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采用溶胶-凝胶法制备了MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2催化剂,用X射线衍射、红外光谱、程序升温还原、程序升温脱附和活性评价等手段研究了催化剂的表面结构、晶格氧活泼性、化学吸附性能以及异丁烷选择氧化反应性能.结果表明,活性组分在催化剂表面分散较好;异丁烷吸附在催化剂表面Lewis碱位的MoO端氧上形成分子吸附态;MoO3/SiO2和Mo-P-O/SiO2两种催化剂对异丁烷选择氧化都有较好的选择性,将PO3-4引入到MoO3/SiO2催化剂中可提高含氧化合物的选择性 相似文献
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还原条件对CO2加氢用Fe/TiO2催化剂结构的影响 总被引:2,自引:0,他引:2
考察了5%Fe/TiO2催化剂在CO2加氢制低碳烃中的催化活性.最佳结果显示,CO2转化率为19.1%,C2+烃选择性为50.1%.用X射线粉末衍射、激光拉曼光谱、穆斯堡尔谱及FeK-吸收边扩展X射线吸收精细结构等研究了该催化剂在还原条件下的体相及表面结构.结果表明,在Fe/TiO2中,主要存在超顺磁的Fe0,α-Fe,配位不饱和的Fe2+物种及体相FeTiO3.还原温度对Fe/TiO2催化剂的体相和表面结构及催化性能有显著的影响.高温还原会破坏催化剂的表面结构,导致催化活性显著下降.将催化活性与体相及表面结构相关联,提出Fe0与配位不饱和的Fe2+物种之间的协同作用是催化剂显示较高活性的重要原因. 相似文献
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以共沉淀法制备了 LaFexMnyAl12-x-yO19 六铝酸盐催化剂, 并用 X 射线衍射、扫描电镜、N2 吸附-脱附、紫外-可见漫反射光谱和穆斯堡尔谱对催化剂进行了表征, 考察了催化剂上高浓度 N2O 分解反应的性能. 结果表明, 在所考察的条件下, Mn 比 Fe 更有利于促进六铝酸盐晶相的形成. LaFexAl12-xO19 (x = 0.5, 1) 中 Fe 以 Fe3+位于六铝酸盐尖晶石结构中的四面体位和镜面层结构中的三角双锥位, 其中后者为 N2O 分解的主要活性中心. LaMnyAl12-yO19 (y = 0.5, 1) 中 Mn 优先以 Mn2+进入四面体位, 然后以 Mn3+进入尖晶石结构中的八面体位, 并成为 N2O 分解的主要活性中心. 相似文献
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用原位穆斯堡尔谱考察了不同担载量的Fe/AC催化剂的氮化以及随后的碳化行为。Fe/AC催化剂经500℃H预还原后,于350℃流动态氨气中氮化5小时可生成ε-氮化铁,其穆斯堡尔谱呈双峰(δ~0.42mm/s,△~0.32mm/s)。再在合成气(2H2/CO)中进行碳化处理,ε-氮化铁中的氮原子可逐渐被碳原子取代而转化为氮碳化铁和碳化铁,但铁的担载量越高,这种取代越困难。8%Fe/AC催化剂在250℃ 相似文献
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用混合法制备了Fe2O3-K2O乙苯脱氢催化剂,并用压汞法、X射线衍射、穆斯堡尔谱、程序升温还原和热重-差热分析等表征手段,考察了焙烧温度对催化剂的催化活性、比表面积、体相结构和还原性能的影响.结果表明,随着焙烧温度的升高,催化剂的比表面积逐渐减小,平均孔径逐渐增大;尖晶石K2Fe22O34中正四面体Fe3 的含量逐渐减少,正八面体Fe3 的含量逐渐增多,催化剂逐渐变得容易被还原;催化剂的催化活性差别不大,但达到平稳时所需的诱导期逐渐缩短.过高的焙烧温度不利于催化剂的稳定性. 相似文献
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MoPO/SiO2催化剂上丙烷选择氧化制丙烯醛 总被引:6,自引:0,他引:6
研究了MoPO/SiO2催化剂对丙烷选择氧化制丙烯醛的催化性能.MoO/SiO2催化剂主要表现出对丙烷氧化脱氢的催化性能,在该催化剂中添加磷后,丙烷转化率和选择氧化产物丙烯醛的选择性明显提高.催化剂的X射线衍射、拉曼光谱、程序升温还原、吡啶吸附红外光谱和程序升温脱附等表征结果表明,MoO/SiO2催化剂主要含有MoO3晶相,添加磷后,形成了表面多钼酸物种,磷以PO4四面体结构存在于表面,可能形成部分Mo—O—P键,从而抑制了MoO3在MoPO/SiO2上的形成,起到分隔活性中心的作用.在MoO/SiO2催化剂中添加磷后,催化剂的B酸和L酸酸性均增强,有利于丙烷在MoPO/SiO2催化剂表面活性的提高.由此可见,催化剂表面结构和酸性的变化可能是导致MoPO/SiO2催化性能提高的原因. 相似文献
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微波水热改性制备S2 /Fe2O3-SiO2固体酸及催化性能 总被引:4,自引:0,他引:4
对共沉淀法得到的Fe2O3-SiO2混合氧化物前驱物进行微波水热改性处理,经浸渍(NH4)2S2O8后再焙烧得S2O8^2-/Fe2O3-SiO2固体酸催化剂。用XRD、TEM、N2气吸附/脱附及化学分析方法对其进行了表征,用乙酸/丁醇酯化催化反应评估固体酸的催化性能,并与通常条件下制得的催化剂进行了比较。结果显示,引入SiO2会延迟Fe2O3晶体的形成与长大;对前驱物用250W的微波水热改性处理1.5h,制得的固体酸具有适中的比表面积、均匀的孔径分布,含硫量为6.02%,比表面积为37.1m^2/g。该固体酸对乙酸丁醇酯化反应有很高的催化活性,催化酯化反应3h,乙酸的转化率高达97.7%。 相似文献
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Fe_2O_3/SiO_2对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化性能研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用浸渍法制备了系列的Fe_2O_3/SiO_2催化剂, 并用XRD, BET, TG-DTG和SEM等手段对催化剂进行了表征;考察了不同Fe负载量和焙烧温度的Fe_2O_3/SiO_2催化剂对异辛醇氧化生成异辛酸反应的催化活性的影响, 确定了最佳催化剂制备条件. 结果表明, Fe负载量为4%, 焙烧温度为500℃时, 催化剂活性组分Fe_2O_3的在载体上分散均匀, 晶粒大小基本一致, 催化剂比表面积较大, 催化剂活性达到最佳, 异辛酸选择性最高可达55.14%, 收率可达22.41%. 相似文献
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EFFECTS OF BINDERS ON THE PRODUCTION OF LIGHT ALKENES FROM SYNGAS OVER K-Fe-MnO/SILICALITE-2 CATALYST I. EFFECT OF VARIOUS BINDERS ON CO HYDROGENATION
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The performance of the K-Fe-MnO/Si-2 catalyst for the production of light olefins via Co hydrogenation changes obviously with the addition of binders. The results of CO hydrogenation. TPR, Mossbauer spectra CI0TPF, CO/H2-TPSR and C2H4/H2-TPSR are employed to investigate the effects of various binders on the physical-chemical states and catalytic behaviors of K-Fe-MnO/Si-2 catalyst to produce light olefins via syngas, TiO2 can promote the reduction of Fe and strengthen the adsorption of CO resulting in raising olefin selectivity. Other binders such as Al2O3, SiO2, MgO, once added into the catalyst, may cause formation of inorganic salts between FeO and Binders leading to a decrease of Fe reduction and a loss of olefin selectivity for CO hydrogenation. Especially, For K-Fe-MnO/Si-2 catalyst with Al2O3 binder directly, the strong secondary reactions of ethylene during CO hydrogenation cause a very poor light olefin selectivity, which will be improved greatly by modifying Al2O3. 相似文献
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结构助剂SiO2、Al2O3对铁基催化剂浆态床F-T合成性能的影响 总被引:1,自引:1,他引:0
采用连续共沉淀与喷雾干燥成型技术相结合的方法制备了微球状Fe/Cu/K/SiO2和Fe/Cu/K/Al2O3催化剂,研究SiO2和Al2O3作为结构助剂对铁基催化剂吸附行为、炭化行为及F-T合成反应性能的影响。表征结果表明,与Al2O3相比较,SiO2抑制了H2的吸附,但促进了CO的吸附,有利于催化剂的炭化。催化剂在260℃、1.5MPa、H2/CO=0.67和2000h-1下的浆态床F-T合成反应评价表明,Fe/Cu/K/SiO2催化剂具有较高的F-T合成活性、高的水煤气变换反应(WGS)活性,且其烃产物选择性明显向高炭数方向偏移,而Fe/Cu/K/Al2O3催化剂则表现出较低的F-T合成活性、低的水煤气变换反应(WGS)活性和高的轻质烃选择性。但Fe/Cu/K/Al2O3催化剂比Fe/Cu/K/SiO2催化剂具有更好的运行稳定性。 相似文献
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以初湿浸渍法为基础,柠檬酸为分散剂,制备出Fe2O3在SiO2载体上高度分散的F-T催化剂,通过N2吸脱附技术、X射线衍射、扫描透射电镜和程序升温还原对催化剂的结构,形貌及组成进行表征,结果表明,在柠檬酸分散作用下,浸渍过程中Fe离子与SiO2载体之间的静电吸附作用使Fe离子稳定、均匀地分散于SiO2表面,在烘干、焙烧过程中未发生团聚现象,形成高度分散、均匀的纳米颗粒,粒径平均尺寸为1.1nm。以F-T合成反应作为模型反应对催化活性进行表征,该法合成的催化剂表现出较优异的稳定性,反应500h后CO转化率保持在35.1%。 相似文献
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硬脂酸法制备SO42-/Fe2O3-SiO2固体酸及其催化性能的初步探讨 总被引:5,自引:0,他引:5
首次用硬脂法制备了Fe2O3-SiO2混合氧化物,经浸渍H2SO4后再焙烧得SO4^2-/Fe2O3-SiO2固体酸催化剂。用TEM,XRD,N2吸附/脱附和TG-DTA等手段对其进行了表征,结果显示制得的Fe2O3-SiO2混合氧化物具有多孔结构,且随着Si含量的增大,其比表面积明显增大,但孔径减小。用乙酸/丁醇酯化催化反应评估了该固体酸的催化性能。 相似文献
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CrOx/SiO2催化剂上丙烷在CO2气氛中脱氢反应的研究 总被引:2,自引:0,他引:2
采用XRD、UV-vis DRS、ESR和微分吸附量热等技术,考察了铬担载量分别为2.5、5和 10wt%的 CrOx/SiO2催化剂的结构、表面性质和氧化还原性能。结果表明,催化剂表面上存在多种Cr的氧化态和聚集形式。随着Cr担载量从2.5wt%到10wt%的逐渐增大,催化剂表面占主导地位的Cr物种由CrO3单体转为多聚CrO3和Cr2O3晶相。在 CO2气氛中催化剂对丙烷转化率和丙烯选择性的大小顺序为 2. 5wt% CrOx/SiO2 >5wt% CrOx/SiO2>10wt% CrOx/SiO2,反应过程中的原位 ESR和 UV-visDRS测定结果表明,催化剂表面的反应活性中心为Cr5+, Cr5+可由催化剂预处理过程中 Cr3+的氧化及丙烷反应过程中 CrO3单体的还原产生,在反应中 CO2可使Cr3+重新氧化为Cr5+。 相似文献
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Intr0ductionRcccntl}.n1uchprogrcsshasbcc11n1adcinthcscIcctivcCOh\'drogcnationproducingliglltolcfinsvIas}'ngasb}'dct'clopingasilicalitc-2zcolitcsupp0rtcdFccatal\'st.Ithasbccllshox\llthatasilicaIitc-2zcoIitcsupportcdFccatal\'stpromotcdb}'aIkalin1ctalandMnOdispla}sadcsirabIcolcfil1sclccti\'it}(asl1ighas7()%)andadcsirablcCOcont'crsion(muchhighcrthan7O%)\\ithabett.,rcactionlifconst,ca.I1~31.Ho\\cvcr-thcundcsirablcstrcl1gthofSi-2zcolitcisunsuitabIcforitsapplicatiOninindustry-\\hichsIlouldbci… 相似文献
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磁载光催化剂TiO2/SiO2/Ni0.5Fe2.5O4的制备及其催化氧化性能 总被引:5,自引:0,他引:5
采用固相反应法制备磁载体(SiO2/Ni0.5Fe2.5O4),溶胶-凝胶法得到易于磁分离回收的磁载光催化剂TiO2/SiO2/Ni0.5Fe2.5O4。用XRD、SEM、IR和UV-Vis等进行表征。研究了太阳光下催化剂对亚甲基蓝溶液的脱色性能。结果表明,在太阳光下,磁载光催化剂TiO2/SiO2/Ni0.5Fe2.5O4可使亚甲基蓝溶液迅速脱色;3次循环使用后脱色率仍为95%以上,回收率为98.8%。 相似文献
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纳米复合材料CoFe2O4/SiO2的制备和表征 总被引:2,自引:0,他引:2
采用溶胶-凝胶法制备了(CoFe2O4)x/(SiO2)1-x纳米复合材料. 利用TG/DTA, XRD和Mssbauer效应研究了热处理过程中干凝胶的变化及样品的结构、晶粒尺寸和磁性. 结果表明, 随着SiO2含量的增加, 样品中CoFe2O4的晶粒尺寸和内磁场逐渐变小, 并从磁有序状态转变为超顺磁状态. 相似文献