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1.
制备了一系列V、Ag、Ni原子比不同的三元氧化物,应用TPD-MS技术研究了样品表面氧的性质,并测定了甲苯选择性氧化生成苯甲醛的催化活性.实验结果表明,样品表面存在有多种吸附的氧物种.在脱附温度<900℃:当Ni含量对Ag(或V)的原子比为0.25或0.50时,仅在低温处出现有表面的O-和O2-两种氧物种的脱附峰;当Ni含量对Ag(或V)的原子比增高到>0.75时,除有表面的O-和O2-两种氧物种的脱氧峰外,还有由于样品中的物相转变所生成的有晶格氧(O2-)参与脱附的脱氧峰.随着V-Ag中Ni含量的改变,脱氧峰的脱附活化能Ed值也发生变化,3#样品(V:Ag:Ni=1:1:0.75)的Ed值最低,生成苯甲醛的选择性也最高.因此,样品的Ed值与生成苯甲醛的选择性之间存在着顺变关系. 相似文献
2.
氧化铈对Pd/Al2O3表面上CO氧化性能的影响 总被引:7,自引:0,他引:7
采用TPD-MS及TPSR-MS技术研究了添加CeO2对Pd/Al2O3催化剂上CO脱附、表面反应及表面氧脱附等性能的影响,考察了不同含氧量的气氛下CO的氧化活性,结果表明,Pd-Ce间的相互作用有利于各自原子上表面氧的吸脱附及CO的表面反应,并发现CO2脱附量大小及峰温次序与对CO的催化氧化活性有一致的对应关系。 相似文献
3.
制备了一系列V,Ag,Ni原子比不同的三元氧化物,应用TPD-MS技术研究了样品表面氧的性质,并测定了甲苯选择性氧化生成苯甲醛的催化活性。实验结果表明,样品表面存在有多种吸附的氧物种。在脱附温度<900℃:当Ni含量对Ag(或V)的原子比为0.25或0.50时,仅在低温处出现有表面的O^-和O^2^-两种氧物种的脱附峰;当Ni含量对Ag(或V)的原子比增高到>0.75时,除有表面的O^-和O^2^ 相似文献
4.
Fe/ZrO2催化剂的Mossbauer谱及XAFS表征 总被引:3,自引:0,他引:3
考察了经不同温度还原的Fe/ZrO2催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,最佳结果为CO2转化率27.0%,对C2+烃的选择性56.7%,采用XRD,^57FeMossbauer谱,Fe-K-吸收边的X射线吸收近边结构(XANES)及扩展X射线吸收精细结构(EXAFS)等表征方法研究了催化剂的表面结构。结果表明,在ZrO2表面上主要存在α-Fe及配位不饱和的Fe^3+两种物种。催化剂表面明显呈氧缺位,零价铁相对富集的状态,还原温度对表面结构有显著的影响,最佳还原温度与表面Fe-O键的键长有关,结合这种催化剂在CO2加氢制低碳烃反应中的催化活性,认为α-Fe与配位不饱和的Fe^3+物种的协同作用是其具有较高催化活性的重要原因。 相似文献
5.
添加Ag或Ag,Ni的V2O5表面氧性质及催化性能研究 总被引:4,自引:1,他引:4
用TPD-MS及甲苯选择氧化活性测定等方法研究了V2O5和添加Ag或Ag,Ni的3种样品的表面氧和晶格氧的热脱附性能及催化活性。结果表明,在V2O5中加入Ng或Ag,Ni后,样品表面上的O^-和O^2-氧物种的脱附活化能明显降低。添加Ag,Ni样品表面氧的脱附活化能最低,而苯甲醛生成的选择性最高,在V2O5和含有Ag,Ni的样品中,温度为968和734℃时,均依次出现以晶格氧(O^2-)脱附为主的 相似文献
6.
Fe—Mo/KZSM—5上甲醇氧化为甲醛的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用浸渍法制备了Fe/Mo/HZSM-5和Fe-Mo/KZSM-5分子筛催化剂,利用NH3-TPD和O2-TPD对催化剂的表面酸性和吸附O2物种进行了表征,考察了温度、Mo/Fe摩尔比,空气/甲醇摩尔比及WHSV对催化性能的影响。实验结果表明,在Fe-Mo/KZSM-5催化剂上,适宜的反应条件下,甲醇转化率接近100%,甲醛选择性达到90.6%,同时还进行了96h的催化剂的稳定性实验。 相似文献
7.
作为甲醇氧化制甲醛、甲醇氨氧化制HCN反应的催化剂,其活性组分钼的流失是导致催化剂失活的主要原因。本文结合程序升温脱附(TPD)及X-光衍射(XRD)等测试手段,对Mo-Fe/SiO_2催化剂及工业实际用多元复合钼催化剂中钼的流失动力学和机理进行了研究。在HCN合成过程中,水能引起活性组分钼的流失,而水又是反应产物。对工业用多元复合钼催化剂的流失情况进行了动力学考察,实验发现,催化剂中的钼是较难流失的,XRD测试结果表明,Mo-Fe/SiO_2催化剂中的钼是以Fe_2(MoO_4)_3晶体形式存在的,而反应后催化剂中Mo为MoO_3晶体状态。与其它催化剂比较,MoO_3/SiO_2催化剂中的钼难流失,而较Bi-Mo/SiO_2催化剂中的钼易流失。其中工业用催化剂是最为稳定的。根据实验结果,结合我们以前的工作,证明Mo-Fe/SiO_2催化剂中,由于钼组分和铁组分的相互作用,使得Mo-Fe/SiO_2中的Mo的流失难于单组分的MoO_3/SiO_2催化剂,此外钼流失过程中MoO_2(OH)_2与催化剂中铁组分反应生成钼酸盐的倾向也是Mo难于流失的原因之一。而Mo-Fe/SiO_2和Mo-Bi/SiO_2催化剂中钼流失速度的差异 相似文献
8.
9.
氧化铈在非贵金属氧化物催化剂中的作用:Ⅵ.Cu—Fe—Ce—O催化剂的结 … 总被引:3,自引:1,他引:2
采用XRD,顺磁共振(ESR),Mossbauer和或温还原(TPR)技术对负截型Cu-Fe-O(Ⅰ),Cu-Fe-Co-O(Ⅱ)催化剂的固相结构及热稳定性进行了研究。结果发现,(Ⅰ)中主要存在Fe2CuO4,CuO和颗粒度小于13nm的Fe2O3相。随着焙烧温度的升高,CuO晶相逐渐消失,Fe2CuO4的晶相长大。(Ⅱ)中Ce的存在,能提高Cu^2+的浓度,抑制CuO和Fe2CuO4晶相的生成, 相似文献
10.
Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的研究Ⅱ.活性氧物种 总被引:8,自引:3,他引:5
制备了不同Na、W、Mn组分的Na-W-Mn/SiO2催化剂,并进行了O2程序升温脱附(O2-TPD)和不同温度下Na-W-Mn/SiO2催化剂的CH4脉冲反应(CH4-PR)。研究结果表明,Na-W-Mn/SiO2催化剂活化甲烷的活笥氧物种是W和Mn提供的、高温下易于流动的表面晶格氧(O^2-)。Na和O^2-的活泼性具有重要的促进作用,它可以极化W、Mn的金属一氧键,促进O^2-的流动性。Na 相似文献