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1.
用XPS分析由离子交换法制备的Ru-Cu双金属非均相催化剂,考察双金属交换顺序对催化剂性能的影响。结果表明,交换顺序对催化剂性能影响较大,先交换铜离子后交换钌离子有助于提高催化剂的活性。低价态金属元素是催化剂在反应状态下的活性组分。此外,离子交换液的pH值对催化剂性能的影响也较大,pH值偏碱性时有助于催化剂活性的提高。 相似文献
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Ni-Cu /La2O3催化剂上甲烷部分氧化制合成气 总被引:2,自引:0,他引:2
用浸渍法制备了不同Cu质量分数的Ni Cu/La2O3双金属催化剂,考察了金属浸渍顺序和Cu质量分数对催化剂甲烷部分氧化性能的影响,并通过BET、XRD、TPR和SEM等技术对催化剂进行了表征。结果表明,在甲烷部分氧化制合成气反应中,Cu助剂的添加对Ni/La2O3催化剂的活性有一定的改进作用,其中浸渍顺序对催化剂的性能影响很大,共浸渍制备的催化剂活性相对较好;Cu质量分数为5%~7%时催化剂有较好的活性和稳定性;XRD等测试表明,Cu和Ni金属由于相同的晶型结构及离子半径在制备过程中形成了双金属固溶体,提高了活性组分Ni的分散度,减少了Ni晶粒的烧结聚集长大,从而提高了催化剂的活性和稳定性。 相似文献
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负载钌及钌双金属催化剂催化α—烯烃氢甲酰化的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了以离子交换法制备的分子筛负载钌及钌双金属催化剂催化。α-烯烃氢甲酰化反应的催化性能。考察了反应溶剂、分子筛、α-烯烃及其它金属对负载钌催化剂的催化性能影响,对Ru/Co/NaX催化剂考察了负载量、用量及反应时间的影响。使用ZSM-5分子筛载体、碱性DMF和吡啶为溶剂有利于提高催化剂的活性和选择性,含Rh和Sn的双金属催化剂活性和选择性很高,FT-IR特征吸收谱图证实,催化剂于反应条件下转变成Ru_x(CO)_Y/分子筛形式,既含有端羰基又含有桥羰基,其中桥羰基可能是氢甲酰化活性的主要部分。 相似文献
4.
CuY和Cu-ZSM-5催化剂上NO直接分解活性及活性中心的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
研究了CuY,Cu-ZSM-5分子筛制备条件对NO直接分解活性的影响.结果表明,在不同酸碱度下交换的CuY分子筛,在pH=9时活性较好,而Cu-ZSM-5型在pH=7时较好.随交换度提高,Cu-ZSM-5活性上升,而CuY交换度达45%后活性趋于平稳:用DTA,TPD,XPS及IR等技术,对活性中心进行了研究,表明钢是以水合离子形式与分子筛中Na+进行交换.Cu-ZSM-5的活性位单一,CuY上则有两种NO吸附位.经400℃焙烧后,铜优先占据Y的β笼,此即活性位.未经焙烧的样品中铜主要以Cu2+存在.400℃抽空处理产生Cu+.讨论了NO在含铜样品表面的反应过程. 相似文献
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制备因素对Ni—Co—O复合氧化物结构及氧化活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
用共沉淀法和机械混合锻烧法制备了Ni-Co-O复合氧化物催化剂。用TPR、XRD氧化活性评价等实验手段对催化剂进行了考察。结果表明不同方法制得的复合氧化物呈现不同的催化行为。共沉淀的pH值的高低及焙烧温度对催化剂的氧化活有较大影响,尖晶石型复合相NiCo2O4可能是提高催化剂氧活性的活性相。 相似文献
6.
考察了金前驱液的pH值对Au-Pd/SiO2双金属催化剂用于噻吩加氢脱硫反应活性的影响,应用N2吸附,X-光粉末衍射(XRD)、程序升温还原(TPR)等技术对该催化剂的物性与结构进行了表征.发现当金前驱液的pH值为7时制得的双金属催化剂具有较好的加氢脱硫活性,并具有最小的孔径,该催化剂以PdO相与Au0相共存.与Pd/SiO2催化剂相比,Au-Pd/SiO2催化剂的稳定性明显提高.虽然AuxPdy合金相的生成对提高双金属催化剂的脱硫活性不利,但能明显改善催化剂的抗硫中毒能力. 相似文献
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八羟基喹啉铁(Ⅱ)/MCM-41对苯酚羟化的催化作用 总被引:6,自引:0,他引:6
利用MCM-41中孔分子筛为载体,制备了负载型八羟基喹啉铁(Ⅱ)/MCM-41(简记为Fe(Ⅱ)-Qx/MCM-41)催化剂.XRD,IR证明八羟基喹啉铁(Ⅱ)配合物成功地负载于MCM-41分子筛中.考察了八羟基喹啉铁(Ⅱ)/MCM-41对苯酚羟化反应的催化作用,和未负载的配合物相比,苯酚的转化率、对苯二酚的选择性以及H2O2的利用率都有显著的提高.同时也探讨了温度、反应介质及介质pH值对苯酚羟化反应的影响.结果表明,随着温度的提高,苯酚的转化率增加,但温度太高,易导致副产物增多;有机溶剂不利于羟化反应的进行,水是实验条件下苯酚羟化反应的最佳反应介质;在一定程度上,pH值越低,越有利于反应活性的提高,若pH值太低,活性反而下降,pH值升高不利于苯酚羟化反应的进行.该催化剂也具有较高的稳定性. 相似文献
8.
报道了多核Nd-Al双金属配合物活性体对共轭双烯烃的溶液聚合。结果表明,适宜的振荡时间有利于提高活性体的催化活性;通过外加A1Et3,验证了聚合体系的纯度和活性体的稳定性。溶剂类型对活性和聚合物分子量影响较大,活性次序为甲苯≥环己烷>正己烷;对产物[η》的影响则相反:甲苯<<环己烷<正己烷。不同单体的定向聚合性能有差别,聚丁二烯的顺1,4含量较低,且易受反应条件的影响。 相似文献
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制备高碳醇Cu-Fe系催化剂的比表面积、孔结构和孔径分布 总被引:14,自引:0,他引:14
用ASAP-2000型物理吸附仪,研究了制备高碳醇Cu-Fe系催化剂的比表面积、孔结构、孔容积和孔径分布等.结果表明,随着焙烧温度的提高,比表面积下降;在相同的焙烧温度下,组成和沉淀过程的pH值也影响其表面积大小.催化剂的活性与反应可利用的表面积相关.根据吸附-脱附等温线,确定了催化剂的孔结构及孔径分布的变化规律.数据表明,孔径分布和孔容积对催化剂的活性至关重要,平均孔径(4V/A,根据BET)可作为衡量Cu-Fe系催化剂活性高低的一个参数.焙烧温度的选择是使催化剂具有适宜的孔径分布和较大的孔容积,因而具有较高活性的重要条件 相似文献
11.
本研究采用浸渍还原法制备了不同金属比例的NiPt双金属负载SBA-15(介孔二氧化硅)催化剂,对其催化水合肼脱氢性能进行了研究。研究结果表明,在催化剂的制备过程中Pt和Ni形成了合金,两种金属的电子协同效应可以有效地促进催化剂的催化性能,SBA-15与金属活性组分之间的相互作用有助于改善催化剂的催化性能和循环稳定性。Pt6Ni4/SBA-15催化剂催化水合肼脱氢的反应活化能为45.6 kJ/mol,TOF值为2123.3 h-1,优于大部分已经报道的催化剂。 相似文献
12.
采用等体积浸渍法制备了活性炭负载的具有脱氢活性的Pt-Ni双金属催化剂及相应的Pt单金属催化剂,并用X射线衍射、N2吸附-脱附和NH3-程序升温脱附对其进行了表征.在290°C下,研究了间歇反应条件下催化剂以过热液膜状态催化十氢化萘脱氢活性,考察了温度、浸渍顺序和Pt/Ni摩尔比对十氢化萘脱氢活性和萘产率的影响.结果表明,与单金属催化剂相比,Pt-Ni双金属催化剂上产氢效率显著提高.当Pt/Ni摩尔比为1:1,Pt首先浸渍时,得到的催化剂上脱氢转化率和萘产率最高.将实验结果与密度泛函理论计算的氢原子在不同催化表面的结合能关联证实,具有更强原子氢结合能的双金属表面具有更高的脱氢活性. 相似文献
13.
采用浸渍还原法制备了炭黑负载Pt及Pt-Fe双金属催化剂,通过X光衍射、扫描电镜及X射线光电子能谱对催化剂进行了表征.利用循环伏安法和计时电流法研究了溶液pH值和Pt/Fe原子比对Pt-Fe/C催化剂的甲醇电催化氧化活性与稳定性的影响.结果显示,当溶液pH值为9.0,Pt/Fe原子比为1∶1时,所得Pt-Fe/C催化剂对甲醇的电催化氧化活性与稳定性明显优于Pt/C催化剂.Fe的引入不仅提高了Pt粒子的分散与电化学活性表面积,而且有利于富Pt表面的形成,从而提高了Pt的有效利用率与催化性能. 相似文献
14.
负载型Ni Fe/γ-Al2O3双金属催化剂的物理化学性质明显受还原温度的影响,进而影响月桂酸甲酯的加氢活性和产物选择性。金属Ni活性中心主要促进脱羰/脱羧(DOC)反应,Fe的加入能促进月桂酸甲酯发生加氢脱氧反应,促进C12烷烃化合物生成。H2-TPR、XRD、H2-TPD和BET结果表明,高的还原温度有利于金属或合金活性中心形成,NiFe双金属催化剂的加氢活性取决于金属Ni、Fe和NiFe合金的含量;NiFe双金属催化剂吸附与活化H2分子的能力明显受还原温度的影响。在研究的温度范围内,Ni活性中心具有优异的加氢和裂解性能,Fe物种的引入能有效抑制裂解性能。双金属催化剂的加氢活性顺序:NF420>NF360>NF450>NF300,在420℃下经H2还原制得的NF420催化剂具有最佳的月桂酸甲酯加氢性能,在反应温度为380℃时,月桂酸甲酯加氢转化率和烷烃化合物选择性分别高达93.3%和90.0%。 相似文献
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Ag对Fe/Al-PILC的SCR-CH脱硝特性的影响 《燃料化学学报》2019,47(11):1368-1378
为提高低温段(300℃)铝柱撑蒙脱土负载铁基催化剂的脱硝效率,采用银离子对其进行修饰。通过超声浸渍法合成银-铁双金属催化剂,并于固定床反应器中评价催化剂性能。结果表明,Ag的引入显著改善了Fe/Al-PILC催化剂的低温催化活性。在250℃时,Ag-Fe/Al-PILC催化剂的NO转化率达到60%以上,高于Fe/Al-PILC催化剂20%的NO的转化率,其中,2.1Ag-Fe/Al-PILC在250℃时NO转化率达到82%,N_2选择性达到100%。而且,引入银离子后的双金属催化剂保持了铁基催化剂较好的抗H_2O和SO_2性能。通过多种技术探究催化剂的微观结构和物理化学性质。根据N_2吸附-脱附测试结果表明,双金属催化剂形成了稳定的整体结构,并具有较大的内比表面积。同时,XRD和UV-vis表征结果显示,在催化剂表面形成的银-铁固溶体、Ag~+和Ag_n~(δ+)物种是影响其低温活性的关键因素。Ag-Fe/Al-PILC的低温活性与形成的银-铁固溶体有关,同时在催化剂表面形成的Ag~+和Ag_n~(δ+)物种是影响其低温活性的关键因素。XPS结果表明,Ag和Fe之间存在电子转移,形成了双金属协同作用,改变了催化剂表面的银、铁成分含量及其价态。H_2-TPR结果表明,Ag促使Fe/Al-PILC还原特征峰出现在低温区,提高了其低温还原性能。表面酸性的Py-FTIR分析结果表明,Ag-Fe/Al-PILC催化剂同时存在Lewis酸和Br?nsted酸,且Ag提高了Br?nsted酸的稳定性。 相似文献
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Cu,Pd-ZSM-5上NO分解和CO氧化的催化作用 总被引:4,自引:0,他引:4
双交换Cu,pd-ZSM-5催化剂(Cu交换度为105%,Pd交换度分别为3.4%和33%)对CO氧化反应有活性增强作用,对NO分解反应不存在增强效应.双交换催化剂在于交换程序不同,而表面物种不同,活性组分的分布状态不同,因而有不同的活性.先交换Cu,400℃焙烧后再交换pd的Cu-Pd-ZSM-5催化剂,对上述两类反应的活性存双组分催化剂中均为最高.H_2-TPR谱表明,共交换的Cu-Pd-ZSM-5中尚有部分CuCl+占据了部分交换位置,而使CO氧化活性稍有下降.N_2-DTA和H_2-TPR谱结果表明,Pd交换到Cu-ZSM-5中后,抑制了吸附水和水合铜化合物的形成,由此提高了在200—300℃时氧的吸附量.后者的大小和CO氧化活性有顺变关系.N_2-DTA谱中340—445℃的放热峰可能分别表征了和NO分解活性有关的铜氧桥或把氧桥的形成,该放热峰的峰温愈低,峰面积愈大,则NO分解活性愈高. 相似文献
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环己烷在Pt-Ir双金属催化剂上加氢转化反应规律的研究 总被引:1,自引:0,他引:1
采用高压微型反应器.在压力为4.0MPa,温度230℃~320℃、氢油比为500:1、空速1.0h^-1条件下,研究了不同Ir/Pt原子比的双金属催化剂上环己烷的催化反应规律.结果表明.反应温度和Ir/Pt原子比是影响催化剂开环活性、裂化活性的两个重要因素,当反应温度为290℃时,催化剂I的开环活性最好,开环产物的选择性为86.5%,环己烷转化率为82.3%,在Ir、Pt双金属催化剂上环己烷的开环机理除正碳离子机理外.主要符合金属氢解机理. 相似文献
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铁钛双金属共柱撑膨润土光催化-Fenton降解苯酚 总被引:6,自引:0,他引:6
通过简单的离子交换方法成功合成了铁钛双金属共柱撑膨润土催化剂, 并利用 N2 吸附、X 射线衍射和等离子体发射光谱对所合成的样品进行了表征. 以苯酚为目标污染物, 考察了 pH 值、催化剂的投加量以及双氧水的加入量等对苯酚降解性能的影响. 结果表明, 在中性条件和紫外光照射下, 铁钛双金属柱撑膨润土上苯酚降解率和矿化率都高达 95%, 且铁离子的溶出率始终低于 2 mg/L, 均优于单一铁柱撑膨润土催化剂. 经过五次循环测试, 催化剂均表现出较高的活性. 即使在碱性 (pH = 9.0) 条件下, 反应 180 min 苯酚降解率也高达 70.3%, 表现出较好的酸碱适应性. 并讨论了双金属柱撑土所具有较大的比表面积和较强的表面酸性与活性之间的关系. 相似文献
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Ni、W、P组分及样品硫化对Ni-W-P/USY催化剂酸性质和催化性能的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
本文应用IR-TPD、XPS和脉冲微反等技术,研究了Ni、W、P组分及样品硫化对加氢裂解催化剂酸性质和催化性能的影响,确定了影响催化剂加氢裂解活性的主要因素以及样品硫化后金属组分的表面状态.结果表明:载体负载Ni。W、P组分和样品硫化后,催化剂的酸性质均发生复杂的变化,然而这些酸性质变化对催化剂的加氢裂解活性的影响却很小,样品硫化后,催化剂表面产生低价和不饱和配位的金属活性组分,同时Ni、W组分在催化剂表面富集,其中W组分在催化剂表面富集有利于提高催化剂的加氢裂解活性. 相似文献