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正丁烯在铁系尖晶石催化剂上氧化脱氢的反应机理 总被引:5,自引:0,他引:5
在铁系尖晶石催化剂上进行了氧吸附、丁烯吸附以及吸附氧和吸附丁烯的TPD试验,表明铁系催化剂表面上存在有分别和丁烯的燃烧、氧化脱氢及双键异构化相关的三种活性中心。根据这三种活性中心的性质以及丁烯—1、反—丁烯—2和顺—丁烯—2在该催化剂上的不同的反应速度,提出了改进的Rennard-Massoth机理。丁烯—1、反—丁烯—2和顺-丁烯—2在Fe—O正八面体晶胞上吸附络合物的CNDO/2法量子化学初步计算结果,支持所提的机理设想。分别用X射线粉末衍射、穆斯鲍尔谱及红外光谱测定了新鲜的和经过1000小时连续反应后的催化剂样品的ZnFe_2O_4,a-Fe_2O_3等晶相及Fe~(1+)的价态变化,指出该催化剂的稳定性和它的尖晶石相及a-Fe_2O_3相的稳定性密切相关。 相似文献
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本文采用热脱附(TDS的实验方法,以多孔性Porapak微球为样品,测定了氧气、乙醇分子在PorapakQ、N两种样品上的脱附级数n和脱附活化能Ed,并与气相色谱法测定的吸附热作了比较。得出Ed≥ΔH令人满意的结果。 相似文献
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以~(14)C标记正丁烯为示踪化合物,用扩展示踪动力学方法解析了在Bi-Mo和铁系尖晶石催化剂上丁烯氧化脱氢全图谱的动力学和反应机理,结果表明,在Bi-Mo催化剂上选择氧化反应速度的顺序为丁烯-1大于丁烯-2,异构化的速度小于选择氧化反应的速度,燃烧反应的速度的顺序也是丁烯-1大于丁烯-2。在铁系尖晶石催化剂上,三种丁烯异构体的选择氧化的速度常数极相近,但顺丁烯略快;它们的异构化速度都明显较小,其中几何异构化的速度大于双键异构化的速度;其燃烧反应速度的次序为丁烯-2>丁二烯>丁烯-1。讨论了工业丁烯氧化脱氢装置中丁烯原料组成的影响,异构化的机理和氧化反应的可能速度控制步骤。 相似文献
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用IR和XRD法研究了Mo-Te氧化物催化剂结构与组成的关系。结果表明,该催化剂由MoO3和Te2MoO7组成,后者随Te加入量的增加而增加,考察了异丁烯在该催化剂上的脉冲反应活性,发现异丁烯转化率和甲基丙烯醛的选择性与Te2MoO7组分有关,反应可能包含丙种不同的氧物种。 相似文献
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MFI沸石上对二甲苯的热脱附 总被引:4,自引:0,他引:4
MFI沸石(ZS-5型)的骨架结构内含十氧元环的二维孔道[‘],孔容积0.18cm‘·g-‘,硅沸石(Silicallte-1)是骨架中不合铝的ZSM-5.’‘StMASNMR话可揭示沸石的结构对称性、硅铝比和局部缺陷[习.Nagy等人间提出St-OH缺陷在含铅量高时形成.Woolery等门则认为出OH完全是由于骨架内包藏的桂的存在而产生,并随铝合量降低而增大.ZSM-5、硅沸石的结构特征和对二甲苯(Px)的性质决定了Px在ZSM-5上的吸附特性·本文用’‘StMASNLDEL表征硅沸石及不同含铅量的H、Na型ZSM-5的结构,并用*W**G巾TA分析吸附于… 相似文献
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环戊烷和环己烷在silicalite-1分子筛上的热脱附行为 总被引:1,自引:0,他引:1
采用智能质量分析仪(IGA)及TG/DTG法研究了环戊烷和环己烷在硅沸石silicalite-1上的热脱附行为。当环戊烷在silicalite-1上吸附量小于4 m/uc时,TG/DTG曲线表明环戊烷在silicalite-1上存在一个脱附过程。吸附量大于4 m/uc,TG曲线显示热脱附过程明显分为两个阶段,DTG曲线中出现两个明显的脱附峰,彼此分离。环己烷在silicalite-1上只存在一种脱附过程,DTG曲线只出现一个脱附峰。从环戊烷和环己烷的热脱附曲线中也可看出,随着吸附量的增加脱附峰温逐渐向高温方向偏移。 相似文献
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Adsorption,diffusion and thermal desorption features of cyclopentane and cyclohexane in silicalite-1 have beeninvestigated using the intelligent gravimetric technique.Both the saturation adsorption loadings and diffusion coef-ficient of cyclopentane were greater than those of cyclohexane.The diffusivity of cyclopentane was about one orderof magnitude greater than that of cyclohexane at the same temperature and initial loading.For cyclopentane,therewas only one kind of desorption process at adsorption loadings lower than 4 muc(molecule per unit cell),but twodesorption processes appeared at the adsorption loadings higher than 4 muc.While for cyclohexane,one desorptionprocess was found in the whole range of loadings.Both thermal desorption peaks of cyclopentane and cyclohexanemoved to higher temperature region with increasing loading. 相似文献
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以柠檬酸络合法制备了 CuCrO_2、 CuAlO_2和 CuFeO2等具有铜铁矿结构的 ABO2型复合氧化物,并考察了它们在氧化和还原气氛中对 CO- NO反应的影响 . CuAlO_2和 CuCrO_2具有好的催化活性, CuCrO_2更具有相当的稳定性,经过氧化和还原条件下的 CO- NO反应后,体相组成仍然保持不变 . CuAlO_2在还原条件下,部分被还原生成了零价铜 . CuFeO_2的催化活性和稳定性较差,在还原气氛中催化 CO- NO反应过程中,样品被还原,完全转化成了 Cu0和 CuFe2O4. 相似文献
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ABO2型复合氧化物上CO-NO的反应性能 总被引:4,自引:0,他引:4
以柠檬酸络合法制备了CuCrO2、CuAlO2和CuFeO2等具有铜铁矿结构的ABO2型复合氧化物,并考察了它们在氧化和还原气氛中对CO NO反应的影响. CuAlO2和CuCrO2具有好的催化活性, CuCrO2更具有相当的稳定性,经过氧化和还原条件下的CO NO反应后,体相组成仍然保持不变. CuAlO2在还原条件下,部分被还原生成了零价铜. CuFeO2的催化活性和稳定性较差,在还原气氛中催化CO NO反应过程中,样品被还原,完全转化成了Cu0和CuFe2O4. 相似文献
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甲醇在氧化物催化剂上的分解反应及其机理已有不少文献报道[1-6],前人的研究主要集中在甲醇及其反应中间体在催化剂表面的吸附形式和反应历程的动力学过程,而对于催化剂表面活性中心性质对反应机理的影响的研究不多。本文运用TPD-MS和IR技术考察了MgO,... 相似文献
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丁烯在纳米H-ZSM-5催化剂上的催化裂解反应 总被引:11,自引:0,他引:11
在小型固定床反应器中考察了纳米H-ZSM-5催化剂(晶粒度为20~50nm)对丁烯催化裂解制丙烯反应的催化性能,并与两种微米H-ZSM-5催化剂样品(晶粒度分别为1~2和1~6μm)进行了比较.结果表明,在相同的反应条件下,纳米H-ZSM-5和微米H-ZSM-5催化剂上的初始丁烯转化率及丙烯收率相当,但纳米H-ZSM-5催化剂在反应中的抗积碳失活性能优于微米H-ZSM-5催化剂.在进料质量空速7h-1,常压和560℃的条件下反应,当丁烯转化率和丙烯收率下降50%时,两种微米催化剂上的反应时间仅为28h左右,而纳米催化剂上的反应时间为120h左右.积碳分析结果表明,纳米催化剂上的积碳速率明显低于微米催化剂. 相似文献
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热脱附谱图的理论分析 总被引:2,自引:0,他引:2
热脱附技术已被广泛地用于研究金属丝、氧化物膜、氧化物催化剂和粉末样品的表面性质和脱附动力学.根据升温速度的不同,这一技术可分为两种:一种是在超高真空条件下使吸附物从快速加热的金属丝上脱附,称为闪光灯丝脱附(闪脱),闪脱技术对于清洁金属表面的气体吸附已提供了大量有价值的资料,但它仅能用于导热导电性能良好的金属材料;另一种是在真空体系或在惰性载气中,以较慢的加热速度使吸附物脱 相似文献
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甲苯在HCeY沸石上的脉冲反应动力学 总被引:2,自引:1,他引:2
在2.1-3.1kg压力下,探索了在HCeY沸石催化剂上取得脉冲反应动力学数据的条件。实验结果表明,在521-568℃温度区间、30-60ml/min流速范围内,甲苯在HCeY沸石上的催化反应以脱烷基为主,近似符合一级反应动力学特征。求得表观活化能为71.5kJ/mol;吸附热34.9KJ/mol;表面反应活化能为106.4kJ/mol。 相似文献