固溶体内电场调控增强Bi24O31ClxBr10-x体相电荷流动和光催化活性

光催化是一种在能源和环境领域有着重要应用前景的绿色技术,在光照射下可将有机污染物彻底降解为二氧化碳和水,但因缺乏精确调控电荷流动的方法,导致大多数光催化剂活性不高.因此,促进光生电荷的高效分离一直是光催化研究的重要方向.目前多数电荷分离调控研究集中于表面修饰、表面缺陷设计、异质结构建等表面电荷分离改善策略,而对于体相电荷分离调控研究相对较少.卤氧化铋固溶体光催化材料由于独特的层状晶体结构、可调节的带隙结构和优化的电荷分离效率,近年来受到广泛关注.目前对固溶体的体相电荷分离机理尚不清楚.内电场作为一种新的增强光催化反应活性的有效调控途径,通过定向促进体相电荷的分离和转移,使光生载流子快速参与氧化还原反应.然而,通过调控内电场来增强卤氧化铋固溶体光催化活性的报道较少,且缺乏从理论和实验的角度对固溶体内电场大小以及电荷分离机理的分析.本文构建了具有相同形貌和晶体结构的Bi₂₄O₃₁Cl_xBr_10-x固溶体光催化剂,并考察了其催化性能.密度泛函理论计算、开尔文探针力显微镜(KPFM)和Zeta电位测试结果表明,通过改变卤素类型和比例可增加晶体结构单元的不对称性,从而调节[Bi₂₄O₃₁]和[X]层之间的电势差,增强光催化材料的内电场强度,促进体相电荷分离和转移效率,进而提高酚类有机污染物的降解活性.光电化学测试发现,相较于Bi₂₄O₃₁Cl₁₀和Bi₂₄O₃₁Br₁₀,Bi₂₄O₃₁Cl₄Br₆固溶体体相电荷分离效率显著提高,表面和界面上的电荷转移效率以及载流子密度增加.Bi₂₄O₃₁Cl₄Br₆的载流子密度分别是Bi₂₄O₃₁Cl₁₀和Bi₂₄O₃₁Br₁₀的33.1倍和4.7倍,Bi₂₄O₃₁Cl₄Br₆固溶体降解双酚A活性分别是Bi₂₄O₃₁Cl₁₀和Bi₂₄O₃₁Br₁₀的6.21倍和2.71倍.此外,其它酚类的降解实验也证明了光催化活性和内电场强度以及电荷分离效率成正相关.综上所述,本文从内电场的角度揭示了固溶体策略对光催化性能增强的内在机理,这些发现将进一步加深对体相电荷运动行为的理解,为设计高活性光催化剂提供一条新的途径.     

富含光诱导氧空位Bi12O17Br2的制备及其高效光催化固氮性能(英文)

采用一步水热法制备了Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂,其平均微片尺寸为1.2μm,比表面积约为29 m²·g^-1。Bi₁₂O₁₇Br₂的禁带宽度为2.42 eV,能够响应可见光。值得注意的是,在光照条件下Bi₁₂O₁₇Br₂表面能够产生氧空位;光诱导氧空位不仅能促进氮气在催化剂表面的吸附,而且对吸附的氮气分子的活化起到至关重要的作用。实验结果表明在可见光照射下,Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂上的氨生成速率为337.6μmol·g^-1·h^-1。在可见光的驱动下,Bi₁₂O₁₇Br₂光催化剂能够实现氮气与水反应生成氨的过程。     

Bi2Ti2O7/TiO2/Bi4Ti3O12多异质结的构筑及其增强的可见光催化性能

以静电纺丝技术制备的TiO₂纳米纤维为基质,硝酸铋为铋源,KOH为矿化剂,成功制备了多异质结Bi₂Ti₂O₇/TiO₂/Bi₄Ti₃O₁₂复合纳米纤维光催化剂。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等一系列表征,对其物相组成、微观形貌和光学性质等进行分析。结果表明：TiO₂纳米纤维的介入,将Ⅰ型异质结Bi₂Ti₂O₇/Bi₄Ti₃O₁₂分离为2个Ⅱ型异质结Bi₂Ti₂O₇/TiO₂和Bi₄Ti₃O₁₂/TiO₂。Bi₂     

相转移有机前驱体BiOAc0.6Br0.2I0.2固溶体合成表面富有氧空位的棒状S型 Bi4O5I2/Bi4O5Br2异质结

近年来,卤氧铋(BiOX,X=Cl,Br,I)作为多功能半导体光催化材料,因其具有独特的层状结构和电子结构,吸引了广泛关注.然而,相对低的导带(CB)和高的价带(VB)位置导致其氧化还原能力弱,从而限制了其实际应用.研究表明,通过富铋策略调控BiOX中元素化学计量比,可以实现对其能带结构的可控调控.尽管富铋半导体材料被视为有效的可见光光催化剂的候选材料之一,但是单一组分的富铋光催化剂不利于光生载流子的分离和迁移.具有匹配能带结构的富铋基复合光催化剂的构建已被证实可以加速光生电子-空穴对的分离和迁移.与传统的Ⅱ型异质结构相比,S型异质结既可以有效地分离光生载流子,又可以增强其氧化还原能力.如果双富铋基半导体之间能形成S型异质结,不仅可以拓展可见光响应,而且还可以增强光生电荷的氧化还原能力.基于Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂的匹配能带,制备具有强氧化还原能力的S型Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂异质结是可行的.除了电子结构外,表面缺陷的引入也对改善光催化性能起到了重要作用.氧空位(OVs)作为一种典型的缺陷,可以捕获电子来抑制光诱导载流子的复合,并加速这些捕获载流子向吸附剂的转移.此外,它们还可以充当有机污染物和分子氧的吸附位点,促进吸附和降解效率.目前,光催化材料中OVs的形成通常需要复杂、苛刻的条件,如高温、高压、惰性或还原气氛处理等,因此寻找简便有效的方法生成OVs仍然具有挑战性.此外,在无惰性或还原气氛下对有机前驱体进行热处理被认为是形成OVs的有效方法.鉴于此,本文通过低温煅烧二维纳米片有机前驱体BiOAc_0.6Br_0.2I_0.2(Ac-=CH3COO-)固溶体,成功合成了表面富有氧空位的一维纳米棒状的S型Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂异质结(Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂-OV).X射线衍射、高分辨率透射电子显微镜电子顺磁共振以及X射线光电子能谱分析(XPS)等结果均证实了表面氧空位的存在.同时,根据吸收光谱图和肖特基曲线计算出Bi₄O₅I₂和Bi₄O₅Br₂的能带结构,而且通过XPS价带谱进一步证实了所计算的价带的可靠性.根据捕获剂实验、氯化硝基四氮唑蓝(NBT)转移以及对苯二甲酸荧光均证实了h+、·OH和·O2-是参与光催化降解的主要活性物种.再结合上述能带结构以及活性物种的类型推断出光生载流子的迁移方式将遵循S型机制,而不是传统的II型异质结.而且,通过光电流、阻抗和稳态荧光均证实了表面OVs和S型异质结的协同效应,有利于提高Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂-OV的光生电子空穴对的分离效率,并延长其寿命,从而有效地提高其光催化性能.在可见光照射下,OVs和S型异质结的协同效应赋予Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂-OV显著的可见光光催化性能,对抗生素四环素和染料罗丹明B的去除率分别高达90.2%和97.0%,均高于Bi₄O₅I₂(56.8%和71.8%)、Bi₄O₅Br₂(47.4%和68.4%)、固溶体BiOAc_0.6Br_0.2I_0.2(67.0%和84.0%)以及表面具有低氧空位浓度的Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂-P(30.6%和40.4%).此外,在实际废水或电解质存在下,S型Bi₄O₅I₂/Bi₄O₅Br₂-OV异质结仍呈现出优异的光催化性能.本文不仅为OVs修饰的富铋基异质结的设计提供了有效策略,也为界面载流子的分离和迁移提供了切实可行的途径.     

锌掺杂OV-β-Bi2O3可见光催化活性的提高:能带结构的调节和电荷分离的促进

采用溶胶-凝胶-原位碳热还原处理的方法,制备了一种含有氧空位(OV)的新型Zn掺杂β-Bi₂O₃纳米材料(OV-Zn∶Bi₂O₃),氧空位的浓度可以通过改变Zn²⁺的掺杂量进行调节。作为参照,只有氧空位没有Zn²⁺的新型β-Bi₂O₃(OV-β-Bi₂O₃)也通过类似的方法制得。通过紫外可见漫反射光谱、X射线光电子能谱、电子顺磁共振、光致发光光谱和光电化学测试,系统研究了氧空位和Zn²⁺掺杂对OV-Zn∶Bi₂O₃降解亚甲基蓝(MB)和2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)可见光催化活性的综合影响。结果表明,氧空位的引入不仅可以使光吸收向长波方向拓展,而且可以促进光生载流子的分离。因此,与传统的β-Bi₂O₃相比,OV-β-Bi₂O₃对亚甲基蓝(MB)和2,4,6-三氯苯酚(2,4,6-TCP)的降解活性显著增强。对于OV-Zn∶Bi₂O₃催化剂,Zn²⁺掺杂可使光催化剂的价带边缘向下移动,增强了光激发空穴的氧化能力,并且适量的锌掺杂也能提高光生载流子的分离效率。因此,OV-Zn∶Bi₂O₃的可见光活性优于OV-β-Bi₂O₃,而且当Zn与Bi物质的量之比为0.3时,OV-Zn∶Bi₂O₃-0.3对MB和2,4,6-TCP的降解活性最高。     

微波液相法一步合成H3PW12O40/Bi2WO6光催化剂及其脱氮性能

采用微波液相法一步合成了固载型H₃PW₁₂O₄₀/Bi₂WO₆光催化剂. 通过紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis)、 场发射扫描电子显微镜(SEM)、 表面积及孔隙度(BET)测定、 氨气程序升温脱附(NH₃-TPD)、 吡啶吸附红外光谱(Py-FTIR)和X射线衍射(XRD)对所合成催化剂的结构和性质进行了考察, 并以吡啶浓度为15 mg/g的模拟油对光催化剂的脱氮效果进行评价. 结果表明, 与传统浸渍固载法相比, 微波液相一步法不仅能高效合成H₃PW₁₂O₄₀/Bi₂WO₆光催化剂, 且所合成的催化剂能被低能量的光激发. 固载H₃PW₁₂O₄₀不但能提高Bi₂WO₆纳米颗粒的表面酸量, 还能通过改变Bi₂WO₆前驱液的酸强度来调控催化剂形貌. 在H₃PW₁₂O₄₀固载量为15%(质量分数), 微波功率为800 W, 反应时间为90 min条件下得到的H₃PW₁₂O₄₀/Bi₂WO₆的光催化脱氮活性最高, 在催化剂与模拟油质量比为1/300, 500 W氙灯光照60 min的最佳光催化反应条件下, 模拟油脱氮率达到92.63%.     

β-Bi2O3修饰Bi2WO6光催化降解苯酚及其可能机理

采用简单混合法制备了一系列Bi₂O₃/Bi₂WO₆复合光催化剂. 在紫外光降解水中苯酚的过程中, Bi₂O₃/Bi₂WO₆的光催化活性随Bi₂O₃含量的增加呈现先增大后减小的趋势. 当Bi₂O₃最佳负载量等于12.5% (质量分数, w)时, 该复合光催化剂的活性大约是单一Bi₂WO₆的4 倍. 固体样品表征表明, Bi₂O₃主要以β-Bi₂O₃存在, 复合光催化剂是Bi₂O₃和Bi₂WO₆的简单混合物. 此外, 在电催化氧化水的过程中, β-Bi₂O₃/Bi₂WO₆薄膜电极的光电流远大于β-Bi₂O₃和Bi₂WO₆薄膜电极的光电流之和. Bi₂O₃对Bi₂WO₆光催化的促进作用是由于前者接受后者的光生空穴, 提高Bi₂WO₆光生载流子的分离效率, 从而加快了O₂的还原和苯酚的降解.     

原位制备具有增强光催化活性的S型Bi2Se3/g-C3N4光催化剂

光催化氧化是一种应用前景良好的环境治理技术.与絮凝、物理吸附和化学氧化等常见的方法相比,光催化氧化具有环境友好、氧化完全、方便和廉价等优势.特别是可见光光催化氧化,可利用太阳能中占比最高的可见光,在应用中更具优势.因而,探索可见光响应性能优异的光催化剂一直是光催化氧化领域的一个重要研究内容.硒化铋(Bi₂Se₃)是一种带隙(带隙宽度在0.3~1.3 e V)非常窄的半导体,能吸收全部波长范围的可见光和近红外光.此外,Bi₂Se₃还具有独特的金属表面态,其表面具有良好的导电性.这些特性使其在可见光光催化氧化领域具有很大的应用潜力.然而,由于Bi₂Se₃价带位置高,氧化能力很弱,其价带上的空穴在光催化反应中难以被消耗,导致空穴大量累积,并迅速与光生电子复合,大幅降低了Bi₂Se₃的光催化性能.因此,一直以来,Bi₂Se₃很少被用于光催化反应.如何充分利用Bi₂Se₃的光响应优势,制备出性能优异的光催化剂,仍是具有挑战性和吸引力的研究方向.本文采用预先制备的Bi2O3/g-C₃N₄复合物作为前驱体,通过原位转化的方法,将前驱体置于热的Se蒸汽中,使前驱体上的Bi2O3与Se蒸汽反应,完全转化为Bi₂Se₃纳米颗粒,从而制得Bi₂Se₃/g-C₃N₄复合光催化剂(Bi₂Se₃含量约为4 wt%).透射电镜结果表明,所形成的Bi₂Se₃纳米颗粒较均匀地分布在g-C₃N₄表面.表面功函数分析发现,Bi₂Se₃与g-C₃N₄结合后,它们的费米能级分别由原来的-0.55和-0.18 e V变为平衡时的-0.22 e V,可形成指向g-C₃N₄的内建电场,有利于形成梯型(S型)异质结.在此基础上,能级位移、荧光分析、结构计算和反应自由基测试等结果表明,Bi₂Se₃和g-C₃N₄之间形成了S型异质结.在可见光光催化降解苯酚的实验中,所制备的Bi₂Se₃/g-C₃N₄复合物的光催化活性明显优于单一的Bi₂Se₃和g-C₃N₄.结合比表面、孔结构、光吸收和荧光等对比分析,认为Bi₂Se₃/g-C₃N₄的这种S型异质结构在其光催化活性增强中起到了关键作用.在光照条件下,其g-C₃N₄导带中光生电子向Bi₂Se₃的价带迁移,并与光生空穴复合,从而使Bi₂Se₃导带上可保留更多的高活性光生电子参与光催化反应,由此Bi₂Se₃/g-C₃N₄的光催化活性增强.循环性能测试和光还原实验结果表明,所制备的Bi₂Se₃/g-C₃N₄复合光催化剂具有良好的稳定性.本文工作为高可见光吸收的光催化剂制备和性能增强提供了新途径和新视野.     

超声辅助制备Cs2AgBiBr6/Bi2WO6 S型异质结用于可见光光催化CO2还原(英文)

光催化因其可以利用太阳能进行光解水产氢、CO₂还原、降解有机污染物及有机物转化而被认为是解决当前能源危机和环境问题的一种有效手段.由于光催化反应是由光激发光催化材料生成光生载流子引发的,因此理想的光催化剂应当具有宽的光响应范围、低的光生载流子复合率和足够的氧化还原能力来进行表面反应.然而单一组分的半导体材料难以同时满足宽光谱响应(即窄带隙)和强氧化还原能力(即价带更正和导带更负).通过耦合两个具有可见光响应且交错能带排布的半导体来构建S型异质结,不仅能拓宽光催化剂的光吸收范围、促进电荷分离,还同时保留了两种半导体的强氧化还原能力,是发展高效光催化材料的一种有效途径.Cs₂AgBiBr₆的导带和价带分别位于-0.65 V vs.NHE和1.60 V vs.NHE,而Bi₂WO₆.的导带和价带分别为-0.4 V vs.NHE和2.4 V vs.NHE,两者能带位置匹配.因此,本文选择Cs₂AgBiBr₆和Bi₂WO<...     

一维g-C3N4/二维Ti3C2Tx界面调制促进光催化CO2还原活性与选择性(英文)

碳中和是实现绿色可持续发展重要途径之一,以半导体光催化CO₂还原.反应(CO₂RR)为核心的人工光合成技术极具发展前景.石墨相氮化碳(g-C₃N₄)作为一种二维层状光催化剂,化学性质稳定,且满足CO₂RR的热力学要求,但传统的g-C₃N₄光催化活性和选择性较低,这主要归因于高的电荷复合几率和低的光电子利用效率.采用二维碳化钛(Ti₃C₂T_x)等碳基助催化剂作为电子受体,促进光生载流子的快速分离与转移,成为提高g-C₃N₄光催化CO₂RR效率的有效手段.然而,g-C₃N₄光催化剂与Ti₃C₂T_x助催化剂多数以2D/2D构型界面耦合,受限于二者界面弱的范德华相互作用、高的界面静电势垒和缓慢的界面电荷转...     

原位光沉积制备Z型α-Fe2O3/g-C3N4异质结及其可见光驱动光解水产氢性能

采用原位光沉积-煅烧法制得了Z型α-Fe₂O₃/g-C₃N₄异质结复合光催化剂。分别采用透射电子显微镜、X射线衍射、X射线光电子能谱、紫外可见漫反射光谱、荧光光谱以及电化学测试对样品进行了表征,并考察了可见光下光解水产氢活性。结果表明:当α-Fe₂O₃的负载量为2.9%时,α-Fe₂O₃/g-C₃N₄复合光催化剂具有最优的产氢催化活性,产氢速率高达1841.9μmol·g^-1·h^-1,约为g-C₃N₄的3.3倍。光催化性能的提高主要归因于3方面:(1)高温煅烧过程中α-Fe₂O₃的形成,有效促进了氮化碳片层的热剥离,增大了比表面积,从而为光催化反应提供了更多反应活性位;(2)超细α-Fe₂O₃颗粒(5~8 nm)高度均匀地分散在g-C₃N₄表面,并且与其紧密结合,形成了高质量的Z型异质结;(3)Z型异质结不仅有效抑制地了光生载流子的复合,同时极大地保留了g-C₃N₄导带电子的强还原性和α-Fe₂O₃价带空穴的强氧化性。     

过硫酸盐增强花状MnCo2O4可见光降解性能

为了充分利用光降解技术与过硫酸盐氧化技术耦合的优势，成功制备了具有3D中空结构的花状MnCo₂O₄催化剂(HF-MnCo₂O₄)。在可见光照射下，HF-MnCo₂O₄能够有效地活化过硫酸钾(PS)。将PS引入光催化体系(HF-MnCo₂O₄/PS/Vis)，可以降低光生e^-/h⁺对的复合机率，同时也增加该体系的活性物种数量。以亚甲基蓝(MB)为目标物，考察了HF-MnCo₂O₄/PS/Vis耦合体系的光催化性能。得益于MnCo₂O₄独特的分级结构及MnCo₂O₄和PS之间协同效应，HF-MnCo₂O₄/PS/Vis耦合体系对MB展现出较好的降解去除能力，可见光照射50 min对MB的去除率达到96...     

梯型In2O3/ZnIn2S4杂化体系的构建及其光催化固氮增效

工业化固氮合成氨主要采用Haber-Bosch法.然而,该工艺条件苛刻,需要氮气与氢气在高温高压和使用催化剂的条件下反应,耗费大量能源,同时产生温室气体.与Haber-Bosch法不同,光催化固氮不需要使用氢气,而是利用清洁的太阳能和水直接提供固氮反应所需的还原电子和质子,反应耗能低且绿色无污染,是一种理想的固氮方法.然而,目前光催化固氮合成氨受限于光催化剂载流子分离效率低、氮气吸附和活化难,总体固氮效率仍然很低.大量研究证明,构建梯型异质结是一种改善光催化活性的有效手段,这是因为梯型异质结体系不仅有效分离光生载流子,而且保留了光生空穴和电子的强氧化还原能力.另外,表面缺陷不仅可以充当吸附位点,有效调控表面N2分子的吸附特性,还可以起到活化N2分子的作用.本文设计了富含空位的In₂O₃/ZnIn₂S₄梯型异质结,系统考察了复合体系中组分配比对晶型结构、微结构和光学吸收等的影响,并通过XPS谱研究了In₂O₃和ZnIn₂S₄之间存在强的相互作用,这为光生载流子的高效分离奠定了基础.同时,结合XPS、Raman和EPR测试揭示了材料中表面空位的成功构筑.在此基础上,深入研究了In₂O₃/ZnIn₂S₄梯型异质结在室温常压下光催化固氮合成氨的活性.研究结果表明,所有的梯型异质结均展现出明显的光催化固氮活性,其中50 wt%In₂O₃/ZnIn₂S₄梯型体系具有最高的光催化固氮活性,自然光照射2 h产生的氨气浓度达到18.1±0.77 mg·L-1,分别是In₂O₃和ZnIn₂S₄的21.0和2.72倍.并且该复合体系具有较高的光催化稳定性,在连续循环使用6次时,产生氨气浓度仍然可达到16.3±0.86 mg·L^-1.荧光光谱测试、光电化学测试和表面光电压测试证明了电荷的有效分离和转移.综上,构建In₂O₃/ZnIn₂S₄梯型体系后,所制备的In₂O₃/ZnIn₂S₄活性得到增强,这主要归因于空位对氮气的吸附和活化作用以及梯型异质结中载流子的高效分离机制.另外,研究表明·CO₂-物种是光催化固氮合成氨的主要活性物种.     

光生电荷梯度连续传递链的构筑及对光催化性能的增强作用

选取能带位置匹配的γ-Bi₂O₃, α-Bi₂O₃和Bi₄Ti₃O₁₂, 采用等体积浸渍法原位构筑了具有梯度能级的Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结光催化剂. 光催化降解高浓度罗丹明B(RhB)和四氯苯酚(4-CP)的实验结果表明, 相比于γ-Bi₂O₃和α/γ-Bi₂O₃, Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃显示出优异的光催化活性, 其中0.5%Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃显示了最佳的光催化性能, 光降解RhB(或4-CP)的活性是γ-Bi₂O₃的32倍(或10.4倍)和α/γ-Bi₂O₃的4.4倍(或2.2倍). 光电性质表征结果证实, Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结具有高效的光生电荷分离和迁移效率, 这是Bi₄Ti₃O₁₂@α/γ-Bi₂O₃三元同素结具有较高光催化性能的主要原因之一.     

双反应位点共修饰WO3光催化活化甲烷(英文)

在温和条件下将CH₄转化为液态含氧化合物,对解决能源和环境问题,实现可持续发展具有重要意义.光催化CH₄转化技术可利用光能驱动载流子分离,实现温和条件下CH₄直接转化.然而,该过程面临着活性低和选择性差的瓶颈问题.WO₃作为常见的光催化剂之一,具有热稳定好、可见光响应性能好和价带空穴氧化能力强等特性,但存在光生电荷容易复合的问题.助催化剂能够发挥促进光生电荷分离和加速表面催化反应的双重作用,有助于局域电子密度的重新分布,从而促进光生电荷的分离和转移.然而,单一助催化剂促进光生电荷分离具有一定局限性,为了进一步加强光生电荷的分离和转移,引入氧空位(OVs)是个很好的选择, OVs不仅可通过插入杂质能级增强光吸收和促进电荷分离,而且可以促进小分子吸附和活化,进而加速表面反应动力学.本文采用双活性位点Pd纳米颗粒和OVs改性的WO₃为催化剂,实现温和条件下CH₄转化为液体含氧化合物.参照文献(J. Am. Chem. Soc., 2017, 139, 4486-...     

Ag/Ag2MoO4/Bi2MoO6复合光催化剂的制备及其光催化性能

采用水热、化学沉积和原位光还原的方法成功制备了新型Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆三元复合光催化剂。通过X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、X射线光电子能谱(XPS)和紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)等技术对材料的组成、形貌、光吸收特性和光电化学性能等进行系统分析。以四环素为目标污染物,研究Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆在可见光下的光催化性能。研究结果表明,相比于纯Ag₂MoO₄和Bi₂MoO₆,Ag的表面等离子体共振(SPR)效应显著拓宽了催化体系对可见光的吸收能力及响应范围。当Ag₂MoO₄理论负载量(质量分数)为24.6%时,Ag/Ag₂MoO₄/Bi₂MoO₆复合材料在20 min内可将四环素完全降解,且5次循环使用后仍保持较高的催化活性,表现出良好的循环稳定性。     

钨酸铋量子点和纳米片修饰石墨相氮化碳复合催化剂的制备及其可见光催化活性增强

利用超声-水热法、使用油酸钠辅助合成钨酸铋(Bi₂WO₆)量子点/纳米片修饰的石墨相氮化碳(g-C₃N₄)(Bi₂WO₆/g-C₃N₄)复合光催化剂。 通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)、N₂吸附-脱附等技术手段获得Bi₂WO₆/g-C₃N₄催化剂的组成、结构和光吸收性能,分析合成机理。 以罗丹明B(RhB)水溶液为模拟污染物,考察Bi₂WO₆/g-C₃N₄复合催化剂的可见光催化活性。 结果表明:g-C₃N₄和Bi₂WO₆的质量比为3:7的Bi₂WO₆/g-C₃N₄-30具有最有效的异质界面,电化学阻抗和光电流测试结果显示该催化剂的光生载流子传输速率快、复合率低,可见光照射120 min对RhB的降解率达到95.8%;通过活性物质捕捉实验获知光生空穴是光催化反应中的主要活性物质,分析异质界面对光催化活性的影响,进而提出光催化反应机理。     

TiO2/Bi2O3纳米复合体的制备及可见光催化产氢性能

首先采用相分离的水解-溶剂热法制备了Bi₂O₃纳米粒子,然后利用简单的湿化学法在Bi₂O₃表面负载不同比例的TiO₂纳米颗粒,进而得到TiO₂/Bi₂O₃纳米复合体。通过气氛调控的表面光电压谱(SPS)等测试表明,表面负载适量的TiO₂后能够提高Bi₂O₃光生电荷分离。可见光催化产氢和降解污染物测试结果进一步证明,表面负载适量的TiO₂后可显著提高其可见光催化活性,其中Ti/Bi摩尔比为7%时具有最高的光催化活性。这主要归因于TiO₂具有较为合适的导带能级位置,可以接收Bi₂O₃在可见光激发下所产生的高能级电子,从而抑制光生电子-空穴对复合,并且维持了高能级电子较高的还原能力。     

CuWO4/C复合物的制备和其在模拟油氧化脱硫中的应用

用混合煅烧法制备了CuWO₄/C复合物,并采用XRD、SEM、和BET等技术对其结构进行表征。以CuWO₄/C复合物为催化剂、过氧化氢为氧化剂、1-乙基-3-甲基咪唑硫酸乙酯盐离子液体为萃取剂氧化脱除模拟油中的二苯并噻吩(DBT)。考察了反应温度、双氧水加入量、萃取剂加入量等因素对脱硫效果的影响。结果表明,在相同的实验条件下,相比于CuWO₄,CuWO₄/C复合物具有更高的脱硫率。在模拟油为5.0 mL、催化剂加入量为0.02 g、H₂O₂加入量0.2 mL、萃取剂加入量1.0 mL、反应温度70℃、反应时间180 min的最佳实验条件下,DBT转化率可达到98.2%,催化剂循环使用四次活性没有明显降低。     

Fe2O3对ZrTiO4载体NH3-SCR催化性能的影响(英文)

NH₃-SCR催化剂主要用于工业生产和汽车尾气清洁,本研究采用“共沉淀-浸渍法”制备了新型α%Fe₂O₃/ZrTiO₄(α=0、8、12、15)催化剂。结果表明,α%Fe₂O₃/ZrTiO₄催化剂的最佳成分配比的12%Fe₂O₃/ZrTiO₄催化剂在250-400℃条件下NO_x转化率大于80%,在300℃时NO_x转化率接近100%,并且N₂选择性在200-450℃大于90%。在ZrTiO₄表面负载Fe₂O₃后,催化剂的氧化还原性能、表面酸度和O_β/(O_α+O_β)比例都有所提高,这不仅归因于α%Fe₂O₃/ZrTiO₄