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CeO2纳米晶的光电量子尺寸效应 总被引:3,自引:2,他引:3
CeO_2纳米晶的光电量子尺寸效应王德军,崔毅,李铁津,董相廷,洪广言(吉林大学化学系,长春,130023)(中国科学院长春应用化学研究所,长春)关键词纳米晶,CeO_2,表面光伏,量子限域纳米材料结构功能特性的研究有着重要的高科技应用背景[1],但有... 相似文献
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本文基于课题组前期工作,选用适当的金属前驱物、还原剂、稳定剂和保护剂,通过调控氧化刻蚀和反应动力学等,成功合成了形貌和尺寸均不相同的Pd纳米晶.经过认真的纳米粒子清洗和电极修饰组装,考察了它们在电催化甲酸氧化反应中的形貌与性能的关系.研究结果表明,Pd纳米晶样品的最大电流密度以纳米八面体(nanooctahedra)、纳米线(nanowires)、纳米立方体(nanocubes)、纳米瓜子(nanotapers)、凹面纳米立方体(concave nanocubes)的顺序递增,催化甲酸氧化反应的起始氧化电位均小于0.2V.研究结果印证了Pd纳米晶催化甲酸氧化反应的催化性能在尺寸效应上主要受活性表面积的影响,扣除表面积效应后的催化性能与其尺寸没有明确关系.该系列Pd纳米晶的催化性能主要取决于其表面结构,得出Pd纳米晶催化甲酸氧化反应遵循{111}晶面〈{100}晶面〈高指数晶面的性能活性顺序.综合最大电流密度和最小操作电位因素发现,Pd凹面纳米立方体和Pd纳米瓜子具有相对较好的商用价值. 相似文献
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纳米结构催化剂的设计与制备是多相催化的核心问题之一.提高催化活性的传统方法是减小催化剂粒子的尺寸以暴露更多的表面活性位,即纳米催化中的尺寸效应,但这种方法往往带有一定程度的经验性和随机性.近年来,随着纳米材料科学的快速发展,在溶液体系中通过自下而上的合成技术已经可以在纳米尺度上有效调变固体催化剂粒子的形貌.通过纳米催化材料的形貌可控合成,可选择性地暴露高活性或特定能量晶面,从而大幅度提升催化反应活性、选择性和稳定性,也就是纳米催化中的形貌效应,这也是当前纳米催化研究的热点之一.本文以作者近年来研究的C0304、CeO2和Fe2O3为重点,总结了纳米结构金属氧化物在多相催化反应中的形貌效应,分析了氧化物暴露品面的化学性质对催化性能的作用机制.这种基于形貌效应的纳米催化不仅加深了在纳米尺度甚至原子层次上对催化剂构一效关系的认知,而且对设计和开发实用高效催化剂也具有重要的理论价值. 相似文献
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纳米Sm2O3掺杂CeO2粉末的制备和性能表征 总被引:2,自引:1,他引:2
以Ce2(CO3)3和Sm2O3为原料, 用改进的氨水-双氧水沉淀法制备了CeO2和(CeO2)0.8为基质(Sm2O3)0.2的纳米粉末.对干燥后的氢氧化物进行了TG/DSC热分析, 约650 ℃时Ce(OH)4完全转变为CeO2.XRD分析表明, 650 ℃焙烧的粉末为萤石结构, 说明Sm2O3已固溶到CeO2中.经TEM测试, 粉体颗粒大小在5~10 nm之间, BET测试的平均颗粒尺寸为11.2 nm.由TEM照片还可以看出粉体具有良好的分散性, 且无硬团聚体存在. 相似文献
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氧化铈形貌对Au/CeO2催化剂催化氧化CO反应活性的影响 总被引:1,自引:0,他引:1
采用水热合成法制备了形貌规则的纳米氧化铈颗粒,分别为棒状、立方体和多面体,通过溶胶沉积法将金颗粒沉积到不同形貌氧化铈表面制得了Au/CeO2催化剂.考察了催化剂载体的不同形貌对CO催化氧化反应活性的影响.实验结果表明,棒状(110 100)和多面体(111 100)氧化铈作为载体时的催化剂活性比立方体(100)作为载体时的活性高.在低温段,多面体氧化铈作为载体的催化剂表现出较高活性,而在高温范围,棒状氧化铈作为载体的催化剂的催化活性最好. 相似文献
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不同形貌的 CeO2 催化 1,4-丁二醇选择性脱水合成 3-丁烯-1-醇 总被引:2,自引:0,他引:2
以 Ce(NO3)3•6H2O 为铈源, 采用不同沉淀剂制备了 CeO2 催化剂. 运用 N2 吸附-脱附、X 射线衍射、高分辨透射电镜和 H2程序升温还原等技术对催化剂进行了表征, 并评价了其对 1,4-丁二醇选择性脱水合成 3-丁烯-1-醇反应的催化性能. 结果表明, 以不同沉淀剂制得的 CeO2 样品形貌不同, 其中以 Na2CO3 为沉淀剂制备的 CeO2 呈边缘清晰的长方体形貌, 晶粒尺寸较大, 结晶较完整, 优先暴露的 (111) 晶面较多, 在 1,4-丁二醇选择性脱水反应中表现出较高的催化活性和选择性, 3-丁烯-1-醇收率可达 59.7%. 相似文献
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多相催化反应原位红外系统及其应用 总被引:1,自引:0,他引:1
设计和建立了一套能耐高温的用于多相催化反应研究的原位红外系统,反应温度从室温到1150K,系统真空为1.0*10^5-1.0-10^-4Pa,红外光谱检测范围为4800-200cm^-1。此系统扩展了原仪器的功能,提高了仪器利用率和效率。 相似文献
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臭氧催化氧化作为高级氧化技术是目前水处理领域研究的热点,其中非均相臭氧催化氧化技术因其氧化能力强、降低臭氧投加量特别是能显著提高有机物矿化率等优点而备受关注。非均相催化臭氧氧化领域不断研究新的催化剂,但是其反应过程及机制更加复杂。催化臭氧氧化的性能很大程度上取决于催化剂及其表面性质。污染物在催化剂表面形成络合物,或者臭氧在催化剂表面分解产生不同的含氧物种如表面氧原子、过氧化物和羟基自由基等。本文评述了非均相臭氧催化氧化反应中存在的多种机理,主要是自由基理论、氧空位理论、表面原子氧理论、表面络合物理论和臭氧直接氧化理论。催化剂表面的羟基基团是主要的催化活性中心,本文探讨了表面羟基基团催化反应机制,得出催化剂表面性质决定其表面活性位点的特性及含量,对诱导臭氧分解产生含氧活性物种起了关键作用;概述了催化剂改性后的结构形态、比表面积及其性能和作用机制;并讨论了非均相臭氧催化氧化反应催化剂未来的发展趋势,为催化臭氧氧化污水处理技术提供了理论参考。 相似文献
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氧化铈的氧化还原性能对VOx/CeO2催化剂催化氯苯氧化性能的影响 总被引:3,自引:0,他引:3
分别采用尿素、氨水和碳酸钠作沉淀剂制备了三种具有不同氧化还原性能的氧化铈载体,并考察了这三种氧化铈载体负载氧化钒催化剂催化氧化消除氯苯的性能.三种氧化钒催化剂在300℃下对氯苯氧化的转换频率依次为4.9,1.6和0.8h-1.该结果表明氧化铈载体的氧化还原性质影响着负载氧化钒催化剂催化氧化消除氯苯的活性,V-O-Ce键中的氧物种在该催化氧化反应中起着重要作用. 相似文献
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CeO2-TiO2混合氧化物及Pd/CeO2-TiO2催化剂的氧化还原性能 总被引:13,自引:0,他引:13
以溶胶-凝胶-超临界流体干燥法制备了CeO2-TiO2混合氧化物(n(Ce)/n(Ti)=0.05~0.40),以其为载体,通过等体积浸渍法制备了Pd/CeO2-TiO2催化剂. XRD分析结果表明,在低Ce/Ti比的CeO2-TiO2混合氧化物中,CeO2高度分散于TiO2上; Ce/Ti比高于0.10时,大晶粒锐钛矿相TiO2和TiO2-CeO2固溶体或其前驱体无定形相共存. 采用H2-TPR对所合成材料的氧化还原性能进行了研究. H2-TPR谱中500 ℃附近的耗氢峰对应于CeO2-TiO2中CeO2的还原,还原过程中不存在表面晶格氧与体相晶格氧的差别. 由于TiO2与CeO2的协同作用,混合氧化物中形成了丰富的结构缺陷,提高了CeO2的氧化还原性能,其中Ce/Ti比为0.20时TiO2与CeO2的协同作用最显著. 负载上Pd后,载体中CeO2的还原温度(<150 ℃)大大降低,同时随着Ce/Ti比的增大,PdO与载体间的相互作用增强,导致PdO难于还原,相应的H2-TPR还原峰向高温方向移动. 相似文献
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纳米氧化铜的粒度对多相反应动力学参数的影响 总被引:1,自引:2,他引:1
本文提出了纳米体系多相反应动力学活化能的模型,并以纳米氧化铜与硫酸氢钠溶液的反应为体系,研究了反应物粒度对动力学参数的影响规律,讨论了表观活化能降低的原因。结果表明:反应物粒度对多相反应的反应级数、速率常数、表观活化能和指前因子均有较大的影响;随着反应物粒径的减小,表观活化能和指前因子减小,而反应级数和速率常数增大,并且速率常数和表观活化能与反应物粒径的倒数呈线性关系;这些影响规律与理论模型是一致的。另外,还发现反应物粒度是通过摩尔表面积、摩尔表面能和摩尔表面熵影响多相反应的动力学参数的。 相似文献
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设计了一个简单易行的综合化学实验,该实验以水合氧化铁催化分解H2O2反应构建研究系统,通过测定不同温度下反应的速率常数获得反应的活化能、活化焓和活化熵数据,使学生初步了解异相催化的基本知识。实验者可以自主改变环境因素进行实验,也可选用α-Fe2O3、α-FeOOH或γ-FeOOH等铁氧化物开展研究,并比较铁氧化物的晶体结构和晶化状态对催化分解H2O2反应的影响,具有探究性的实验内容设置有利于培养学生的创新能力、综合实验能力和科研能力。 相似文献