复合碳纳米管增强纳米Ag2CO3的可见光催化活性和稳定性

在二甲基甲酰胺溶液中, 通过简单的沉淀法制备了纳米Ag₂CO₃和碳纳米管(CNT)的复合物. 用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、扫描电镜(SEM)和紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱(DRS)表征了所制备的Ag₂CO₃/CNT复合物, 通过在可见光下降解甲基橙(MO)检测了样品的光催化活性. 结果表明, 纳米Ag₂CO₃颗粒与CNT结合良好. CNT的含量为1.5% (w)的Ag₂CO₃/1.5% CNT复合物活性最高, 经过60 min 的降解, 甲基橙的降解率达到93%. 与纯相纳米Ag₂CO₃比较, CNT的加入还提高了Ag₂CO₃的稳定性, 经过三次循环降解, Ag₂CO₃/1.5% CNT复合物还能降解81%的甲基橙, 而纳米Ag₂CO₃只能降解59.5%的甲基橙. 其活性和稳定性提高的原因是由于CNT的高导电性, 它不仅促进了电子-空穴对的分离, 还能快速转移产生的光生电子.     

可见光驱动Ag3PO4催化降解罗丹明B和甲基橙

采用简易离子交换法制备可见光驱动Ag3PO4光催化剂.通过X射线衍射、场发射扫描电子显微镜、N2吸附-脱附、紫外-可见漫反射光谱及傅里叶变换红外光谱对所制备的Ag3PO4催化剂进行表征.结果表明,在可见光照射下,Ag3PO4催化剂对罗丹明B降解表现出优越的光催化活性,但对甲基橙的降解活性低,这归因于Ag3PO4催化剂对甲基橙分子吸附量低.可见光照Ag3PO4反应体系中,空穴和超氧自由基共同发挥作用导致罗丹明B和甲基橙光催化降解.在罗丹明B的协助作用下,Ag3PO4催化剂对甲基橙的可见光催化降解活性大大增强,这是由于罗丹明B的存在可产生更多的超氧自由基,从而使甲基橙进一步降解.     

稳定的高可见光活性Ag3PO4/WO3复合光催化剂

通过离子交换法制备了Ag3PO4/WO3复合光催化剂。用X射线衍射、扫描电子显微镜和紫外可见漫反射光谱对所制备的样品进行了表征。通过在可见光(λ>420 nm)下降解水中的甲基橙来检测样品的光催化活性。结果表明,Ag3PO4/WO3的光催化活性和稳定性均高于纯相Ag3PO4,其原因是,Ag3PO4导带上的光生电子易于向WO3转移,提高了光生载流子的分离效率,也使得光生电子不再将Ag3PO4中的Ag+还原为Ag。     

可见光响应的Co3(PO4)2/Ag3PO4纳米复合光催化剂的制备及表征

采用简单的化学偏聚法合成出Ag3PO4纳米颗粒、磷酸钴(Co3(PO4)2,CoP)纳米片以及它们两者的纳米复合结构(CoP/Ag3PO4),同时还比较了它们的可见光催化活性.采用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱以及光致发光谱等手段对其形貌、结构、光学以及可见光催化性能等进行表征.结果表明,CoP/Ag3PO4复合纳米结构的可见光降解甲基橙(MO)的速率和循环稳定性均明显优于其它两种物质.这表明CoP应该起着共催化剂的作用,它能够抑制光生电子与空穴之间的复合,并且提供大量高活性的光生空穴.此外,我们还发现CoP/Ag3PO4降解另一种阳离子型染料——罗丹明B(RhB)的能力则远不如纯Ag3PO4,这可能是与光催化剂的表面性质发生改变有关,造成更低的RhB吸附能力.本文提供了一种廉价制备高效可见光催化剂的新方法.     

可见光响应的CO3(PO4)2/Ag3PO4纳米复合光催化剂的制备及表征

采用简单的化学偏聚法合成出Ag3PO4纳米颗粒、磷酸钴(Co3(PO4)2,CoP)纳米片以及它们两者的纳米复合结构(CoP/Ag3PO4),同时还比较了它们的可见光催化活性.采用场发射扫描电镜(FESEM)、X射线衍射(XRD)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱以及光致发光谱等手段对其形貌、结构、光学以及可见光催化性能等进行表征.结果表明,CoP/Ag3PO4复合纳米结构的可见光降解甲基橙(MO)的速率和循环稳定性均明显优于其它两种物质.这表明CoP应该起着共催化剂的作用,它能够抑制光生电子与空穴之间的复合,并且提供大量高活性的光生空穴.此外,我们还发现CoP/Ag3PO4降解另一种阳离子型染料——罗丹明B(RhB)的能力则远不如纯Ag3PO4,这可能是与光催化剂的表面性质发生改变有关,造成更低的RhB吸附能力.本文提供了一种廉价制备高效可见光催化剂的新方法.     

Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂制备及可见光催化性能

采用机械球磨法成功制备Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂。运用X射线衍射仪(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见漫反射光谱(UV-Vis)和荧光发射光谱(PL)对复合催化剂的结构和形貌进行了表征。结果表明,Ag_3PO_4纳米粒子均匀地附着在MoS_2纳米片层结构上,两者形成紧密结合。以亚甲基蓝为模拟污染物,研究复合催化剂在可见光照射下的光催化特性;通过循环实验考察复合催化剂的稳定性。结果显示,含有1%的MoS_2纳米片与Ag_3PO_4形成的复合催化剂在30 min内对亚甲基蓝的降解率为95%,其降解动力学常数是纯相Ag_3PO_4的2倍。经过5次循环实验后复合催化剂对于亚甲基蓝的降解率为84%,而纯Ag_3PO_4对于亚甲基蓝的降解率仅为35%。Ag_3PO_4/MoS_2纳米片复合催化剂具有优良的光催化活性和高稳定性,主要归因于二硫化钼纳米片与磷酸银形成异质结,磷酸银激发的电子和二硫化钼纳米片产生的空穴直接复合,从而促使光生电子从磷酸银晶体表面快速分离,减轻了磷酸银的光电子腐蚀,同时也提高了复合物的光催化活性。     

Ag/AgCl/GO可见光催化剂的制备及其性能

采用微乳液法成功制备了AgCl/GO复合可见光催化剂,利用XRD、TEM、FT-IR、UV-vis对复合光催化剂进行了表征.以甲基橙为目标污染物,考察AgCl/GO可见光催化降解活性.研究结果显示AgCl粒子实际上是以Ag/AgCl纳米结构形式较好地负载在石墨烯表面上.在甲基橙为20 mg·L~(-1),催化剂为0.05g的条件下,可见光照射100min后甲基橙的降解率达到91%以上.     

钡掺杂中空磷酸银光催化剂的选择性及稳定性

半导体光催化材料既可以利用太阳能催化分解水制氢和降解各种有机污染物,同时还可以将温室气体CO2还原成有机低碳烷烃燃料,因此光催化是解决当今能源和环境问题最理想的途径之一.然而,目前所报道的可见光光催化材料大多具有较高的光生载流子复合率和较差的可见光吸收,导致其量子效率较低.因此,开发新型高效可见光光催化材料,拓展半导体材料光谱响应范围以及促进光生电子和空穴有效分离,成为目前光催化材料研究领域急需解决的科学问题.2010年Ye等首次报道了Ag3PO4在光催化中的应用,该材料表现出优异的光催化分解水制氧及降解有机污染物性能,在光吸收波长大于420 nm时的量子效率达到90%.然而,作为一种新型光催化材料,其组成、结构和晶面等对光催化性能的影响尚不清楚.因此,我们开展了Ag3PO4半导体纳米材料的表面微观结构调控研究,创制了一系列具有特殊形貌和选择暴露晶面的Ag3PO4基可见光催化材料,其表现出独特的光催化氧化性能.例如,利用金属络合法制备了具有(100),(110),(111),(221)和(332)等晶面的Ag3PO4晶体,发现通过调控其暴露晶面可进一步提高光催化性能.利用Ag纳米材料所具有的独特表面等离子体共振效应以及良好的导电性,构建了Ag/Ag3PO4核壳型纳米线、项链状Ag/Ag3PO4纳米线、项链状及均匀分布的Ag3PO4/PAN纳米复合纤维等异质光催化材料,提高了光生电子-空穴的分离效率,实现了有机污染物的高效催化氧化消除.然而,由于Ag3PO4在光催化反应过程中的稳定性较差以及成本较高,严重限制了其实际应用.因此,设计和制备具有高稳定性、低成本的Ag3PO4光催化材料成为目前急需开展的研究领域.本文以Ba3(PO4)2纳米片为模板和磷酸离子源,通过阳离子置换法一步制备了具有中空结构的Ba离子掺杂Ag3PO4光催化材料. 光催化结果表明, Ba离子的掺杂不但可以有效提高Ag3PO4光催化活性,并且可改变降解有机污染物甲基橙(MO)和罗丹明B(RhB)的选择性,实现优先降解MO.另外,此法制备的Ag3PO4材料经重复使用多次后仍表现出较高的光催化性能.进一步研究表明, Ba离子掺杂增强了Ag3PO4的表面电负性,因而吸附具有负电性的MO能力增加,使其光催化性能提高,此外,该法还可用于制备Ba3(PO4)2/Ag3PO4复合光催化材料,当Ag3PO4含量为40%时,该复合材料具有与纯相Ag3PO4相同的光催化剂活性.由此可见,通过合理掺杂金属离子及形成复合结构可以有效提高Ag3PO4光催化材料的活性和稳定性,降低Ag3PO4用量,这对Ag3PO4光催化材料的设计与改进具有一定指导意义.     

纳米复合材料Ag/TiO_2-ZrO_2的制备及其微波增强光催化降解甲基橙

采用EO20PO70EO20(P123)作模板剂,通过溶胶-凝胶-程序升温溶剂热一步法,并经萃取处理制备了具有光催化活性的纳米复合材料Ag/TiO2-ZrO2.用X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸附-脱附测定和扫描电子显微镜配合X射线能量色谱仪(SEM-EDS)等测试手段对其组成、结构及形貌等进行了表征.结果表明,复合材料Ag/TiO2-ZrO2中Ag以单质形式存在,材料具有双孔结构,颗粒分布较均匀,结构也较规整,平均孔径约为3.6和9.0nm.通过微波增强光催化降解染料甲基橙的实验,对复合材料Ag/TiO2-ZrO2的光催化活性进行了探究.实验结果表明,微波辅助光催化效果优于紫外辐射,并且萃取后的合成产物Ag/TiO2-ZrO2在90min内对甲基橙的降解率可达81.5%,其活性高于市售P25以及TiO2-ZrO2.     

钡掺杂中空磷酸银光催化剂的选择性及稳定性（英文）

半导体光催化材料既可以利用太阳能催化分解水制氢和降解各种有机污染物,同时还可以将温室气体CO2还原成有机低碳烷烃燃料,因此光催化是解决当今能源和环境问题最理想的途径之一.然而,目前所报道的可见光光催化材料大多具有较高的光生载流子复合率和较差的可见光吸收,导致其量子效率较低.因此,开发新型高效可见光光催化材料,拓展半导体材料光谱响应范围以及促进光生电子和空穴有效分离,成为目前光催化材料研究领域急需解决的科学问题.2010年Ye等首次报道了Ag3PO4在光催化中的应用,该材料表现出优异的光催化分解水制氧及降解有机污染物性能,在光吸收波长大于420 nm时的量子效率达到90%.然而,作为一种新型光催化材料,其组成、结构和晶面等对光催化性能的影响尚不清楚.因此,我们开展了Ag3PO4半导体纳米材料的表面微观结构调控研究,创制了一系列具有特殊形貌和选择暴露晶面的Ag3PO4基可见光催化材料,其表现出独特的光催化氧化性能.例如,利用金属络合法制备了具有(100),(110),(111),(221)和(332)等晶面的Ag3PO4晶体,发现通过调控其暴露晶面可进一步提高光催化性能.利用Ag纳米材料所具有的独特表面等离子体共振效应以及良好的导电性,构建了Ag/Ag3PO4核壳型纳米线、项链状Ag/Ag3PO4纳米线、项链状及均匀分布的Ag3PO4/PAN纳米复合纤维等异质光催化材料,提高了光生电子-空穴的分离效率,实现了有机污染物的高效催化氧化消除.然而,由于Ag3PO4在光催化反应过程中的稳定性较差以及成本较高,严重限制了其实际应用.因此,设计和制备具有高稳定性、低成本的Ag3PO4光催化材料成为目前急需开展的研究领域.本文以Ba3(PO4)2纳米片为模板和磷酸离子源,通过阳离子置换法一步制备了具有中空结构的Ba离子掺杂Ag3PO4光催化材料.光催化结果表明,Ba离子的掺杂不但可以有效提高Ag3PO4光催化活性,并且可改变降解有机污染物甲基橙(MO)和罗丹明B(Rh B)的选择性,实现优先降解MO.另外,此法制备的Ag3PO4材料经重复使用多次后仍表现出较高的光催化性能.进一步研究表明,Ba离子掺杂增强了Ag3PO4的表面电负性,因而吸附具有负电性的MO能力增加,使其光催化性能提高,此外,该法还可用于制备Ba3(PO4)2/Ag3PO4复合光催化材料,当Ag3PO4含量为40%时,该复合材料具有与纯相Ag3PO4相同的光催化剂活性.由此可见,通过合理掺杂金属离子及形成复合结构可以有效提高Ag3PO4光催化材料的活性和稳定性,降低Ag3PO4用量,这对Ag3PO4光催化材料的设计与改进具有一定指导意义.     

钒酸银/氧化石墨烯复合物的制备和可见光催化性能

通过改进Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),采用液相沉淀法合成了Ag₃VO₄/GO复合物,利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和紫外-可见(UV-Vis)漫反射光谱等技术手段对样品进行了测试表征;并在可见光辐射下(λ≥420 nm)考察了复合物催化剂中GO含量对Ag₃VO₄光催化降解甲基橙溶液(MO)的性能影响。 结果表明,掺杂质量分数2%的GO复合物光催化活性提高最显著,30 min内对MO的降解率可达到89%以上,是纯Ag₃VO₄光催化活性的3倍。     

GO/Ag3PO4复合光催化剂的制备、表征及光催化性能

以石墨粉为原料,采用Hummers氧化法合成氧化石墨烯(GO).然后在超声作用下,将不同含量的Ag₃PO₄沉积在GO上,制备了一系列4% (w,质量分数) GO/Ag₃PO₄、8% GO/Ag₃PO₄、16% GO/Ag₃PO₄和32% GO/Ag₃PO₄复合光催化剂.对所制备的光催化剂运用N₂物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、拉曼光谱、傅里叶变换红外(FT-IR)光谱、紫外-可见漫反射吸收光谱(UV-Vis DRS)等手段进行了表征,并在可见光下考察了GO含量对Ag₃PO₄光催化降解甲基橙(MO)的性能.结果表明, GO能够和Ag₃PO₄实现均匀复合.复合GO提高了催化剂的比表面积,改善了催化剂的吸附性能.复合16% GO使Ag₃PO₄光催化活性提高最显著, 120 min内对MO的降解率达到83%,是纯Ag₃PO₄光催化活性的7.5倍. GO能提高催化剂的比表面积,促进光生电子-空穴(e^-/h⁺)的分离,产生更多活性自由基,从而提高Ag₃PO₄光催化的活性和稳定性.     

Ag2CO3/Bi2O2CO3光催化剂的p-n异质结构筑及活性研究

采用先后沉淀法制备了Ag₂CO₃/Bi₂O₂CO₃(BOC)复合光催化剂. 扫描电子显微镜和透射电子显微镜表征结果表明, 尺寸为8.0~18.5 nm的Ag₂CO₃颗粒均匀分散于BOC纳米片表面. 两种半导体之间所形成的良好p-n异质界面效应拓宽了BOC的光吸收范围, 并有效促进了光生电子-空穴对的分离. Ag₂CO₃/BOC复合光催化剂的催化活性明显提高, 其中Ag₂CO₃含量(质量分数)为0.62%时活性最佳, 降解罗丹明B的速率常数为纯BOC的2.8倍. 结合催化过程中的活性物种研究和两种半导体的相对能带位置, 提出了p-n异质界面空间电荷层的形成以及载流子分离和迁移机制.     

Synthesis of Z-scheme g-C3N4 nanosheets/Ag3PO4 photocatalysts with enhanced visible-light photocatalytic performance for the degradation of tetracycline and dye

Graphene-like C3N4/Ag3PO4 photocatalysts are synthesized by calcination and solutions precipitating method.The obtained g-C3N4/Ag3PO4 composites display excellent photocatalytic activity for the degradation of methylene orange(MO),rhodamine B(RhB)and tetracycline(TC)under visible light irradiation.The solutions containing RhB(10 mg/L)and MO(10 mg/L)can be efficiently degraded within15 min and 30 min.Especially,nearly 80%of TC(50 mg/L)is degraded within 20 min.which are much better than those of pure g-C3N4 nanosheets and Ag3PO4,implying that strong interaction and reasonable energy band alignment in the contact interface can effectively transfer the carries.Furthermore,the g-C3N4/Ag3PO4 composites exhibit the improved stability,and only a slight decrease is observed after three recycling runs.Moreover,the impact of inorganic ions and PH values on the degradation performance is rather small.The Z-scheme photocatalytic mechanism of the g-C3N4/Ag3PO4 composites based on the active species trapping experimental is proposed.This work demonstrates the promising applications of the g-C3N4/Ag3PO4 composites in environmental issues.     

Ag_3PO_4/BiVO_4复合光催化剂的制备及可见光催化降解染料(英文)

结合回流法和原位沉淀法成功制备磷酸银/矾酸铋(Ag3PO4/BiVO4)复合光催化剂.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、能量色散X射线光谱(EDS)、紫外-可见漫反射光谱(UV-Vis DRS)及光致发光(PL)光谱对制备样品进行表征.XRD和FESEM结果表明成功制备Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂.采用节能发光二极管灯(LED)作为可见光光源,在低消耗光催化系统中评价制备样品可见光催化降解染料的活性.当Ag3PO4和BiVO4的组成摩尔比为1:3时,复合Ag3PO4/BiVO4光催化剂呈现出高于纯相Ag3PO4的催化活性,可减少Ag3PO4的使用量.Ag3PO4/BiVO4复合光催化剂在中性溶液中表现出高活性,同时证实其对阳离子染料的光催化降解效果强于阴离子染料.在Ag3PO4/BiVO4系统中,超氧自由基和空穴是主要的活性物种.经过三次循环利用,Ag3PO4/BiVO4复合催化剂的可见光催化活性表现出不同程度的降低,归因于降解过程中产生金属银.     

太阳光响应型Ag2S/Ag3PO4复合材料的制备及催化降解水杨酸

以AgNO₃, Na₂HPO₄和硫粉为原料, 采用共沉淀-水热法合成了具有太阳光响应型Ag₂S/Ag₃PO₄复合材料, 运用扫描电子显微镜(SEM)、 X射线粉末衍射(XRD)、 X射线光电子能谱(XPS)和紫外-可见漫反射(UV-Vis DR)光谱等方法对样品进行了表征, 并在模拟太阳光条件下, 考察了Ag₂S/Ag₃PO₄对水杨酸的光催化降解效率. 结果表明, 与Ag₃PO₄相比, Ag₂S的负载量为1%(质量分数)时Ag₂S/Ag₃PO₄粒径变小, 呈立方晶相结构; Ag₂S/Ag₃PO₄复合材料可以有效促进光生电子-空穴分离, 使Ag₃PO₄禁带宽度降低到2.24 eV, 并增强了可见光的吸收能力. 在Ag₂S负载量为1%, 120 ℃水热4 h条件下, Ag₂S/Ag₃PO₄复合材料具有最佳光催化活性, 经模拟太阳光照射60 min对10 mg/L的水杨酸去除率达到88.2%.     

Ag/Ag_3PO_4/g-C_3N_4复合光催化剂的合成与再生及其可见光下的光催化性能(英文)

研究了用离子交换沉淀法制备的Ag/Ag3PO4/g-C3N4的可见光光催化性能及再生方法.通过X射线衍射(XRD)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)、紫外-可见(UV-Vis)吸收光谱及X射线光电子能谱(XPS)对其进行了结构特性分析.XRD结果显示再生后催化剂的结构未发生改变.FESEM及UV-Vis分析结果说明催化剂由Ag3PO4与g-C3N4复合而成.XPS分析结果表明催化剂表面出现少量的银单质.利用可见光(λ420nm)照射下的苯酚降解实验评价了样品的光催化活性,并通过活性物种及能带结构的分析对催化剂的光催化机理进行了推测.研究表明,Ag/Ag3PO4/g-C3N4的光催化活性明显高于纯Ag3PO4及纯g-C3N4,主要原因归结为单质银、Ag3PO4及g-C3N4的协同效应.经过氧化氢和磷酸氢铵钠(NaNH4HPO4)的再生可完全恢复催化剂的活性,这表明该绿色环保的再生方法可实现Ag/Ag3PO4/g-C3N4催化剂在环境中的实际应用.     

Ag2O/TiO2纳米线异质结的制备及可见光催化性能

采用化学沉积法制得了氧化银/二氧化钛纳米线异质结(Ag₂O/TNWs)可见光催化剂. 应用扫描电子显微镜(SEM)、 透射电子显微镜(TEM)、 X射线衍射(XRD)和X射线光电子能谱(XPS)等手段对催化剂进行表征, 并以甲基橙降解为模型反应研究了其光催化性能. 结果表明, 与负载等量氧化银的二氧化钛纳米粒子(Ag₂O/P25)催化剂相比, Ag₂O/TNWs纳米线异质结具有优异的一维增强可见光催化性能.