羟基铁柱撑蒙脱土-δ-MnO2复合体Fenton催化降解亚甲基蓝

制备了一系列羟基铁柱撑蒙脱土-δ-MnO₂复合材料,采用X射线粉末衍射(XRD)、比表面积(S_BET)及扫描电子显微镜(SEM)研究其结构特征。结果显示:钙基蒙脱土的层间距为1.47nm,经过柱撑之后,羟基铁撑蒙脱土的层间距增大到1.51nm,羟基铁柱撑蒙脱土-δ-MnO₂复合体为1.55nm左右,并且比表面积较原土也有明显的增大。以亚甲基蓝为目标污染物,研究了其作为异相催化剂的催化性能,考察了溶液H₂O₂加入量、δ-MnO₂含量及pH值等对亚甲基蓝降解性能的影响。结果表明,在实验条件下,催化剂的催化活性随H₂O₂浓度的增加而升高,当n_Fe/n_Mn=0.241时,催化活性最好,且有较大的pH适用范围。亚甲基蓝的异相催化降解过程符合准一级动力学方程。催化剂循环使用3次,仍然具有良好的活性。     

铁柱撑膨润土的微波合成及对甲基橙的光催化氧化降解作用

在微波作用下,由钙基膨润土和铁溶胶快速制备铁柱撑膨润土,分别用XRD、BET、SEM-EDS和TC-DSC测试技术表征了催化剂的组成和结构,结果表明,羟基铁阳离子进入膨润土层间取代Ca2+形成柱撑,膨润土孔结构基本不变,比表面积增加.考察了铁柱撑膨润土对光催化降解甲基橙反应的催化活性,确定了最佳降解反应条件为:体系pH=3,微波500W、80℃辐射10min制备的铁柱撑膨润土为催化剂,用量1.5g/L,H2O2浓度为7.345×10-3mol/L,甲基橙浓度100mg/L,紫外光照射60min,甲基橙的降解率可达98.1％.     

二氧化钛柱撑蒙脱土的溶剂热合成及光催化活性

以乙醇水溶液为溶剂,以六亚甲基四胺为沉淀剂,以TiCl3为前驱体,通过醇-水溶剂热的方法合成出二氧化钛柱撑蒙脱土复合纳米光催化剂,通过XRD、BET、AAS等对其物相组成、比表面积及元素含量等进行了表征．结果表明,复合光催化剂具有良好的介孔结构,其孔径分布主要集中在6～10nm,且比表面积明显增大．光催化降解亚甲基蓝活性结果表明,当m（TiO2）／m（蒙脱土）=0．2：1时,复合催化剂由于柱化后具有较大的比表面积、孔容和适当的孔分布而表现出良好的光催化活性．     

介孔结构Na_(10)[α-SiW_9O_(34)]/TiO_2/Ag的合成及光催化性能研究

本文采用溶胶-凝胶法制备Na10[α-Si W9O34]/Ti O2/Ag复合材料。用IR、XRD、UV‐Vis漫反射光谱、SEM、ED-Mapping等方法进行了表征和分析。用N2吸附-脱附等温线考察了催化剂的比表面、孔径,表明产物为介孔材料。以标题化合物作为光催化剂催化降解亚甲基蓝,探讨催化剂用量、亚甲基蓝的初始浓度、溶液的p H值等条件对亚甲基蓝脱色率的影响,结果表明:催化剂加入量为1 mg·L-1、亚甲基蓝的初始浓度为5 mg·L-1,p H=2.0,脱色率达到94.7%。     

介孔锆柱撑钛酸盐材料的制备、表征及光催化性能

采用单分子层剥离-重堆积技术将聚合羟基锆离子嵌入到钛酸盐板层间,制得层间距为1.92~2.01nm的介孔钛酸盐柱撑复合材料。X-射线衍射(XRD)、热重-示差扫描热分析(TG-DSC)、扫描/透射电镜(SEM/HR-TEM)和N2吸附等手段对材料物化性质进行了分析。结果表明,客体锆离子主要以[Zr4(OH)16-n(H2O)8+n]n+(记为Zr4)的形式存在于主体层间域中,且柱撑体系中nZr/nTi比越小,越有利于获得层间距和比表面积较大的柱撑材料。紫外光降解亚甲基蓝实验表明,柱撑材料对亚甲基蓝降解率为钛酸盐主体的3.5倍,这与柱撑形成的介孔结构以及主客体间的电子耦合有关;350℃热处理后材料对亚甲基蓝的降解率进一步提高,说明主客体间形成了更有效的欧姆接触。     

铈铝柱撑蒙脱土的制备及其负载钴催化剂的费托反应性能

以钠化改型后的内蒙古兴和县蒙脱土为原料, 按照不同的Ce/Al摩尔比合成柱化液,制备铈铝柱撑蒙脱土. 使用XRD, BET, TGA-DTA, ICP和FTIR等方法对柱撑后的蒙脱土进行了表征, 结果表明, 所制备的铈铝柱撑蒙脱土具有高热稳定性, 较大的层间距和高比表面积. 以铈铝柱撑蒙脱土为载体, 使用浸渍法制备了负载钴的柱撑蒙脱土催化剂, 用于费托反应性能评价. 实验结果表明, 交联柱中Ce的引入改变了柱撑蒙托土负载的钴催化剂的性质, 提高了催化活性, 催化剂具有优良的费托合成性能.     

Ag@AgBr光催化剂的制备及其可见光催化降解亚甲基蓝反应性能

采用沉积-沉淀及光还原法制备了Ag@AgBr等离子体光催化剂,利用X射线衍射、扫描电镜和紫外-可见漫反射光谱对其进行了表征,并考察了该等离子体光催化剂在可见光(λ420nm)下的催化性能,探讨了催化剂用量、pH值、亚甲基蓝初始浓度、H2O2添加量、循环使用及捕获剂对Ag@AgBr催化性能的影响.结果表明,当亚甲基蓝的初始浓度为10mg/L,催化剂用量为1g/L,pH=9.8时,光照12min后,亚甲基蓝的降解率高达96%,且样品经5次循环使用后活性基本保持不变;而少量H2O2的添加对光催化活性影响不大,过量的H2O2会降低光催化活性;乙二胺四乙酸捕获空穴后比异丙醇捕获·OH后的光催化活性降得更低.同时,对Ag@AgBr等离子体光催化剂可见光降解亚甲基蓝的催化机理进行了分析.     

基于MCM-41模板制备β-MnO_2纳米纤维及其催化降解亚甲基蓝染料

以介孔氧化硅材料MCM-41为模板,硝酸锰为锰源,通过浸渍、450℃焙烧4 h得到Mn-MCM-41,用NaOH溶液溶解除去氧化硅模板得到锰氧化物,采用XRD,HRTEM和N2吸附-脱附等测试技术对产物进行了表征.结果表明,所得产物是纯相的β-MnO2纳米纤维,直径小于3 nm.纳米纤维之间有序排列组成类似MCM-41模板的介孔结构,其比表面积达到136.5 m2/g.将所制备的β-MnO2纳米纤维用于催化过氧化氢氧化分解质量浓度为60 mg/L的亚甲基蓝(MB)模拟染料废水,经100 min反应后,亚甲基蓝水溶液脱色率达到97.59%.所制备的催化剂对降解处理高浓度亚甲基蓝溶液,具有降解脱色率高和反应速度快等优点.     

Ag-TiO2/蒙脱土复合纳米光催化剂的研究

本文以蒙脱土(简称MMT)为载体,利用四氯化钛水解法将纳米TiO2引入到蒙脱土层间,经500℃煅烧后得到稳定结构的TiO2柱撑蒙脱土,再通过化学还原法将金属银负载于其上,合成出载银/二氧化钛柱撑蒙脱土复合光催化剂(Ag-TiO2/MMT).通过XRD、IR、BET、AAS等分析方法对复合光催化剂的物相组成、键合状况、比表面积、元素含量等物化性质进行了表征.对降解亚甲基蓝的光催化活性测试表明具有如下的光催化活性序列:Ag-TiO2/MMT>TiO2/MMT>TiO2(P25),其中Ag-TiO2/MMT由于柱化后具有较大的比表面积和Ag的负载改性而具有最高的光催化活性.     

磁性Fe3O4/石墨烯Photo-Fenton催化剂的制备及其催化活性

采用共沉淀法制备磁性Fe3O4/GE(石墨烯)催化剂,实现Fe3O4纳米颗粒生长和氧化石墨烯还原同步进行,采用FTIR、XRD、TEM及低温氮吸附-脱附等对Fe3O4/GE纳米催化剂的物相、颗粒粒径及比表面积进行了表征。在H2O2存在条件下,以亚甲基蓝为目标降解物,考察了在模拟太阳光下Fe3O4/GE的催化活性,当氧化石墨烯与Fe3O4的质量比为1∶10时,经过2 h催化反应,在pH=6条件下,对亚甲基蓝的降解率达到98.7%,经过10次循环使用后对染料溶液的降解率仍保持在95.7%以上,明显优于纯的Fe3O4。     

Cu-石墨烯类Fenton催化剂的制备及催化活性

通过一步水热法制备了Cu-石墨烯(Cu-RGO)催化剂,实现了Cu纳米颗粒的可控生长和氧化石墨烯(GO)还原的同步进行,并将所制备的Cu-RGO用于亚甲基蓝(MB)的催化降解研究。在H2O2存在条件下,当GO与Cu的质量比为3∶17时,经过4 h催化反应,Cu-RGO催化剂对亚甲基蓝的降解率可达到99.5%,经过6次循环使用对亚甲基蓝的降解率仍保持在98.1%以上,CuRGO催化剂展现了较高的催化活性及良好的稳定性。     

铂纳米颗粒增强MnO2纳米棒对CO和挥发性有机化合物的氧化活性

通过水热法合成了纯相的α-MnO2和δ-MnO2纳米棒,并利用溶胶固定化工艺制备了负载铂纳米颗粒的Pt/MnO2材料.通过透射电镜(TEM),X射线粉末衍射(XRD),扫描电镜(SEM),X射线光电子能谱(XPS),N2吸附-脱附和H2程序升温还原(H2-TPR)技术研究了样品的微观结构和吸附活性位,探查了CO和挥发性有机化合物(VOCs)(苯和甲苯)在催化剂上的催化发光(CTL)性质.结果表明:铂颗粒在α-MnO2和δ-MnO2载体上以高分散状态存在,负载过程不会影响α-MnO2纳米棒的晶相结构,但会导致δ-MnO2纳米棒产生结构变化.经XPS证实不是Pt与其发生了反应.α-和δ-MnO2纳米棒对CO、苯和甲苯的催化氧化都具有很高的活性,δ-MnO2的活性略高于α-MnO2相.虽然N2吸附-脱附实验结果证实Pt负载会导致MnO2纳米棒比表面积的下降,但H2-TPR结果显示Pt和MnO2之间会产生强烈的相互作用,显著增强其催化活性,且Pt/δ-MnO2活性高于Pt/α-MnO2.催化氧化发光研究表明,这四种催化剂活性顺序是α-MnO2≤δ-MnO2相似文献   

羟基铬柱撑二硫化钼的制备及其对苯加氢反应的催化活性

 采用单分子层技术将羟基铬聚合离子[Cr4(OH)6(H2O)10]6+嵌入到二硫化钼板层间,得到层间距为1.319～1.341 nm的柱撑复合材料. X射线粉末衍射表明,羟基铬聚合物溶液经70 ℃恒温下陈化4 d即可作为稳定的柱撑液使用; 在柱撑反应体系中,较小的n(Cr)/n(Mo)比和较低的Cr3+浓度有利于获得结晶度较好的柱撑材料. 与原料2H-MoS2相比,柱撑材料的层间距增大,晶粒变小,比表面积增加并且热稳定性提高. 对催化苯饱和加氢反应表明,柱撑材料Cr-MoS2的催化活性明显优于未柱撑的2H-MoS2和Raney Ni催化剂,且结晶度较好的柱撑材料更具有较高的催化活性和较好的可重复性.     

含铁的柱撑膨润土光催化降解甲基橙

将两种含铁柱撑膨润土(Fe-Al-Bent和Fe-Bent)用作复相光催化剂, 表征结果证实它们具有很高的比表面积, 铁以高催化活性的α-Fe₂O₃存在于复相催化剂中. 以甲基橙为目标降解物, 考察了不同类型的催化剂、催化剂用量以及H₂O₂浓度对其降解的影响, 并与相应的均相Fenton反应进行了比较. 结果表明: 两种复相光催化剂的催化脱色性能和COD_Cr去除率都很高, 明显优于相应的均相Fenton反应, 且复合铁铝柱撑膨润土(Fe-Al-Bent)比单一的铁柱撑膨润土(Fe-Bent)催化性能更好, 此外它们还具有分离简单、重复使用性好等特点.     

钙钛矿型LaFexCu（1-x）O3固相芬顿催化剂制备及其降解亚甲基蓝性能研究

采用共沉淀法制备系列钙钛矿型催化剂LaFexCu(1-x)O3(x=0.2,0.4,0.6,0.8),通过XRD、FT-IR、SEM、BET和XPS进行表征。以亚甲基蓝(Methylene Blue, MB)为模型污染物,将LaFexCu(1-x)O3的催化性能与LaFeO3和LaCuO3进行比较,确定最佳掺杂比例。考察不同因素对催化反应的影响,确定最佳反应条件,并研究催化反应机理和催化剂的稳定性。结果表明：LaFexCu(1-x)O3呈钙钛矿晶型结构,颗粒空间分布松散,孔道丰富,比表面积和平均孔径较大,从而有利于亚甲基蓝的吸附降解。当x=0.6时,LaFe0.6Cu0.4O3具有最高的比表面积,同时催化活性最高。最佳条件：亚甲基蓝初始浓度为1000 mg·L-1,温度55 ℃、初始pH为4、双氧水投加量2.5 mL·L-1、LaFe0.6Cu0.4O3投加量60 mg·L-1。在最佳条件下,亚甲基蓝在20分钟内催化降解完全脱色,50分钟内COD去除率和TOC去除率分别达到94.2%和84.3%。ESR测试表明亚甲基蓝降解是在羟基自由基(·OH)和超氧自由基(·HO2)共同作用下完成的。10次循环后脱色率、COD去除率和TOC去除率仍能分别达到90.2%、84.2%和80.2%,证实LaFe0.6Cu0.4O3是一种高效稳定的非均相催化剂。     

Fe-Al 柱撑膨润土的制备及其非均相Fenton降解橙黄II

通过离子交换方法制备不同Fe含量的Fe-Al柱撑膨润土,并且研究了其作为非均相Fenton催化剂降解橙黄II的性能.通过X射线粉末衍射(XRD),比表面积(SBET),傅里叶变换红外(FTIR)光谱,拉曼(Raman)光谱和扫描电子显微镜(SEM)研究其结构特征.结果显示,钠化膨润土的层间距为1.24 nm,经过柱撑之后,Al柱撑膨润土的层间距增大到1.77 nm,Fe-Al柱撑膨润土为1.72 nm左右,并且比表面积也有明显增大.XRD和Raman结果表明Fe/(Fe+Al)摩尔比达到20%时,样品中出现α-Fe2O3,膨润土未能形成柱撑.在橙黄II初始浓度为100 mg L-1,催化剂用量为1.0 g L-1,温度为40°C,pH为3.0,H2O2初始浓度为10 mmol L-1的条件下,考察了柱撑膨润土的Fenton催化活性.结果表明,Fe-Al柱撑膨润土的催化性能随着Fe含量的增多先增大后略有降低,当Fe/(Fe+Al)摩尔比为10%时达到最大,橙黄II溶液在4 h内色度去除率和化学需氧量(CODCr)去除率分别达到100%和87.73%,并且降解反应为非均相Fenton反应.研究了Fe-Al柱撑膨润土的重复使用性.催化剂循环使用4次,仍然具有良好的活性.     

H_3PW_(12)O_(40)/TiO_2(锐钛)的超声制备及降解染料的研究

采用超声法,在80℃下,制备了H3PW12O40/TiO2(锐钛)复合催化剂,并采用XRD、FT-IR等方法对样品进行了表征。通过染料刚果红和亚甲基蓝为模拟污染物的光催化降解实验考察了复合催化剂的光催化活性。结果表明,在太阳光下,复合光催化剂的催化活性高于单体TiO2,H3PW12O40/TiO2(锐钛)在90min内,对溶液中刚果红的去除率达99.17%,对亚甲基蓝溶液的TOC去除率达73.17%。复合催化剂在反复实验5次后,仍能保持有效的催化性能。     

SnO_2@PW_(12)的制备及对废水中亚甲基蓝的降解

采用简单浸渍法制备了SnO2@PW12催化材料,通过XRD和TEM对其结构进行了表征,研究了该催化材料对有机染料亚甲基蓝降解的催化活性。讨论了催化剂投加量、亚甲基蓝溶液的初始浓度、酸度等对催化降解效果的影响。结果表明,当溶液酸度为pH=4,催化剂用量为50mg/L,浓度为5mg/L亚甲基蓝溶液在30W的紫外灯下照射40min脱色率可达89.72%。SnO2@PW12光催化降解亚甲基蓝为一级动力学反应。     

磁性光催化剂BiVO_4/Fe_3O_4降解亚甲基蓝的研究

本文用超声法将磁基体Fe3O4与BiVO4复合,制备了易于固液分离的磁性可见光催化剂BiVO4/Fe3O4,采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)等手段对样品的结构和形貌进行表征。以亚甲基蓝为降解对象,考察了BiVO4/Fe3O4的可见光催化活性,并研究了光催化体系中光催化剂用量、亚甲基蓝初始浓度、溶液的pH值、电子受体的存在对光催化过程的影响。结果表明,催化剂的最佳用量为2.0g/L,亚甲基蓝最佳初始浓度为10mg/L,溶液的最佳pH值为11,加入电子受体K2S2O8时,亚甲基蓝几乎完全降解。催化剂回收后连续使用3次,降解率仍然大于80%。     

锆钇柱撑蒙脱土负载Pd催化剂的催化性能研究

合成了锆钇柱撑蒙脱土(Zr-Y-MMT)载体,并用于丙酮、甲苯和乙酸乙酯的催化氧化。通过XRD、TEM及N₂吸附-脱附技术对Zr-Y-MMT载体和负载Pd催化剂(Pd/Zr-Y-MMT)进行了表征。XRD结果显示,经锆钇柱撑后蒙脱土的层间距由1.27 nm增大至1.78 nm;N₂吸脱附结果表明,经锆钇柱撑后,其比表面积有了很大的增加,由62 m²·g^-1增大至395 m²·g^-1。活性评价结果发现,Zr-Y-MMT载体比Na-MMT有更好的催化活性,其完全氧化丙酮、甲苯和乙酸乙酯的温度分别为320 ℃、350 ℃和290 ℃。此外,当此载体上负载0.1wt%Pd时,其用于完全氧化甲苯的活性有了明显的改进。