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1.
负载型镧锰钙钛矿催化剂上甲烷催化燃烧的研究 总被引:10,自引:0,他引:10
研究了甲烷在负载型镧锰钙钛矿催化剂(LCFM/α-Al2O3)上的低温催化燃烧反应.考察了制备方法、焙烧温度列催化剂结构和活性的影响.并进行了100h稳定性实验.实验结果表明用浸渍法、焙烧温度高于800℃就能在载体上生成良好的钙钛矿结构,催化剂具有较低的起燃温度并且在高温条件下具有与非负载型镧锰钙钛矿催化剂相当的活性;100h稳定性实验表明LCFM/a-Al2O3催化剂经历了100h.800℃的连续高温燃烧反应,催化剂仍保持了原有结构和催化活性.并且没有明显积碳. 相似文献
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Al2O3负载镍基催化剂上CO2氢甲烷化研究 总被引:3,自引:1,他引:3
通过对Ni/Al2O3及添加CeO2的Ni/Al2O3催化剂上CO2氢甲烷化反应的研究发现,在反应过程中,该体系的催化剂上并不产生CO,添CeO2后能显著提高甲烷产率,原位漫反射红外光谱研究发现,甲烷可通过表面CO2^-物种加氢或表面甲酸盐加氢两种途径产生,且第二种途径更有效,添加 CeO2可通过在较低温度时形成较多的表面甲酸盐来提高CO2的甲烷化活性。 相似文献
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以浸渍法与沉积沉淀法制备了不同Co负载量的Co/γ-Al2O3催化剂,研究了对CO的催化氧化行为,考察了Co含量,焙烧温度,反应温度等对催化剂氧化性能的影响,结果表明,沉积沉淀法制备400℃焙烧的负载量为10%的Co/γ-Al2O3在90℃就能够实现CO完全氧化,且热稳定性比浸渍法制得催化剂好.本文还采用XRD、TPR、XPS等技术,分别研究了Co/γ-Al2O3样品的晶相结构,还原性能及表面化学状态.XRD结果表明,以硝酸盐为前驱物的Co负载于γ-Al2O3后,Co主要以Co3O4结构存在,反应的活性相Co3O4的生成有利于CO催化氧化,且以不同制备方法得到的样品中Co3O4晶粒大小不同,催化活性也不同.TPR结果表明,以沉积沉淀法制备催化剂的还原峰向低温移动,CoOx的还原更加容易.XPS表面分析表明沉淀法制备的Co/γ-Al2O3样品中,Co3O4在载体表面富集. 相似文献
6.
MnOx/Al2O、MnOx/BaO—Al2O3催化剂的制备、表征及其对甲烷低温燃烧的催化活性 总被引:6,自引:1,他引:5
改变锰的负载最及前驱体,制备了MnOx/Al2O、MnOx/BaO-Al2O3系列催化剂;采用X-射线衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)对催化剂进行表征,并考察了BaO的加入对CH4低温燃烧催化活性的影响。结果表明,用醋酸锰作前驱体与用硝酸锰制备的催化剂相比,其活性组分分散性好、氧中心活性高,催化CH4低温燃烧的活性高。在Al2O3载体中掺入BaO,催化剂的氧中心数目的没有明显变化,但氧中心活性有所下降,因而降低了对CH4低湿燃烧的催化活性。 相似文献
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钙钛矿型复合氧化物在甲烷部分氧化反应中催化性能的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
自 1 990年以来 ,由甲烷部分氧化制合成气 ( POM)的反应作为对传统甲烷水蒸气重整反应的一个重大改进而受到高度重视 [1] .目前 ,在 POM反应中 ,研究较多的催化剂体系大致可分为贵金属 ( Pt,Pd,Rh,Ru及 Ir) [2 ,3] 以及以 Ni和 Co为主的 B族过渡金属催化剂[4~ 6 ] .最近 ,Hayakawa等 [7,8] 报道了具有钙钛矿结构的复合氧化物 Ca1- x Srx Ti1- y My O3-δ( M=Cr,Fe,Co或 Ni)在甲烷部分氧化制合成气反应中具有一定的催化活性 .本文以本组开发的钙钛矿型复合氧化物 Ba0 .5Sr0 .5Co0 .8Fe0 .2 O3-δ(简称BSCFO)和 Ba0 .5Sr0 .5… 相似文献
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助剂对甲烷部分氧化催化剂Ni/α-Al2O3催化性能的影响 总被引:9,自引:0,他引:9
用浸渍法制备了添加稀土La,Y及碱土金属Ca助剂的Ni系催化剂,用于甲烷部分催化剂合成气反应,结果表明同时添加适量的La,Y及碱土金属Ca助剂能明显提高Ni/α-Al2O3催化剂的催化活性和热稳定性。500小时寿命实验表明,12%Ni 30% 3%Ln/α-Al2O3(w/w)的活性保持稳定。XPS结果显示还原后和反应后的样品均存在Ni^0,Ni^0是催化剂的活性组分;Ca和Y的相互作用导致Y2O3向催化剂表面迁移。 相似文献
9.
一种新的甲烷低温燃烧催化剂Au—Pt/Co3O4 总被引:4,自引:0,他引:4
考察了Pt和Pd的引入对Au/Co3O4催化剂的甲烷燃烧活性的影响,发现在Au/Co3O4(Au的质量分数为2%-5%)催化剂中掺入少量的Pt(如0.2%),可使甲烷的催化燃烧活性得到显著的提高;相对于Au/Co3O4催化剂,其甲烷的最低全转化温度降低了50℃。便Pd的引入未提高甲烷燃烧的活性。表明Au-Pt/Co3O4是一个很有应用潜力的甲烷低温燃烧催化剂。 相似文献
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在常压固定床反应器上考察了不同载体担载的 Rh 催化剂上的甲烷溴氧化反应, 发现在惰性载体 SiC 和 SiO2 担载的 Rh 催化剂上溴代甲烷选择性较高, 而以金属氧化物 ZrO2 和 TiO2 为载体的 Rh 催化剂上易发生深度氧化. 程序升温还原实验表明, 惰性载体担载的 Rh 催化剂更难还原. 热力学数据分析表明, 在所考察的温度区间内, 提高反应温度有利于一溴甲烷水汽重整反应的进行. 惰性载体担载的 Rh 催化剂活性高可归因于 Rh 适中的氧化还原能力, 抑制了溴甲烷水汽重整反应的进行. 由于 Rh/SiC 显示出较高的甲烷转化率和溴代甲烷选择性, 因此对该催化剂的 Rh 载量和反应条件进行了优化. 结果表明, 在 620 oC, 气、液空速分别为 900 和 3.0 ml/(g•h) 条件下, 甲烷单程转化率和溴代甲烷总选择性分别保持在 20% 和 90% 以上, 并且连续反应 100 h 未发生催化剂失活. 相似文献
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llltcractlOllIntroductionNaturalgas.oft"hichthemajorconstituentismethane.hasbeenusedtoproduces'.nthcsisgasonalargeindustrialscaleforseveraldecades-mostl}'insteamreformingreaction(SR)t'.hichsuffersfromthedisadvantageofhighHZ/COratio(>4-whichis11otsuitablef… 相似文献
12.
研究了Pt/Al2O3和Pt/CeO2/Al2O3催化剂对甲烷部分氧化制合成气反应的催化活性,发现Pt/CeO2/Al2O3显示了比Pt/Al2O3更高的甲烷转化率和合成气选择性。用H2TPR,H2TPD,SEM和XRD等手段和技术对催化剂进行了表征。CeO2与Pt之间存在较强的相互作用(SMSI),这种作用促进了Pt在催化剂表面的分散,抑制了Pt在催化剂表面的迁移,大大降低了催化剂在反应中的完全燃烧活性,提高了催化剂的部分氧化活性和选择性,避免了因催化剂床层局部温度过高而导致催化剂活性下降或失活,提高了催化剂的稳定性。同时,在反应过程中,CeO2通过促进水蒸气变换反应(WGSR)的进行使反应体系迅速达到平衡,提高了催化剂对H2的选择性。 相似文献
13.
用浸渍法制备了Pd/ZrO2 、Ag/ZrO2 和Co/ZrO2 等催化剂用于甲烷完全氧化反应。实验表明 ,对Pd/ZrO2 催化剂 ,焙烧温度对其催化活性影响很大 ,最佳焙烧温度为 2 80℃。对Pd/ZrO2 催化剂 ,最佳Pd负载量为 1 0w %。随总流量增大 ,甲烷转化率下降 ,随O2 /CH4进料比减小 ,甲烷转化率下降。其它负载型金属催化剂如Ag ,Co等用于甲烷氧化反应中具有一定的活性 ,但活性低于Pd。Pd -Co双金属催化剂可望是理想的Pd催化剂的替代品 相似文献
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PROMOTING EFFECT OF RARE EARTH OXIDES ON Ni/Re_xO_y-Al_2O_3 CATALYST FOR PARTIAL OXIDATION OF METHANE TO SYNTHESIS GAS 下载免费PDF全文
IntroductionSynthesisgas(HZ CO)isproducedfrommethanemoshybysteamrefonningwhichsuffersfromlimitationssuchasveryhighenergyrequirements,complicatedequipmentandinstallations,highHZ/COproductratioandpoorselectivityforcarbonmonoxide.Recently,manyresearchershave… 相似文献
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SO2 是危害最为严重的大气污染物之一 ,也是造成酸雨的元凶。将SO2 选择性还原为单质硫 ,既能消除SO2 对环境的污染 ,又能回收单质硫 ,具有特别重要的意义。根据所用的还原剂的不同 ,催化还原SO2 到单质硫可分为H2 、炭、烃类 (主要是CH4 )、CO和NH3还原法[1] 。氨还原法是基于氨的催化分解生成N2 和H2 混合气 ,其中的H2 再还原SO2 到硫和H2 S ,然后进行高温Claus反应生成单质硫。Paik[2 ] 等以第四周期过渡金属硫化物载于Al2 O3 作为催化剂 ,研究了H2 还原SO2 为单质硫的反应 ,认为过渡金属硫化物是… 相似文献
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SU Bao-Lian* GUO Shen-DuChengdu Institute of Organic Chemistry Acaderma Siiaca Chengdu Sichuan 《天然气化学杂志》1995,(2)
The Catalytic performances for methane steam reforming reaction ofNi/Al_2O_3(commercial), Ni/Al_2O_3 (developed surface )and Ni/Al_2O_3-R_xO_y (R israre earth oxide) Catalysts were investigated by means of X-ray diffraction,TG, SEM/ X-ray analysis, pulse gas chromatography,BET and Mercuryporsiniter techniques. The distribution of rear earth oxides on the supports,themetal-support (additives) interaction and the influence of rare earth oxideadditives on the dispersion of active components,catulytic activities,variationof nickel crystallites size,CO chemisorption,formation of NiAl_2O_4 as well asthe reducibility of the catalysts were examined.The presence of rare earthoxides in the Ni/Al_2O_3 (developed surface) results in great improvement ofstubility through suppressing the growth of Ni crystallites,the oxidation of themetallic Ni and the formation of NiAl_2O_4. The effect of heavy rare earth oxidesis more distinct than that of the light ones.Strong metal support interaction(SMSI) exists in Ni/Al_2O_3- R 相似文献
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两段法甲烷催化氧化制合成气研究 总被引:6,自引:0,他引:6
提出了一种将甲烷低温催化燃烧和部分氧化相结合制取合成气的新方法 ,考察了反应条件对Pd Pt催化剂上的甲烷低温燃烧反应性能以及Ni-La2 O3 MgAl2 O4 -Al2 O3催化剂上甲烷催化氧化制合成气反应性能的影响。结果表明 :采用两个串联固定床反应器和分段进氧 ,不仅可以使反应原料偏离爆炸极限 ,确保过程的安全操作 ;而且一段反应器采用低温进料 ,通过少量甲烷催化燃烧 ,为二段反应提供含有少量CO2 、H2 O等氧化产物的反应原料。在二段反应器中 ,放热的甲烷部分氧化反应和吸热的蒸汽重整及CO2 重整反应同时进行 ,可避免催化剂床层飞温 ,使反应基本上在绝热恒温条件下进行 ,可用两个串联的固定床反应器实现甲烷部分氧化制合成气反应。在适合的反应条件下 ,甲烷转化率可达 93% ,H2 和CO选择性分别为 97%和 98%。 相似文献
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二氧化钛负载氧化物催化剂上CO的氧化反应 总被引:3,自引:1,他引:3
对浸渍法和共沉淀法制备以的各种TiO2负载氧化物催化剂进行了活性组分的筛选,结果发现,两种方法得到的CuO催化剂均具有优良的CO氧化催化性能。在此基础上,考察不同TiO2载体,活性组分含量以及催化剂焙烧温度对其催化能力的影响。结果表明,具有高比表面、大孔体积的TiO2载体负功的CuO催化剂具有较好的催化性能,活性组分CuO的最佳含量范围在10%~15%之间,催化剂最佳焙烧温度为400℃。 相似文献