NO2分子内能传递和弛豫过程的光声和荧光光谱探测

将荧光光谱和光声光谱两种互补的探测技术结合起来,从辐射和无辐射跃迁两个方面,分析了 532nm激光作用下,NO2分子的激发和弛豫过程.发现NO2分子在激光作用下,将跃迁至第一激发电子态.当样品气压较低时,受激NO2分子除辐射荧光外,可通过快速的内能转移过程实现在几个振转能级的再布居;随样品气压的升高,分子间碰撞加剧,受激NO2分子通过分子间的碰撞,实现在多个振转能级的再布居.激光布居能级的荧光辐射效率随样品气压的升高逐渐降低,而长波区域的荧光辐射及光声信号强度逐渐增强,说明在高样品气压条件下,受激NO2分子的弛豫过程除辐射荧光外,还存在很强的碰撞弛豫过程,在碰撞弛豫过程中受激NO2分子将振动能转化为热运动的平动能,引起温度升高而产生很强的声信号.     

激光诱导荧光光谱燃烧测温技术研究

基于分子激发态振动能级粒子碰撞能量弛豫过程的理论,本文提出了一种可望实现瞬态燃烧温度测量的新技术——激光诱导分子热助振动荧光光谱技术。建立了分于激发态振动能级粒子碰撞能量弛豫过程的四能级系统模型,以BaCl分子为对象实验研究了激光诱导热助振动荧光光谱的特性,通过以5170波长选择激发BaCl的C~2Ⅱ_(1/2)(v=1)←→)X~2∑(v=0)能级跃迁,对液化石油气/空气预混火焰温度进行了实验测量。     

NaK分子激发态的预离解和碰撞激发转移

用Ar+激光器固定频率488.0nm线激发Na-K混合蒸汽,NaK分子激发态通过自发辐射、预离解和与基态原子的碰撞激发转移而去布居,测量在不同K原子密度下原子荧光对分子荧光的强度比,结合NaK(E)态寿命,得到了预离解率和碰撞激发转移率.     

SO2气体激光诱导色散荧光时间断层扫描研究

以纳秒Nd:YAG激光器的四倍频（266 nm）为激发源,利用门选通增强光学多通道光谱分析仪 (OMA),研究了SO2分子第一激发带粒子的荧光辐射与碰撞弛豫相结合的复杂退激发过程。通过对SO2分子第一激发带的激发及碰撞弛豫过程的时间断层扫描分析,可以将激光诱导色散荧光谱中以305.6 nm、337.2 nm为中心的荧光包络和以424.7 nm为中心的规则序列分别归属于B1B1、A1A2低振动能级和a3B1基振动能级到基电子态X1A1不同振动能级的荧光跃迁,由此可以确定大气污染气体SO2的诱导荧光的灵敏检测波长为425 nm;由规则序列的实验数据可以计算出SO2分子基电子态X1A1的对称振动和弯曲振动模式的基振动角频率分别为ω1= 1151.8±0.6 cm-1和ω2= 517.8±0.6 cm-1,两振动模式的非谐性常数分别为 = 8±0.6 cm-1和 = 9.2±0.6 cm-1。     

再入飞行器驻点流光辐射特性的理论建模

本文用直接模拟蒙特卡罗法，对再入体驻点区域的流场、光辐射特性进行了研究．针对头部锥体驻点区（包括激波层），建立了流场中的化学反应模型，中性粒子和等离子体的热运动、粒子间碰撞的理论模型，碰撞激发辐射和化学发光辐射的物理模型．给出了样本粒子运动方向和速率、粒子碰撞对的选择等蒙特卡罗法概率模型和计算方法．     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法，研究了532nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程。通过对所得色散荧光谱归属，确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子：CH3I+、CH3、CH2、CH、C、H、C+、C2+、I+、I2+；通过时间分辨光谱分析，讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理，归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为“共振多光子激发电离→CH3I+解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离”的物理过程。所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值。     

N_2(B~3Ⅱ_g)高振动态在Xe原子中的碰撞激发和弛豫

在用双光子激发产生的Xe(5p~56p)原子与N_2分子碰撞过程中,有效地生成了N_2(B~3П_g,v=9～14)振动激发态.观察到相应的Δv=4的N_2(B~3П_g-A~3∑_u~+)辐射跃迁萤光,测量了Xe(6p)原子在N_2中的淬灭速率常数,对碰撞弛豫过程进行了讨论.     

激光诱导等离子体碘甲烷裂解动力学过程

采用色散荧光谱和时间分辨光谱方法,研究了532 nm强激光场诱导等离子体作用下碘甲烷分解动力学过程.通过对所得色散荧光谱归属,确定了碘甲烷分解的主要荧光产物粒子:CH3I 、CH3、CH2、CH、C、H、C 、C2 、I 、I2 ;通过时间分辨光谱分析,讨论了荧光产物粒子的形成动力学机理,归结出了碘甲烷分解所经历的主要过程为"共振多光子激发电→CH3I 解离→库仑爆炸脱氢→电子碰撞激发或电离→次级碰撞电离"的物理过程.所得结果将对其他多原子分子的强激光场作用下激光诱导等离子体分解动力学过程的研究具有参考价值.     

高电荷态离子与原子碰撞激发

高电荷态离子与原子碰撞激发原子碰撞物理实验是在研究微观粒子的结构、能级、碰撞过程、能量输运过程的基础上发展起来的．通过粒子与原子的碰撞，使我们对原子的内部结构有更进一步的了解．例如：卢瑟福由α粒子的碰撞实验发现原子中心有一个核，从而他提出了核式原子模...     

超高泵浦功率下的Xe(6p[1/2]_0,6p[3/2]_2和6p[5/2]_2)原子的能量转移过程（英文）

本文研究了Xe(6p[1/2]_0,6p[3/2]_2和6p[5/2]_2)原子在聚焦条件下的动力学过程.激发能级的原子密度在聚焦条件下会显著地增加,因此两个高激发态原子之间的energy-pooling碰撞的概率也会增加.这种energy-pooling碰撞主要有三种类型.第一种类型为energy-pooling碰撞导致的电离,一旦将激发激光聚焦,就可以从侧面的窗口观察到非常明显的电离现象,不论激发能级是6p[1/2]_0、6p[3/2]_2或6p[5/2]2能级.这种电离的产生机理是energy-pooling电离或者一个Xe*原子再吸收一个光子产生电离.第二种类型为跨越较大能极差的energy-pooling碰撞.当激发能级为6p[1/2]_0能级的情况下,两个6p[1/2]_0原子碰撞会产生一个5d[3/2]_1原子和一个6s'[1/2]_0原子.第三种类型为跨越较小能级差的energy-pooling碰撞.以5个二次产生的6p能级为上能级的荧光强度都变得更强,并且这些荧光的上升沿都变得更陡峭.产生这些6p原子的主要机理是energy-pooling碰撞并非简单的碰撞弛豫.基于理想气体原子之间的碰撞概率公式,推导出两个6p[1/2]。原子的energypooling碰撞速率为6.39×10~8 s~(-1).此外,6s原子在聚焦条件下的密度也会增加.因此所有的荧光曲线会因为辐射俘获效应而出现非常严重的拖尾.     

脉冲电晕放电脱除NO化学反应动力学过程

采用非接触的色散荧光发射光谱和时间分辨光谱方法,在大气压条件下,对脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学过程进行了实验研究。在该研究中,首先利用色散荧光发射光谱方法,得到纯NO气体脉冲电晕放电中各活性粒子的色散荧光谱,并对其进行归属,确定了各活性粒子的灵敏指纹跃迁谱线;在此基础上,通过测量NO气体放电过程中所产生的N+,O,N₂及NO分子的灵敏指纹跃迁谱线的时间行为特性,研究脉冲电晕放电脱除NO的化学反应机理。实验结果表明：在脉冲电晕放电过程中,NO分子首先与高能电子发生非弹性电离碰撞,变成NO+离子,随后NO+离子发生解离反应,形成N+离子和O原子;N+离子在向阴极运动过程中与电子碰撞结合成激发态N原子,继而和其他激发态N原子结合成为激发态N₂;而O原子则应与其它O原子结合成为O₂。由此建立了大气压条件下纯NO气体脉冲电晕放电脱除NO的化学反应动力学模型。     

重粒子碰撞过程理论研究

应用全量子的分子轨道强耦合方法和经典径迹蒙特卡罗方法计算从低能到高能的离子与原子和分子碰撞反应截面和速率系数.在分子轨道强耦合计算中,采用从头计算法得到的绝热分子势能面和径向、转动耦合矩阵元,经过幺正变换后,求解强耦合方程组.本文以Si3+离子与氢原子碰撞过程为例,计算了重粒子碰撞过程中发生的电荷转移、碰撞电离和碰撞激发截面和速率系数,并与现存的理论结果和实验测量进行了对比.     

高振动激发态DBr(X~1Σ~+,v″=8、7)与 D_2,Ar间的碰撞振动能量转移

利用YAG激光器泵浦OPO激光简并受激超拉曼泵浦DBr分子至基电子态的高振动态v″=8、7,研究高振动态DBr分子与其他碰撞气体(Ar、D_2)的碰撞弛豫过程.对于DBr(v″=8)和Ar、D_2混合体系,由高分辨瞬时激光感应荧光光谱方法探测碰撞弛豫后DBr分子振动态v″=8的时间分辨布居数的演化过程.保持总压强不变,改变碰撞气体的摩尔配比,测量相应条件下的有效寿命,由混合气体系统中Stern-Volmer公式,得到DBr(v″=8)分子与Ar、D_2的碰撞弛豫速率系数分别为k_8(Ar)=(0.51±0.1)×10~(-12 ) cm~3molecule~(-1)s~(-1),k_8(D_2)=(3.50±0.8)×10~(-12) cm~(3 )molecule~(-1 )s~(-1);DBr(v″=8)分子的平均自弛豫速率系数为k_8(DBr)=(1.20±0.4)×10~(-12) cm~3molecule~(-1)s~(-1).对于摩尔配比为0.5的DBr和D_2混合体系,Ti宝石激光器分别双光子激发DBr v″≤8、7各振动态至第一电子激发态A~1Πv′态,测量各个振动态的荧光光强随时间演化,测量结果表明DBr (v″=8、7)与D_2的碰撞弛豫中均发生了二量子弛豫;对于摩尔配比为0.4的DBr(v″=8)和Ar混合体系,只有连续单量子碰撞弛豫过程.     

激光泵浦钠与分子混合蒸汽碰撞激发能量转移

使用脉冲或连续染料激光器激发钠与双原子分子混合蒸汽,实验上观察两个激发3P钠原子碰撞能量转移过程。当蒸汽泡中充入双原子分子气体CO或H_2时,出现荧光猝灭。速率系数K_(4D·5S)和能量转移截面σ_(4D·5S)比之没有分子(CO或H_2)气体参加时相应数值减小一个数量级。此外,K_(4D)随着泡温和分子气体压力的增加而增加(吸热反应)。惰性气体动能对于产生Na(4D,5S)不起重要作用。     

相移法测量寿命的理论分析

本文从理论上分析了利用调制的单模激光场共振激发来测量原子或分子的寿命.结果表明:感生荧光或共振荧光信号与调制信号间的相移主要来自三个过程:(1)由原子的横向弛豫时间及激光线宽决定的激发过程;(2)由激发能级及其他能级上粒子数衰减过程;(3)与系统达到平衡态粒子数分布所需的弛豫时间有关的碰撞激发过程.讨论了在不同的情况下它们的影响,并在分析中考虑了多普勒加宽的影响.     

重粒子碰撞过程理论研究

应用全量子的分子轨道强耦合方法和经典径迹蒙特卡罗方法计算从低能到高能的离子与原子和分子碰撞反应截面和速率系数。在分子轨道强耦合计算中，采用从头计算法得到的绝热分子势能面和径向、转动耦合矩阵元，经过幺正变换后，求解强耦合方程组。本以Si^3 离子与氢原子碰撞过程为例，计算了重粒子碰撞过程中发生的电荷转移、碰撞电离和碰撞激发截面和速率系数，并与现存的理论结果和实验测量进行了对比。     

H2O/N2脉冲流光放电和介质阻挡放电发射光谱比较

本文采用脉冲流光放电和介质阻挡放电两种放电形式分别获得了H2O / N2等离子体的发射光谱。 OH荧光辐射在两种放电等离子体中均出现,而Ha荧光辐射仅存在于脉冲流光放电等离子体中。实验还对脉冲流光放电条件下H、OH 荧光信号进行了时间分辨测量,结果显示Ha荧光信号滞后OH荧光信号约10 ns。根据时间分辨测量结果以及水分子离解的相关文献,实验判断等离子体内水分子离解的主要产物是基电子态的H原子和OH自由基,Ha荧光辐射源于快电子对H原子的次级碰撞激发。介质阻挡放电等离子体的放电脉冲宽度较窄,不能对基态 原子进行有效地次级碰撞激发,所以H2O / N2介质阻挡放电等离子体发射光谱中没有出现Ha荧光辐射。实验结论证实放电脉冲宽度对放电等离子体内次级碰撞激发过程有影响。     

氦原子与非对称替代氢分子碰撞(E=0.3eV)角分布计算

用密耦方法计算了非对称同位素替代分子与氦原子碰撞(He-HD,HT,DT)转动激发,当入射能量E=0.3 eV时,得到了上述碰撞体系的微分散射截面或角分布.基于上述理论计算,讨论了原子与双原子分子碰撞的同位素效应.     

能量粒子轰击金刚石的计算机模拟

利用Tersoff势和分子动力学方法研究了初始动能为500 eV的硼粒子注入金刚石的微观行为.结果表明：硼注入后产生温度为5000 K的热峰，其寿命为0.18 ps；同时产生半径为0.45 nm局部非晶化区域，三重配位原子数占该区域原子数的7%.薄膜表层原子向内弛豫，近表层原子向外弛豫，表面层与近表层原子的间距减少了15%，表面层表现为压应力.硼原子以B<110>分裂间隙的形式存在于金刚石结构中. 关键词： 分子动力学模拟 金刚石 硼 注入     

氦同位素原子与钠分子碰撞转动激发积分散射截面的理论计算

多体刚性椭球模型是一种比较精确的描述氦原子与钠分子碰撞的理论模型.本文用多体刚性椭球模型计算了不同能量下He的同位素原子3He,4He,7He,10He与Na2分子碰撞的转动激发积分散射截面,表明增加椭球等势面个数可以得到更准确的转动激发积分散射截面;总结出3He,4He,7He,10He-Na2碰撞体系转动激发积分散射截面随相对入射能量和体系约化质量变化的规律;讨论了相对入射能量为100meV时,相互作用势的不同区域对4He-Na2碰撞体系转动激发积分散射截面的影响情况.