钾蒸汽中双光子激发产生2~3∏_g—α~3∑_u~+扩散带受激辐射

本文报道了在K_2-K中通过双光子共振激发原子或双光子激发分子产生2~3∏_(?)—a~3∑_u~+扩散带辐射的实验结果,并对激发机制以及扩散带辐射随激发能量和温度的变化进行了讨论.     

CS_2分子激发态的紫外多光子电离——双色激光单共振离化的功率密度关系

本文报道气相CS_2紫外双色激光单共振离化的功率密度关系和对高激发态(1~Ⅱg),共振离化特性的研究结果,实验指出通过中间共振态(1~Ⅱ_g)的双光子共振激发三光子离化具有比通过中间共振态((?)A_2)的单光子共振激发三光子离子为高的总离化率,在10~7W/cm~2的功率密度下,观察到饱和效应.实验显示了双色激光单共振离化功率密度关系的研究提供了一种新的光谱学分析方法.这对研究分子高激发态的结构是很重要的.     

三能级系统同位素相干选择激发

本文研究了双光子共振相干激发三能级系统的问题。在两个超短激光脉冲具有相同波形的条件下,求出了双光子共振三能级系统的布洛赫(Bloch)方程组的解析解,求出了三能级系统能级集居数及激发速率的表示式,获得了粒子数完全反转以及获得最大激发速率的条件。采用平均场近似,求出了双光子离共振布洛赫方程组的解析解,导出了同位素相干选择激发系数的解析表达式,理论计算证明双光子共振相干激发具有很高的同位素选择性。     

由双光子共振激发钾蒸气产生红外受激辐射以及紫外和可见相干辐射

当双光子共振激发钾原子到7S能级时,测得了一系列位于红外区的光泵受激辐射和串级受激辐射.由光泵受激辐射与泵浦光的双光子共振四波混频过程,产生了对应于6P-4S和5P-4S的强相干辐射.而这两个相干辐射又具有泵浦光的作用,通过接联的四波混频过程产生位于紫外和可见区的许多相干辐射.文中对测到的红外受激辐射以及紫外和可见相干辐射的产生过程进行了讨论.     

汞蒸汽中双光子共振四波和频产生125nm的相干辐射

利用汞原子6~1S_0—7~1S_0双光子共振四波和频产生了125nm的相干辐射.对双光子共振增强效应、双光子共振克尔(Kerr)效应进行了研究.讨论了平面波和聚焦情况下最佳相位匹配的条件.实验中还观测到了四波参量振荡和四波差频的信号输出.     

高激发态原子的相干效应

本文以高激发态原子为研究对象, 由基态、激发态和高激发态能级形成阶梯型三能级系统, 理论上求解阶梯型三能级系统的密度矩阵方程, 研究了高激发态原子的相干效应, 计算获得探测光的吸收和色散曲线. 并研究了高激发态原子间相互作用以及外加电场对相干效应的影响. 结果表明, 外加场可以使吸收和色散曲线产生频移.     

1-羟基蒽醌的分子内质子转移动力学

利用飞秒瞬态吸收光谱结合量化计算研究了1-羟基蒽醌在溶剂中的激发态分子内质子转移动力学. 分子受到400 nm光激发后的瞬态吸收谱呈现出激发态吸收和受激辐射两个光谱带. 受激辐射信号较激发态吸收信号滞后出现,由此确定质子转移时间是32 fs. 量化计算表明分子在沿质子转移路径衰变时,分子轨道和能级次序发生了反转,形成锥形交叉. 在质子转移之后,经锥形交叉布居的电子态发生内转换和分子间能量弛豫,时间分别是200 fs和16 ps. 基态回复时间是300 ps. 通过实验和理论研究,证实存在两个质子转移路径,其中主要的衰变路径保持了原来轨道的性质.     

反式-4-甲氧基偶氮苯超快激发态性质研究

本文利用飞秒瞬态吸收光谱结合量化计算研究了反式-4-甲氧基偶氮苯的超快激发态动力学和光异构过程. 瞬态光谱中在400∽480 nm波段出现永久的正吸收,表明反式分子被激发到第二激发态后最终产生了顺式结构. 在乙醇和乙二醇溶剂环境中分别获得了三个衰减组分,时间分别为0.11、1.4、2.9 ps和0.16、1.5、7.5 ps. 快速的时间组分是源自第二激发态弛豫到第一激发态的内转换过程. 另外两个组分和第一激发态的弛豫相关:一个是经第一激发态的内转化和光异构过程,另一个是顺式结构的振动冷却过程. 基于不同溶剂环境中的动力学差别,证实了光异构路径是反转机制而不是旋转机制.     

双光子共振激发钠原子六波混频过程

双光子激发钠原子所产生的级联受激辐射光子与入射激光双光子可产生光波混频。实验共观测到十一条六波混频与十条四波混频谱线。理论分析表明脉冲激光泵浦下的光波混频过程仍可用稳态近似计算混频光强。非线性极化系数X不仅与基态布居数也与激发态布居数有关。X的共振增强效应对获得强混频输出有重要作用。     

反式-4-甲氧基偶氮苯超快激发态性质研究（英文）

本文利用飞秒瞬态吸收光谱结合量化计算研究了反式-4-甲氧基偶氮苯的超快激发态动力学和光异构过程,瞬态光谱中在400～480 nm波段出现永久的正吸收,表明反式分子被激发到第二激发态后最终产生了顺式结构.在乙醇和乙二醇溶剂环境中分别获得了三个衰减组分,时间分别为0.11、1.4、2.9 ps和0.16、1.5、7.5 ps.快速的时间组分是源自第二激发态弛豫到第一激发态的内转换过程.另外两个组分和第一激发态的弛豫相关:一个是经第一激发态的内转化和光异构过程,另一个是顺式结构的振动冷却过程.基于不同溶剂环境中的动力学差别,证实了光异构路径是反转机制而不是旋转机制.     

应用双非简并四波混频理论研究原子的碰撞效应

在己有实验的基础上,提出了由双光子共振非简并四波混频和碰撞再构非简并四波混频组成用于研究原子碰撞效应的双非简并四波混频理论,分析了缓冲气压、温度、共振失谐和碰撞展宽系数对双非简并四波混频谱线的影响.在由基态、中间态和激发态组成的级联三能级系统中,双非简并四波混频可同时研究碰撞引起的激发态谱线展宽和碰撞引起的中间态能级再分布现象.与测量纵向弛豫碰撞展宽的传统实验方法不同,本文方法是一种纯光学的相干测量技术,可以同时测量激发态与基态间的横向弛豫Γ_(20)和中间态与基态间的横向弛豫Γ_(21)的碰撞展宽.     

CdTe量子点-铜酞菁复合体系荧光共振能量转移的研究

以波长为780 nm、重复频率为76 MHz、脉宽为130 fs的飞秒激光作为激发光源, 采用超快时间分辨光谱技术研究了CdTe量子点-铜酞菁复合体系的荧光共振能量转移. 实验结果表明, 在780 nm的双光子激发条件下, 复合体系中CdTe量子点的荧光寿命随着铜酞菁溶液浓度的增加而减少, 荧光共振能量转移效率增加. 同时也研究了激发功率对荧光共振能量转移效率的影响. 结果表明, 随着激发光功率的增加, 复合体系溶液中CdTe量子点的荧光寿命增加, 荧光共振能量转移效率减小, 其物理机理是因为高激发功率下的热效应和由双光子诱导的高阶激发态的跃迁. 当激发光功率为200 mW时, 双光子荧光共振能量转移效率为43.8%. 研究表明CdTe量子点-铜酞菁复合体系是非常有潜力的第三代光敏剂.     

有机分子第一超极化率色散效应和双光子共振增强理论研究

采用含时Hartree-Fock和多态求和方法计算了半花菁衍生物生色团的第一超极化率色散效应. 采用二能级模型研究了第一超极化率的双光子共振增强特征. 研究发现，第一激发态对半花菁非线性光学性质起决定性作用，随着入射光波长向短波方向移动，二次谐波产生β(-2ω;ω,ω)不断增大并且在950nm附近出现双光子共振效应，理论结果与实验结果较好相符. 此外，共振条件下的二能级模型需要考虑激发态弛豫效应. 研究结果为实验测量和实际应用提供了理论参考. 关键词： 分子非线性光学 超极化率 色散效应 共振增强     

BFEL装置短电子束团相干同步辐射产生理论计算与实验设计

分析和数值计算了利用BFEL装置的30MeV射频直线加速器提供的4ps电子束团产生的宽带连续的强相干同步辐射.由讨论可知,该束团可直接用以产生毫米波段相干同步辐射;通过压缩束团宽度至1ps甚至亚ps,可获得宽带连续(覆盖远红外—毫米波段)的强相干辐射.由于这种辐射位于相干辐射的珍稀或空白区,因而具有极高的应用价值.在该波长范围内,相干辐射功率约为非相干辐射的10⁸—10⁹倍.依赖于所选的波长范围和接收角,辐射功率在几百微瓦至毫瓦量级.最后给出辐射产生和束团测量的实验构想.     

钾原子中由四波,六波混频过程产生的相干辐射

当双光子共振激发钾原子于６Ｓ能级时，由光泵受激辐射，串级受激辐射参与的四波、六波混频以及电离复合的布居过程，产生了位于可见区的诸多相干辐射，文中对混频机制进行了分析和讨论，并对所测得的相干辐射进行了标识。     

缀饰原子系统中双光子共振非简并四波混频

本文研究了缀饰原子系统中的双光子共振非简并四波混频.理论上我们研究了多普勒增宽的四能级系统中耦合光场对双光子共振非简并四波混频的影响,发现加入强耦合场后,非简并四波混频频谱出现Autler-Townes分裂;在不同双光子共振失谐时,由于量子干涉双光子共振非简并四波混频的信号能够被抑制或增强.实验上我们在Ba原子蒸汽中,通过引入基态6s2和自电离里德堡态6pnd之间的原子相干证实了该现象.本方法提供了一种不仅可以测得共振频率和横向弛豫,而且可以测得两个高激发原子态之间的跃迁的偶极矩阵元的新的光谱学工具.     

甲醇/TiO2(110)界面激发态的表征

用光电子能谱的方法研究了甲醇/TiO₂(110)界面的电子结构．在激发波长为400 nm的双光子光电子能谱(2PPE)中,探测到了一个末态能量在费米能级以上5.5 eV的共振信号．之前的研究[Chem. Sci. 1, 575 (2010)]表明,这个共振信号与甲醇在5配位的钛离子(Ti_5c)上的光催化解离相关．双光子光电子能谱同时携带初态和中间态的信息．为此设计了一个调谐激发光波长的2PPE实验以及一个单光子光电子能谱(1PPE)和2PPE对比的实验,结果一致表明这个共振信号来自于未占据的中间态,也就是激发态．能带色散关系测量表明这个激发态是局域的．时间分辨2PPE测得这个激发态的寿命是24 fs．     

基于简并四波混频的双信道双频段增益谱

基于大规模光通信中频分复用的需求,本文以热原子的简并四波混频为模型,研究了具有双频段特性的双信道增益光谱.一束缀饰场诱导激发态能级发生分裂,由于量子干涉效应,四波混频信号的增益在双光子共振处被抑制,从而使增益谱线的包络由单频段转变为"M"型的双频段结构.同时,缀饰场还提高了相干基态的原子布居,进一步增强了四波混频信号的强度.最终实验上在铯原子气室内获得了一对具备双频段的双信道高增益光谱,并通过调节缀饰场的强度和频率失谐,实现了对双增益峰频率间隔的有效操控.     

钾蒸汽中双光子激发产生2^3Пg—a^3Σ^＋u扩散带受激辐射

本文报道了在Ｋ２－Ｋ中通过双光子共振激发原子或双光子激发分子产生２＾３Пｇ－ａ＾３Σ＾＋ｕ扩散带辐射的实验结果，并对激发机制以及扩散带辐射随激发能量和温度的变化进行了讨论。     

双光子非共振作用系统中纯度和密度算符间距的演化

研究了双光子非共振作用系统中纯度和密度算符间距的特性.讨论了相干光场与激发态二能级原子作用时失谐量对纯度和密度算符间距演化的影响.数值计算表明:失谐量对末态与初态的间距和原子与光场的缠结有调制作用.