铜基催化剂在电还原二氧化碳领域的应用研究

为了实现碳达峰碳中和的国家战略,利用可再生能源发电将二氧化碳电催化转化为化学品再利用,这引起了科学界的广泛关注.铜基催化剂可将二氧化碳电还原为高附加值的多碳产物,但仍需研究其催化机理来提高催化产物的选择性和催化效率.根据铜的状态可将铜基催化剂分为单原子铜基催化剂、定向晶面铜基催化剂、氧化态铜基催化剂和铜合金/复合催化剂.本文简要介绍了以上4类铜基催化剂的常见制备方法、结构特点、电催化还原二氧化碳的效果和可能的催化机理.     

电催化析氧反应过渡金属硫化物催化剂研究进展

析氧反应（oxygen evolution reaction, OER）、析氢反应（hydrogen evolution reaction, HER）和氧还原反应（oxygen reduction reaction, ORR）为电解水、金属-空气电池等能源器件的半反应。其中,OER由于涉及4e^-转移和O-O键的形成而导致反应动力学迟缓和过电势高,因此,开发优异的OER电催化剂能够有效提高能量转换效率。到目前为止,过渡金属硫化物催化剂（transition metal sulfide catalysts, TMSs）被研究人员大量研究和报道,并且取得飞跃发展。介绍在不同电解质中的OER机制,并通过对近几年相关文献的综合归纳,探究TMSs催化剂的组成、导电性、质子传输、缺陷程度、界面化学等多种因素对OER的影响。综述目前过渡金属硫化物电催化剂在OER领域所面临的挑战和研究进展,希望为TMSs的研究者提供借鉴。     

金属酞菁的电催化性质研究进展

本文综述了金属酞菁的电催化性质及其对分子氧的电催化还原,比较了取代基和中心金属离子对金属酞菁电催化性质的影响.     

二维材料电催化还原CO2的研究进展

为了制备高法拉第效率、低过电位、对目标产物具有良好选择性和具有较高稳定性的高效二维催化剂材料,从电催化还原二氧化碳(ECR)的原理、反应途径、反应产物和催化剂类型等方面综述了近年来二维材料在ECR领域的研究进展.在此基础上,本文对该研究领域面临的挑战和未来的发展趋势进行了展望.     

Cu基材料电催化二氧化碳深度还原研究进展

综述近年来Cu基材料电催化CO₂还原(ECR)生成多碳产物的研究进展,着重介绍ECR反应机理、Cu基催化材料的各种设计策略及电解池系统优化,并展望未来该领域的发展方向.结果表明:Cu基催化剂的优化和设计能够有效降低^*CO关键中间体产生及偶联的能垒,进而优化多碳产物的合成效率;原位检测技术时空分辨率的提升则有助于深入ECR认识反应机理,从而优化Cu基材料的设计合成.     

碳基材料在电催化还原CO2中的应用

电催化还原CO₂能够将CO₂转换成高附加值的化学品或燃料,该工艺是一种缓解能源危机和全球变暖的理想途径。但由于缺乏性能优异、价格低廉、环境友好的催化剂,该途径的实用化仍具挑战性。碳基催化剂因具有资源丰富、导电性好、比表面积大、环境友好等优点而被广泛应用于多种催化反应中。目前报道的系列碳基催化剂在CO₂还原反应中也展现出极好的催化性能和应用潜力。综述了N原子掺杂、构造缺陷、单原子负载和金属纳米颗粒负载等手段对碳基材料电催化还原CO₂性能的影响及其催化机制,并总结了电催化还原CO₂所面临的挑战。同时对未来碳基电催化剂的合成及发展进行了展望。     

胆红素-氯仿体系对氧还原反应的电催化

采用循环伏安法、电位阶跃法和旋转圆盘电极研究了胆红素-氯仿体系对氧还原反应的电催化行为.结果表明,氧还原的峰电流随扫描速度增加而增大,还原峰峰Ⅰ(-190 mV)的峰电流ip与1υ/2、峰Ⅱ(-550 mV)的峰电流ip与υ呈线性关系,峰Ⅱ的峰电流与胆红素的浓度在1.0×10-6~2.0×10-5mol/L范围内有良好的线性关系.在电极反应过程中氧的还原分两步进行,第一步由O2还原到H2O2(峰I),主要受扩散控制,第二步,由于氯仿的疏水作用,H2O2聚集在电极表面被胆红素(BR)催化还原为H2O(峰II),主要受吸附控制.     

碳载Pt-Au催化剂对氧的电催化还原反应

通过金属簇合物途径制备了碳载Pt-Au双金属纳米电催化剂.X-射线衍射和透射电镜结果表明合成的双金属纳米催化剂具有平均粒径小、粒径分布窄、相对结晶度低等特点.合成的Pt-Au/C催化剂经600℃热处理后粒径变化不大,表明合成的双金属催化剂具有较好的热稳定性.与商业化E-TEK Pt/C催化剂相比,该催化剂对氧气还原反应呈现了较高的电催化活性.     

过渡金属硫化物在电磁波吸收应用中的研究进展

过渡金属硫化物（TMDs）由于其独特的结构和电学性质,在电磁波（EMW）吸收领域表现出巨大的优势。在过去的三年中,人们对基于过渡金属硫化物的电磁波吸收材料进行了大量的研究,但截至目前为止,此领域全面而系统的文献综述仍然较少。研究过渡金属硫化物基吸波材料的形貌结构、相、组分和电磁波吸收性能之间的相互联系具有重要意义。本综述致力于从以下角度分析研究过渡金属硫化物基电磁波吸收材料:TMDs的吸波特性调节策略以及基于TMDs的杂化电磁波吸收材料的最新进展。此外,本文还总结了这些代表性进展的电磁波吸收机理和组分-性能依赖关系。最后,对目前这一领域存在的问题及发展前景进行了探讨。     

金属硫化物在酸溶液中溶解条件的讨论

分析了金属硫化物在非氧化性酸和氧化性酸中的溶解计算,探讨了各种平衡过程对溶解度的影响,可以使学生更易于理解金属硫化物在酸溶液中溶解问题.     

离子液体体系中石墨烯负载铜纳米粒子高效电催化氧还原反应

通过一步还原法制备了还原氧化石墨烯纳米片负载的铜纳米粒子复合材料(CuNPs-rGO-20％,CuNPs-rGO-80％,CuNPs-rGO-120％),并利用循环伏安法分别在0.1 mol/L KOH水溶液和离子液体(Ionic Liquid,IL)1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim]BF4)电解液中进行电...     

电催化还原处理硝酸盐的电极材料研究进展

地下水和地表水的硝酸盐污染日益严重,威胁着人类健康和生态系统,已成为亟待解决的环境问题之一.电催化还原作为一种绿色环保、无二次污染的技术,能够将硝酸盐转化为无毒无害的氮气,具有良好的应用前景.在电催化还原硝酸盐体系当中,电极材料是电化学反应的关键,在过去几十年里,许多学者在设计和制备高效的电极方面做了大量研究.本文介绍...     

水热合成金属硫化物的浮选行为及微观性质分析

石灰中和沉淀法处理重金属废水中会产生大量的中和渣,采用化学试剂模拟中和渣,利用元素硫的歧化反应,在水热条件下将模拟渣中的氢氧化物转变成硫化物,进而,可将产生的硫化矿利用常规浮选工艺加以回收。采用X线衍射(XRD)、激光粒度仪和扫描电镜(SEM)对3种硫化物的微观性质进行分析。试验结果表明:硫化铜和硫化铅有较好的可浮性,回收率分别为91.00%和72.78%,而硫化锌浮选效果较差,回收率为28.31%;硫化铜和硫化铅比硫化锌的水热结晶好,粒径大,表面光滑。在水热过程中添加矿化剂NaOH能提高硫化锌的结晶度,水热温度提高使硫化锌的晶粒增大、表面光滑,改进后硫化锌的回收率提高至63.92%。     

椰子壳衍生钕氮掺杂碳制备及其电催化氧还原反应性能研究

以海南椰子壳、三聚氰胺、氯化锌以及氯化钕为前驱体,通过热处理、掺杂等过程制备得到了一种氮掺杂碳基氧还原催化剂。电化学测试结果表明,该催化剂对ORR有很好的催化性能,特别是在碱性介质中,可以接近商业Pt/C催化剂;该催化剂具有非常好的稳定性、甲醇耐受性,及非常高的四电子过程选择性。催化剂制备过程中的氮前驱体三聚氰胺的用量对于催化剂的活性有着非常重要的影响,当催化剂中的三聚氰胺用量为2 g时,得到的催化剂性能最优。     

钯碳催化剂在硝基还原和碳碳双键加氢反应中的应用

对常温常压下钯碳催化剂在精细有机合成中的硝基还原和碳碳双键加氢两大类加氢反应进行了初步的探索，２－氯－６－硝基甲苯在钯碳催化剂存在下催化还原，除目的产物外，不生成脱氯副产物。这是一个连串反应，控制反应条件可获得较高的反应选择性。     

异化金属还原菌还原赤铁矿研究

以实验室自制氢氧化铁为电子受体,醋酸钠为电子供体,从厌氧活性污泥中分离得到异化金属还原菌.将赤铁矿代替氢氧化铁作为电子受体对微生物进行驯化.通过单因素实验考察好氧、厌氧条件及pH、温度对反应过程的影响,并对反应机理进行研究.研究结果表明:赤铁矿颗粒逐渐由红色变深至棕黑色并具有磁性,分析表明异化金属还原菌可将赤铁矿中的Fe(Ⅲ)还原成Fe(Ⅱ),但反应不完全.反应生成的棕黑色颗粒物质主要成分为Fe3O4与Fe2O3的混合物;厌氧条件优于好氧条件,在温度为30℃,振荡速度为160 r/min,接种量为10％,pH为5.0,赤铁矿加入量为1.0 g/L的条件下,20 d后,Fe(Ⅱ)的浓度可达1.87 mmol/L,赤铁矿中的部分Fe(Ⅲ)还原为Fe(Ⅱ),在矿物颗粒表面沉积并与其结合反应生成磁铁矿(Fe3O4),增强了原矿的磁性.     

夹心型多金属氧酸盐的电化学性质及其对亚硝酸根的电催化还原

系统研究了夹心型过渡金属取代Keggin结构的多金属氧酸盐K10 [M4(H2 O) 2 (XW9O34 ) 2 ]·2 0H2 O(M =Zn ,Co,Cu ;X =P ,As)在水中的电化学行为 .结果表明 ,此类化合物的电化学行为较单取代多金属氧酸盐复杂 ,在 pH =4的缓冲溶液中这些化合物均对亚硝酸根的电还原有很好的催化作用 .     

卟啉锰电催化还原降解滴滴涕

利用循环伏安及紫外-可见光谱电化学方法,研究了八乙基卟啉锰和四苯基卟啉锰在DMF中电还原降解滴滴涕(DDT)的催化性质.结果表明,中性和第1级还原的卟啉锰对DDT的降解无催化作用,而第2级和第3级电还原的配合物均能催化DDT的降解反应.利用控制电位技术,以卟啉锰为电催化剂,对DDT进行了还原降解,利用气相色谱-质谱联用...     

NP共掺杂的多孔碳材料在氧还原方面的应用

可持续清洁能源的发展对缓解能源和环境危机有着不可或缺的作用,燃料电池具有可循环性、产物清洁等优点,其中氢氧燃料电池有很大的发展前景,而寻找非贵重催化剂替代Pt基催化剂成为研究氢氧燃料电池阴极(ORR)氧还原反应的研究重点之一.本课题选择廉价易得的工业废料-木屑作为框架材料,通过N和P双掺杂的方法,对其表面进行后修饰.利用其协同效应,得到具有良好ORR活性的多孔碳材料,并利用电化学工作站对其进行ORR性能测试,结果表明calZIF-wood-24h具有较高ORR活性和较好的稳定性,而且其较低的成本为广泛的实际应用提供了可能.