OH) and holes could increase the photocatalytic activity of Cu/g-C₃N₄ materials.     

Ag_3PO_4/BiVO_4复合光催化剂的制备及可见光催化降解染料(英文)

结合回流法和原位沉淀法成功制备磷酸银/矾酸铋(Ag3PO4/BiVO4)复合光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及光致发光(PL)光谱对制备样品进行表征.XRD和FESEM结果表明成功制备Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂.采用节能发光二极管灯(LED)作为可见光光源,在低消耗光催化系统中评价制备样品可见光催化降解染料的活性.当Ag3PO4和BiVO4的组成摩尔比为1:3时,复合Ag3PO4/BiVO4光催化剂呈现出高于纯相Ag3PO4的催化活性,可减少Ag3PO4的使用量.Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂在中性溶液中表现出高活性,同时证实其对阳离子染料的光催化降解效果强于阴离子染料.在Ag3PO4/BiVO4系统中,超氧自由基和空穴是主要的活性物种.经过三次循环利用,Ag3PO4/BiVO4复合催化剂的可见光催化活性表现出不同程度的降低,归因于降解过程中产生金属银.     

Improved solar-driven photocatalytic performance of BiOI decorated TiO2 benefiting from the separation properties of photo-induced charge carriers

In this work, BiOI decorated TiO₂ photocatalysts were prepared in-situ by a facile hydrothermal method and characterized by X-ray diffraction (XRD), UV/Vis diffuse reflectance spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), high-resolution transmission electron microscopy (HRTEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS) and surface photovoltage (SPV) spectroscopy. The reactive radicals during the photocatalytic reaction were detected by scavenger experiments. BiOI/TiO₂ composites exhibit higher performance than the pure TiO₂ towards photocatalytic decolorization of methyl orange (MO) aqueous solution, when the molar ratio of Bi/Ti is 2%, the sample has the highest photocatalytic activity. The enhanced photocatalytic performance of BiOI/TiO₂ could be ascribed to the separation properties of photo-induced charge carriers and strong interaction between BiOI and TiO₂. Based on the observations, a Z-scheme charge separation mechanism was proposed.