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乙醇一步法合成乙酸乙酯的Cu/ZnO/CoO/Al2O3/TiO2催化剂 总被引:1,自引:0,他引:1
乙醇一步法合成乙酸乙酯的Cu/ZnO/CoO/Al2O3/TiO2催化剂郑荣辉曾金龙(厦门大学化工系、物理化学研究所厦门361005)关键词乙酸乙酯合成一步法双功能催化剂中图分类号O623.624.1乙醇为单一原料直接合成乙酸乙酯的新方法,克服了以浓... 相似文献
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Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅱ.催化剂的表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用XRD,TPR和TPD/TPSR方法研究了CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2(及还原态)催化剂的物相结构,还原状况,酸碱性质及吸附状况,并与其它催化剂作了比较,XRD结果表明,此催化剂在还原臆有以晶相存在的CuO,还原后以铜晶形式存在,而Al2O3,ZnO,ZrO2在还原前后均以无定形形式存在,TPR实验发现,共沉淀法制备的铜基催化剂只有一个耗氢峰,对应CuO的一种分布状态,且催化剂中ZrO 相似文献
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Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅱ.催化剂的表征 总被引:3,自引:0,他引:3
采用XRD,TPR和TPD/TPSR方法研究了CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2(及还原态)催化剂的物相结构、还原状况、酸碱性质及吸附状况,并与其它催化剂作了比较.XRD结果表明,此催化剂在还原前有以晶相存在的CuO,还原后以铜晶形式存在,而Al2O3,ZnO,ZrO2在还原前后均以无定形形式存在.TPR实验发现,共沉淀法制备的铜基催化剂只有一个耗氢峰,对应CuO的一种分布状态,且催化剂中ZrO2的存在促进了催化剂的还原.NH3-CO2双组分共吸附结果表明,CuO/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上有两种强度不同的酸中心(100℃,340℃)及弱碱中心(90℃).乙醇在催化剂上的TPSR结果表明,在110℃有乙醇的脱附峰,氢气及乙醛的生成峰在210℃,而在高温时则有CO,CO2及丙酮的脱附,整个过程中仅检测到微量乙酸乙酯的脱附(m/e=43) 相似文献
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Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅰ.催化反应性能及机理 总被引:5,自引:0,他引:5
研究了经ZrO2改性的Cu/ZnO/Al2O的催化性能,考察了操作条件,ZrO2含量及不同原料的影响,发现经共沉淀法制备了Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2具有最佳的反应活性及选择性以95%乙醇为原料,在265℃,WHSV1.5h^-1,乙醇转化率为69.0%,乙酸乙酯选择性为70.2%,使用无水乙醇为原料要好地95%乙醇,使用乙醛或醇醛混合原料,亦有乙酸乙酯生成,乙醇在此催化剂上的反应机理为乙醇 相似文献
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Cu/ZnO/Al_2O_3/ZrO_2催化剂上乙醇脱氢合成乙酸乙酯Ⅰ.催化反应性能及机理 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了经ZrO2改性的Cu/ZnO/Al2O3的催化性能,考察了操作条件、ZrO2含量及不同原料的影响.发现经共沉淀法制备的Cu/ZnO/Al2O3/ZrO2具有最佳的反应活性及选择性.以95%乙醇为原料,在265℃,WHSV1.5h-1时,乙醇转化率为69.0%,乙酸乙酯选择性为70.2%.使用无水乙醇为原料要好于95%乙醇,使用乙醛或醇醛混合原料,亦有乙酸乙酯生成.乙醇在此催化剂上的反应机理为乙醇先在Cu上脱氢为乙醛,然后乙醛在酸碱双中心上发生Cannizarro反应生成乙酸乙酯.还讨论了ZrO2的作用及催化剂活性降低的原因 相似文献
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采用氧化还原法合成了层状锰氧化物(OL),并以OL为载体采用离子交换法制备了不同Cu负载量的Cu_x/OL催化剂。利用X射线衍射(XRD)、电子扫描电镜(SEM)、N_2吸附/脱附、H_2~-程序升温还原(H_2-TPR)、TG(热重)、X射线光电子能谱(XPS)、O_2-程序升温脱附(O_2-TPD)等技术对所制催化剂进行结构和织构表征,并对其催化氧化CO及乙酸乙酯活性进行了评价。结果表明,OL具有典型的层状锰氧化物结构,适量掺杂Cu对OL的结构和织构影响不大,但Cu的掺杂明显影响Cu_x/OL的还原性、氧移动性及催化剂表面Cu~(2+)/CuO、(Mn~(2+)+Mn~(3+))/Mn~(4+)和Oads/Olatt的比例。Cu_x/OL的催化性能与以上因素密切相关。在Cu_x/OL样品中,Cu_5/OL催化剂具有最佳的催化活性(CO催化氧化,T_(50)=70°C和T_(90)=100°C;乙酸乙酯催化氧化T50=160°C,T90=200°C)。同时,Cu_5/OL催化剂具有最佳的还原性能、氧移动性能和最多的Cu~(2+)、(Mn~(2+)+Mn~(3+))和表面吸附氧浓度。Cu_x/OL催化性能与铜锰之间相互作用、还原性和氧移动性能密切相关。 相似文献
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用微型反应器和XRD等技术研究了稀土氧化物(RE_xO_y)对甲烷水蒸汽转化反应NiO/α-Al_2O_3催化剂性能的影响。结果表明,制备方法(如浸渍顺序)和稀土氧化物的种类均影响催化剂组份镍的分散度。稀土氧化物是通过抑制镍的晶粒长大、金属镍的氧化以及NiO-Al_2O_3间的相互作用,改善了催化剂的活性、稳定性和抗高温水蒸汽作用的能力。稀土氧化物对镍系催化剂的稳定效应与金属和添加剂间的相互作用有关。 相似文献
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甲醇与乙醇一步合成异丁醛用CuO-ZnO/Al2O3催化剂 总被引:20,自引:0,他引:20
在CuO-ZnO/Al2O3催化剂上,甲醇与乙醇在常压和210 ̄360℃温度下一步反应合成异丁醛。利用正交设计方法,研究了CuO-ZnO/Al2O3体系催化剂组成和制备条件等因素对催化剂催化性能的影响。结果表明,催化剂中CuO含量对催化剂的催化活性影响最大,而ZnO含量则主要影响催化剂对异丁醛的选择性。催化剂制备条件,如沉淀温度、陈化时间等,也不同程度也影响催化剂的催化性能。XRD和BET表征结果 相似文献
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STUDY OF Cu-Mu CATALYST FOR THE SYNTHESIS OF METHYL FORMATE AND METHANOL FROM SYNTHESIS GAS 下载免费PDF全文
将一种新型的CuMn催化剂用于由合成气合成甲酸甲酯和甲醇,该催化剂表现出良好的反应活性和甲酸甲酯选择性。考察了反应温度、合成气压力及催化剂制备方法等对合成甲酸甲酯和甲醇的反应活性及选择性的影响。在反应条件下,产物收率最高达60.10g/(L·h),产物甲酸甲酯的选择性很高。用BET、XRD及XPSAuger等测试方法对催化剂的比表面、晶相组成以及铜、锰在催化剂中的价态进行了表征,并探讨了催化剂失活的原因。 相似文献
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研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
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甲醇是富氯液体,可通过水蒸气重整制氢用于燃料电池的氢源,是最有希望成为燃料电池电动汽车的燃料,目前这方面的研究颇受重视。现代甲醇工业是通过合成气在催化剂作用下反应制得的,所用催化剂主要为Cu/ZnO/Al2O3。为了进一步提高催化剂的性能,近年来关于催化剂制备方法的文献发表较多。吴晓晖等考察了草酸盐胶体法制备Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂的性能,洪中山等用凝胶网格共沉淀法制得Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂,郭宪吉等则考察了添加Mn助剂对Cu/ZnO/Al2O3甲醇合成催化剂的影响。 相似文献
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Fe1-xO基氨合成催化剂是我国独创的新一代催化剂[1];由于其具有高活性、易还原的特点,因而在工业上得到了广泛的应用[2].我们在文献[3~6]中报道了助剂Al2O3,K2O和CaO对Fe1-xO基催化剂物理结构、活性和还原性能的影响规律以及Fe1-xO基催化剂母体相Fe1-xO的歧化行为及其助剂的影响等.本文从比活性和相对活性两个角度分析了Fei-xO基催化剂高活性的本质,从母体相的化学本质、氢在催化剂表面的吸附性能及助剂的作用等角度分析了催化剂易还原的本质,获得了一些重要而明确的结果. 相似文献