碳载Pt-Au催化剂对氧的电催化还原反应

通过金属簇合物途径制备了碳载Pt-Au双金属纳米电催化剂.X-射线衍射和透射电镜结果表明合成的双金属纳米催化剂具有平均粒径小、粒径分布窄、相对结晶度低等特点.合成的Pt-Au/C催化剂经600℃热处理后粒径变化不大,表明合成的双金属催化剂具有较好的热稳定性.与商业化E-TEK Pt/C催化剂相比,该催化剂对氧气还原反应呈现了较高的电催化活性.     

离子液体体系中石墨烯负载铜纳米粒子高效电催化氧还原反应

通过一步还原法制备了还原氧化石墨烯纳米片负载的铜纳米粒子复合材料(CuNPs-rGO-20％,CuNPs-rGO-80％,CuNPs-rGO-120％),并利用循环伏安法分别在0.1 mol/L KOH水溶液和离子液体(Ionic Liquid,IL)1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([Bmim]BF4)电解液中进行电...     

酞菁铁的模板合成及其对氧还原的电催化性能

针对直接甲醇燃料电池阴极常用的铂基催化剂易中毒、选择性差等问题,以Fe2＋为模板剂控制合成了酞菁铁配合物催化剂.红外光谱测试表明,Fe2＋与酞菁中的N形成了配键.研究结果表明,随着温度的升高,酞菁铁对氧还原反应的电催化活性逐渐增强,且对甲醇氧化反应无催化活性,证明酞菁铁具有较好的催化选择性.     

钴基氧还原电催化材料研究进展

氧还原反应(oxygen reduction reaction,ORR)是能量转换和储存系统的关键电极反应。目前,贵金属基材料,如铂和钯,是ORR最有效的催化剂,但其地球储量稀少、价格昂贵,且抗甲醇和CO性能差。因此,开发新型、低成本、高性能的氧还原电催化剂对能源转化和储存具有重要意义。综述了近年来非贵金属钴(Co)基氧还原电催化材料的研究进展及其性能调控策略,分为Co合金、Co-N-C、Co纳米粒子、Co基氧化物、Co基磷化物和Co基硫化物等多种形式,并对未来开发低成本、高性能的氧还原催化剂进行了展望。     

核壳型Ni-Pt纳米微粒的氧还原电催化性能

应用化学还原两步法制备了壳层厚度不同的Ni-Pt核壳型纳米粒子,并用XRD,XPS,TEM,SEM技术表征了微粒的表面元素组成和物理结构,用动电位扫描法考察了该纳米粒子对氧还原反应的电催化活性。实验结果表明,合成的Ni-Pt微粒为球形核壳结构纳米粒子,外直径平均值约30 nm,Ni核直径约17 nm,Pt壳层厚度约8 nm;核壳Ni-Pt/C相对Pt/C具有更高的电催化氧还原活性和抗甲醇性,电催化氧还原活性和抗甲醇能力随Pt壳层厚度改变有明显变化,变化的规律呈火山形,核壳Ni-Pt/C催化性能随Pt壳层厚度改变的机理符合"d电子调变效应"机理。     

核壳型Co-Pt纳米粒子的氧还原电催化性能

采用两步化学还原法制备不同壳层厚度的核壳型Co-Pt纳米粒子。采用X射线衍射光谱(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)及透射电镜(TEM)技术表征催化剂的结构和组成,用旋转圆盘电极动电位扫描法测试其对氧还原反应的催化性能。结果表明:核壳型Co-Pt纳米粒子直径约30 nm;相对于Pt/C,Co-Pt/C具有更高的电催化氧还原活性和抗甲醇性,催化剂随着Pt壳层厚度的增加氧还原活性增大,抗甲醇能力逐渐降低。随着甲醇浓度的增加,氧还原起始过电位增大,峰电流密度减小。     

非共价功能化石墨烯负载纳米铂的电催化氧还原

采用乙二醇微波辅助还原方法,制备了1,10-邻二氮杂菲非共价功能化石墨烯负载的铂纳米颗粒(Pt/Phen-G),并用SEM和XRD对其形貌和结构进行了表征.研究结果表明,铂颗粒均匀分散在1,10-邻二氮杂菲非共价修饰的石墨烯表面,粒径大约为2.3 nm,明显小于石墨烯上直接沉积的Pt纳米颗粒(Pt/G)的2.8 nm.硫酸中的循环伏安曲线也表明,Pt/Phen-G有更大的电化学活性表面积.用旋转圆盘电极对Pt/Phen-G和Pt/G电催化氧还原进行了测试,发现Pt/Phen-G催化氧还原的电位有所正移;在0.5 V(Vs.Ag/AgCl)电位下,当转速为1 225 r/min时,Pt/Phen-G的质量活性是Pt/G的1.4倍.     

FeSalen/APO-5修饰电极的制备及其电催化氧还原的研究

以负载FeSalen(Salen=N,N-双水杨醛缩乙二胺)配合物的APO-5磷铝分子筛复合材料(FeSalen/APO-5)做电极的修饰主剂,聚苯乙烯(PS)为粘结剂,采用物理吸附法在玻碳电极(GCE)表面形成涂层,制备获得FeSalen修饰的玻碳电极(PS/FeSalen/APO-5/GCE)。采用循环伏安法(CV)研究了此修饰电极在不同pH电解液中的电化学性质及其对氧还原反应的电催化作用。结果表明,氧气的电催化还原峰电流随扫描速率的增大而增强,峰电位随扫描速率的增大而负移,ipc~v1/2和Epc~lnv均呈线性关系,并发现此修饰电极能有效地催化分子氧的四电子还原反应,推断其机理属于ECE催化过程。     

聚四氨基酞菁钴对氧还原的电催化性质

研究了聚四氨基酞菁钴修饰电极(p-CoTAPc／GC)催化氧还原反应的性质,用电聚合法在玻碳电极上制备p-p-CoTAPc／GC,并用循环伏安法研究其对氧还原催化的性质,结果表明：氧气的浓度及扫速对催化存在影响,随着氧气浓度的增加催化反应速度加快。     

SPE复合膜电极上氧还原反应研究

比较了分别由混合压膜和浸渍-还原(I-R)两种方法制得的SPE复合膜电极的电极性能。通过测定电压-电流密度曲线等方法,研究了SPE复合膜电极(I-R)的电极特性和氧还原动力学参数,重点探讨了气体压力和操作温度对电极性能的影响。     

氮掺杂石墨烯凝胶的制备及其氧还原催化性能

以氧化石墨烯为原料,采用水热法合成出具有三维网络结构的氧化石墨烯凝胶,并与氨气在高温下反应制得具有三维多孔结构的氮掺杂石墨烯凝胶(N-G-F)。通过SEM、TEM、BET、XPS等分析手段对N-G-F的形貌结构及组成进行了系统表征,使用旋转圆盘电极测试了其对氧还原反应的催化活性。结果表明,N-G-F的氧还原反应具有高起始电位(-0.1 V)、四电子转移的反应特征和高的动力学电流密度(9.1 m A/cm2),高于商业化Pt-C的电催化性能。     

氮掺杂还原氧化石墨包覆金属钴复合材料的制备及其氧还原性能的研究

采用搅拌反应法制备了ZnCo（ZIF）与氧化石墨（graphite oxide,GO）的复合材料,热处理得到Co@N-doped rGO催化剂。通过X射线衍射（X-ray diffraction,XRD）和扫描电子显微镜（scanning electron microscopy,SEM）对催化剂进行结构表征,通过X射线光电子能谱（X-ray photoelectron spectroscopy,XPS）对催化剂进行表面元素分析,分别考察了金属（Zn和Co）加入量和热处理温度对催化剂氧气还原反应（oxygen reduction reaction,ORR）催化性能的影响,结果表明：所制备的催化剂整体呈层状分布,表面附着金属小颗粒团簇;随着金属加入量的增加,催化剂的ORR催化性能先增强后减弱;随着热处理温度的升高,催化剂的ORR催化性能先增强后减弱。所制备的S-2-850催化剂具有最好的ORR催化性能,在0.1 mol/L KOH电解液中,其起始电位和半波电位分别为0.871 V和0.804 V,在相同测试条件下活性稳定性优于20% Pt/C。     

提升Pd基电催化剂氧还原活性的策略

氧还原反应(ORR)是许多电化学相关技术的核心反应,许多研究致力于制备同时具备高活性、高稳定性和低成本的催化剂.Pd基纳米材料由于其相对较优的催化性能和相对丰富的储量,有望成为Pt的替代品,受到了广泛关注,但要达到商品化程度,其性能需进一步提高.本文以Pd基催化剂应用于ORR电催化为背景,综述了近年来Pd基催化剂ORR...     

铁基载氧体化学链燃烧还原过程的数学模型

为了研究铁基载氧体的反应特性,基于未反应缩核模型建立了移动床内铁基载氧体颗粒还原过程的一维数学模型.模型中考虑了铁基载氧体与H2、CO的多级还原反应,气体组分体积分数模拟值与实验值的平均误差为6.9％,总还原度的平均误差为11.2％.研究表明:铁基载氧体在移动床反应器内最终还原度约为23％,主要进行的反应是第一级和第二级还原反应,第一级和第二级还原度分别为95％和40％;提高反应器内温度、选择合适的载氧体粒径及气固比有助于增加反应的深度,提高合成气及铁基载氧体的利用率,载氧体粒径建议取1 ～2mm.     

Nitrogen-doped graphene nanosheets as high efficient catalysts for oxygen reduction reaction

It is of great significance in exploring alternative catalysts to platinum (Pt)-based materials for oxygen reduction reaction (ORR),because this reaction is invariably involved in various fuel cells and metal-air batteries.We herein reported the nitrogen doped graphene nanosheets (NGNSs) with pore volume of as high as 3.42 m 3 /g and investigated their potential application as ORR catalysts,it was demonstrated the NGNSs featured high activity,improved kinetics and excellent long-term stability for ORR.The NGNSs were successfully used as cathode catalysts of microbial fuel cells (MFCs) and performed even better than the commercial Pt/C (Pt 10%) catalysts at the maximum power output.     

通过合金和去合金过程制备一种海绵状的纳米多孔铂以及对氧的电催化还原

采用一种简易的方法制备了海绵状的球形纳米多孔铂,首先是用循环伏安法在玻碳电极上电沉积得到铂铜合金,然后在浓硝酸中刻蚀合金去掉铜．用到场发射扫描电镜、X射线光电子能谱、X射线衍射和循环伏安法对其进行了表征．也对制备此种铂催化剂的条件进行了优化．此种铂修饰电极对氧的还原表现出很高的电催化活性,其氧的还原峰电流是相应纳米铂修饰电极的四倍．这种制备海绵状纳米多孔结构的方法以及所得到得到铂修饰电极可能在燃料电池和生物传感器等领域有着很大的应用前景．