Ni/Al_2O_3催化剂上CH_4部分氧化制合成气机理的IR研究(英文)

在２．９％（ｗｔ）Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上用ｉｎｓｉｔｕＦＴＩＲ研究了ＣＨ４部分氧化制合成气的反应机理。结果表明，催化剂表面的活性碳物种与化学吸附的Ｏ原子反应生成ＣＯ；ＣＨ４／Ｏ２（２：ｌ）混合气在催化剂表面吸附的ＩＲ谱图表明只有Ｈ２Ｏ和ＣＯ２存在，说明ＣＨ４和ＣＯ２的重整反应没有发生。因此，我们认为ＣＯ和Ｈ２是一级产物。     

甲烷部分氧化制合成气反应中催化剂积炭的研究(英文)

Ｎｉ／Ａｌ_２Ｏ_３催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应是在固定床流动反应装置上进行的。考察了催化剂的床层温度、反应压力、空速和原料气配比对催化剂积炭产生的影响。实验结果表明,积炭速率随催化剂床层温度的升高而降低,当温度低于７０℃时,积炭速率骤增：积炭总是发生在催化剂床层的下段;若空速超过３．０×１０~５ｈ~（－１）,积炭速率随空速增加而明显降低。从ＦＴＩＲ实验结果可知,吸附在Ｎｉ／Ａｌ_２Ｏ_３催化剂表面上的ＣＯ,一部分歧化生成了ＣＯ_２和Ｃ。综上所述,催化剂表面积炭主要来源于以下两个反应： ２ＣＯ→Ｃ＋ＣＯ_２,ＣＯ＋Ｈ_２　＝ Ｃ＋Ｈ_２Ｏ     

Rh/SiO_2催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理的研究(英文)

运用ＴＰＳＲ、ＴＲ－ＦＴＩＲ和化学捕获技术（ＣＨ３Ｉ作捕获剂）,探讨了Ｒｈ／ＳｉＯ２催化剂上的ＰＯＭ反应机理,由此提出热分解氧化机理,认为ＣＨｘ（ｘ＝１～３）和ＣＨｘＯ（ｘ＝１～３）可能是反应物种。     

Ni基催化剂上甲烷与空气或O_2/水蒸气部分氧化制合成气(英文)

在固定床反应器中考察了Ni基催化剂上甲烷氧化与空气或O2/水蒸气部分氧化制合成气的反应。用空气取代纯氧同样能获得高甲烷转化率和产物选择性。水的添加主要发生水气变换反应,同时也能降低催化剂上积炭。在甲烷与纯氧500小时反应的稳定性考察中,甲烷转化率、CO及H2选择性分别保持在90％、95％和95％以上;反应后上层催化剂的Ni含量从新鲜催化剂的7.2％下降到5.2％,在反应后的催化剂上没有发现积炭和相变。     

Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气

本研究了Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂的表面特征以及其与ＣＨ４部分氧化制合成气反应性能的关系。ＴＰＲ，ＸＲＤ和评价结果表明，催化剂Ｎｉ组分含量在９．０％时反应性能最佳，反应过程中催化剂表面上部有部分镍氧化物在５２０～５４０℃就还原，反应条件实验表明，在１１．５２×１０＾５ ｍｌ．ｇ＾－１下，随着反应管外控制温度的升高，ＣＨ４转化率，ＣＯ和Ｈ２选择性及收率增加，在７００℃下，随着原料气空速的增加，ＣＨ４转     

Ni/ZrO2催化剂上甲烷水蒸气重整反应的研究

研究了Ni/ZrO2催化剂对甲烷水蒸气重整制合成气的反应性能。考察了催化剂的还原温度、载体焙烧温度以及反应温度、原料配比和空速等对催化剂性能的影响。利用XRD、TEM、XPS等手段对催化剂的织构形貌进行了表征。研究表明，Ni/ZrO2催化剂用于甲烷水蒸气重整制合成气不仅具有较高的活性，也具有较好的稳定性。水蒸气比增加，CH4转化率增大、CO选择性下降。CH4转化率及CO选择性均随空速增大而下降。使用10%Ni/ZrO2催化剂，在650 ℃、空速1.984×104 h－1、原料气配比H2O∶CH4∶N2=2∶1∶2.67的条件下，获得CH4转化率85%、CO选择性70%的结果。     

PROMOTING EFFECT OF RARE EARTH OXIDES ON Ni/Re_xO_y-Al_2O_3 CATALYST FOR PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS

IntroductionSynthesisgas(HZ CO)isproducedfrommethanemoshybysteamrefonningwhichsuffersfromlimitationssuchasveryhighenergyrequirements,complicatedequipmentandinstallations,highHZ/COproductratioandpoorselectivityforcarbonmonoxide.Recently,manyresearchershave…     

PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS

This paper has reviewed llic subject on partial oxidation of methane to synthesis gas, mainly on the catalytic partial oxidation (CPO), involving the research history and the present situation, reaction mechanism, catalvsl types and the application prospect with 21 references.     

STUDIES OF CATALYTIC PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS

llltcractlOllIntroductionNaturalgas.oft"hichthemajorconstituentismethane.hasbeenusedtoproduces'.nthcsisgasonalargeindustrialscaleforseveraldecades-mostl}'insteamreformingreaction(SR)t'.hichsuffersfromthedisadvantageofhighHZ/COratio(>4-whichis11otsuitablef…     

甲烷部分氧化制合成气反应Pt/Al_2O_3和Pt/CeO2/Al_2O_3催化剂的研究(英文)

研究了Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３和Ｐｔ／ＣｅＯ２／Ａｌ２Ｏ３催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性，发现Ｐｔ／ＣｅＯ２／Ａｌ２Ｏ３显示了比Ｐｔ／Ａｌ２Ｏ３更高的甲烷转化率和合成气选择性。用Ｈ２ＴＰＲ，Ｈ２ＴＰＤ，ＳＥＭ和ＸＲＤ等手段和技术对催化剂进行了表征。ＣｅＯ２与Ｐｔ之间存在较强的相互作用（ＳＭＳＩ），这种作用促进了Ｐｔ在催化剂表面的分散，抑制了Ｐｔ在催化剂表面的迁移，大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性，提高了催化剂的部分氧化活性和选择性，避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活，提高了催化剂的稳定性。同时，在反应过程中，ＣｅＯ２通过促进水蒸气变换反应（ＷＧＳＲ）的进行使反应体系迅速达到平衡，提高了催化剂对Ｈ２的选择性。     

TPR AND CTPR STUDIES ON Ni/Al_2O_3 CATALYST FOR CATALYTIC PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNGAS

lntroductionTheconversi0nofnaturalgast0syngasviQtheCatalyticPartialOxidaion(CPO)ofCH4(Eq.l)lledlethibitsthepotentiaIt0replaceconventionalsteamreforming(Eq.2),withasubstalialreductioninplantsizc.Thisproccssisnotcncrg}intensivc.andalso}'ieldss}.nthesisgasx`.ithH2/COmolarratioof2.O.x`hichissuitabIcforman}'chcmicalproccsscs-suchasthcproductionofmethanoIovcrCu/Zn0catal}'st(Eq.3)andFischcr-Tropschs}nthcsisovcrCo'CucataI}'sts(Eq.4).CO 2H2-CH30H(3)nCO 2nH2-C,,H(2,, l) nH2O(4)Atprcscnt-…     

CO在Ni/Al2O3催化剂上的歧化和氧化反应

Ｐｅｎａ等［１］认为ＣＯ的歧化反应是甲烷部分氧化制合成气反应中积碳的来源之一．Ｃｌａｒｉｄｇｅ等［２］在研究不同温度下负载型Ｎｉ催化剂对纯甲烷和纯ＣＯ的碳形成的催化作用时发现，在不同温度下催化剂对甲烷分解和ＣＯ歧化反应的催化程度不同，在甲烷部分氧化的...     

La2O3助剂对CH4部分氧化制氢Ni-Cu/ZrSiO催化剂的影响

用等体积浸渍法制备了ZrO2-SiO2(ZrSiO)表面复合氧化物负载的Ni-Cu双金属催化剂，并用TPR、XPS、IR、TPD及微反技术考察了稀土La2O3助剂对CH4和H2O在Ni-Cu/ZrSiO催化剂表面上的吸附及甲烷部分氧化制氢反应性能的影响。结果表明，加入La2O3助剂使催化剂表面Ni, Cu原子电子云密度增加，CH4和H2O在催化剂表面上的吸附增强；在反应温度450 ℃、进料摩尔比n-CH4∶nO2∶nH2O＝1∶0-5∶2-5以及甲烷空速SV(CH4)＝1 200 h－1的条件下，催化剂Ni-Cu-La2O3/ZrSiO上CH4转化率大于90％，生成H2的选择性高于99％，副产物CO的选择性仅为1.1％。根据实验结果，讨论了La2O3助催化剂的作用机理。     

Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应机理

用变应答／质谱在线检测技术研究了Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲烷部分氧化制合成气的反应要理，研究结果指出，在常压９７３Ｋ条件下，Ｎｉ／Ａｌ２Ｏ３催化剂上甲烷部分氧化制合成气按直接氧化机理进行，Ｈ２和Ｃ烛甲烷部分氧化的一次产物，其主要反应可表示如下：１．ＣＨ４＋ｘＮｉ－ＮｉｘＣ＋２Ｈ２，２．Ｏ２＋２Ｎｉ－２ＮｉＯ，３．ＮｉｘＣ＋ＮｉＯ－ＣＯ＋（ｘ＋１）Ｎｉ。     

Ni/SiO2催化剂上甲烷催化裂解制氢

研究了固定床反应器上甲烷在Ni/SiO2催化剂上的裂解反应,并分别用O2、H2O进行催化剂失活/活化循环实验,并对催化剂用XRD进行分析。结果表明,Ni/SiO2催化剂具有良好的催化性能,甲烷转化率～40%,并能在150 min的时间内保持其活性,无论是用空气氧化还是水蒸气汽化,都能有效地活化已失活的催化剂。XRD实验显示,多次裂解－再生循环过程,对催化剂结构没有明显破坏。     

NiO／TiO_2－SiO_2催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气

ＮｉＯ／ＴｉＯ_２－ＳｉＯ_２催化剂上甲烷与二氧化碳转化制合成气邓存，路勇，丁雪加（中国科学院兰州化学物理研究所ＯＳＳＯ国家重点实验室，兰州７３００００）关键词甲烷，二氧化碳，合成气，负载型Ｎｉ催化剂己有报道表明［１～４］，Ａｌ２Ｏ３担载的Ｎｉ金属催化...     

PARTIAL OXIDATION OF METHANE OVER NiO/Al_2O_3 MODIFIED BY METAL OXIDES

ＰＡＲＴＩＡＬＯＸＩＤＡＴＩＯＮＯＦＭＥＴＨＡＮＥＯＶＥＲＮｉＯ／Ａｌ２Ｏ３ＭＯＤＩＦＩＥＤＢＹＭＥＴＡＬＯＸＩＤＥＳ＊ＭｉａｏＱｉｎｇ，ＸｉｏｎｇＧｕｏｘｉｎｇ＊＊，ＸｕＬｉｎｇ，ＳｈｅｎｇＳｈｉｓｈａｎ，ＧｕｏＸｉｅｘｉａｎ（ＳｔａｔｅＫｅｙＬａ...     

Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应积炭的研究

合成气制备;Ni/Al2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气反应积炭的研究     

碱土金属对甲烷与空气制合成气Ni/CaO-Al_2O_3催化剂性能的影响

考察了添加在镍基催化剂中的碱土金属助剂对甲烷与空气制合成气的催化反应性能的影响。并对催化剂用TPO、TPR、CO2 TPD、XPS及CO脉冲色谱对催化剂进行了表征。实验表明 ,碱土金属助剂对降低催化剂结炭有一定的作用 ,催化剂抗积炭顺序为Ni BaO CaO Al2 O3>Ni SrO CaO Al2 O3>Ni MgO CaO Al2 O3>Ni CaO Al2 O3。而且 ,添加了碱土金属催化剂的Ni晶粒减小、结合能负位移和催化剂吸附CO2 的能力变化顺序都与积炭量减少顺序一致。其中尤以Ni BaO CaO Al2 O3 催化剂既有较高的活性 ,又能抑制结炭